第一作者：王鹏飞
通讯作者：电子科技大学晋兆宇研究员、德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授、中科院长春应化所周敏研究员、四川大学李盼盼研究员
通讯单位：电子科技大学、德克萨斯大学奥斯汀分校、中科院长春应化所、四川大学
论文DOI：10.1038/s41467-025-60636-1
电子科技大学晋兆宇研究员、德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授、中科院长春应化所周敏研究员与四川大学李盼盼研究员领衔的合作研究团队，创新引入基于 Janus 杂化纳米结构电极的电催化界面，成功实现了氨产量与蒸发性能的协同提升。集成该界面的系统展现出优异性能：从等离子体电离空气中可持续生产并纯化氨，获得浓度约 2 M 的纯氨溶液，产率高达 13.7 mg cm-2 h-1；处理模拟工业废水时，可得到浓度 0.36 M 的氨溶液，总氮回收率达 80%。该技术兼具显著的经济效益，且生命周期评估显示，相较于传统制氨工艺，其能大幅降低碳排放。此项研究成果充分彰显了光热电催化界面集成系统在破解 “水 - 能源 - 食物” 纽带挑战中的创新潜力，为可持续的 “废物到资源 / 燃料” 转化开辟了全新路径。
当前，传统 Haber–Bosch 制氨法存在高能耗、高碳排放及集中化生产等突出问题，严重制约着绿色氨气制备的可持续发展，尤其在低浓度氨产物的纯化领域，长期缺乏高效解决方案。为此，本研究创新提出并构建了光热-电催化耦合界面系统（PTEI）。该系统通过 Ni 单原子掺杂的Cu2O电催化层与可调疏水性光热凝胶层的协同作用，成功实现了从空气和废水中高效回收燃料级氨水。这一策略不仅显著提升了硝酸盐还原产氨的选择性与产率，更借助界面热管理机制实现了氨的高效蒸发与富集，有效突破了电还原产物分离困难这一关键技术瓶颈。此项工作为电驱化学品制备、清洁能源转换及水-能-粮耦合系统（WEF Nexus）的发展提供了范式性技术路径，在氮污染治理、分布式绿色合成及零碳能源系统构建等领域，展现出广泛的应用潜力与深远的现实意义。
图1. 人工氮循环过程示意图
图1展示了基于 PTEI 的燃料电池级氨回收系统在人工氮循环中的整体流程与多源协同路径：左侧呈现工业尾气、农业废水分别释放 NOx和 NO3-进入环境，这些含氮污染物可经等离子体反应器活化空气中氮气生成，或直接从工农业废液中提取；随后引入 PTEI 模块，通过电催化与光热协同作用转化为高浓度无阴离子氨水（NH3），同步实现水净化与脱氮；产出的高浓度 NH3可用于农业施肥、工业原料，或作为清洁能源载体供能。该循环贯穿 WEF Nexus，将分散污染物转化为高价值燃料，实现氮素闭环利用，具有显著碳减排与可持续发展潜力。
图2. PTEI示意图以及材料表征
图2a为 Janus 电极结构示意图，上层光热凝胶（HPG）层吸收太阳能并驱动氨界面蒸发，下层 Ni 单原子修饰的Cu2O 催化层（NiCu-SA）高效将 NO3-电还原为 NH3，其宏观-介观-原子尺度协同优化（宏观提升氨蒸发效率，介观通过疏水性调控抑制水分蒸发并促进 NH3迁移，微观以 Ni 单原子为活性位点降低反应势垒）。图 2b-c 的 NiCu-SA 的 SEM 图显示其为高密度垂直排列的 Cu2O 纳米线阵列，可提供丰富活性表面积；图 2d 高分辨 HAADF-STEM 图及亮度剖面图证实 Ni 以单原子形式掺杂于Cu2O 晶格；图 2e 的 Ni K 边 EXAFS 谱图验证 Ni 主要以 Ni–O 键存在（无金属 Ni 团簇），插图为 Ni 掺杂原子模型。图 2f-g 的光热凝胶 SEM 图显示其含宏孔与介孔的多级孔结构，利于增强光吸收与蒸发通道；图 2h 的 BET 分析表明其吸附等温线为典型 II 型，以大孔为主，孔径集中在～1.4 nm。图 2i 显示不同 OTS 处理浓度下 HPG 的接触角及表面 Si/O 比变化：随 OTS 浓度增加，疏水性（接触角）与 Si/O 比同步提升，验证表面改性效果。其中 OG2 组兼顾疏水性与机械强度最佳，被选为后续实验体系。
图3：NiCu-SA的NO3RR电催化性能与DFT计算分析
图3系统评估了 Ni 单原子修饰 Cu2O（NiCu-SA）在中性条件下的硝酸盐还原反应（NO3RR）电催化性能，并结合密度泛函理论（DFT）模拟解析其反应路径与电子机制：图 3a 显示，相较于 Cu2O，NiCu-SA 在–0.2 V 至–0.7 V（vs RHE）电位下对 NH3的法拉第效率（F.E.）更高、副产 NO2-更少，催化活性与选择性更优；图 3b 表明，25°C 升至 55°C 时（固定–0.5 V），NH3产率（Y.R.）从 1.9 提升至 3.0 mg h-1 cm-2，F.E. 稳定，说明光热升温可促进产氨速率且不影响选择性；图 3c 的 DFT 计算显示，NiCu-SA 在 NO3RR 关键步骤（*NO→*NHOH）能垒更低，利于氨生成，且析氢反应（HER）能力更优，H 源供给更强；图 3d 证实 Ni 的电子调控作用：差分电荷密度图显示 Ni 位点增强 NO2-电子耦合（电荷转移 0.243 e⁻），COHP 分析表明其 N–O 键反键轨道能量更低（–ICOHP=1.46 eV），活化能力更优异。
图4：凝胶疏水性调控以及理论解析
图4揭示了 HPG 表面疏水性对氨蒸发效率的调控作用，并结合实验与模拟进行多尺度分析：图 4a 显示，疏水性越强（如 OG1、OG2），凝胶表面温升越快，红外热成像证实热量集中于界面，利于氨蒸发；图 4b 量化显示，OG2 组氨蒸发速率（E.R.）达峰值（1.32 g m-2 h-1），与模拟一致，说明适度疏水可优化界面湿度、提升氨挥发效率；图 4c 分子动力学模拟表明，500 ps 后疏水孔道蒸发氨分子数量显著更多；图 4d 分析显示，疏水界面氢键少、吸附能低，利于氨分子脱附。该图证实，调控凝胶界面亲疏水性是提升 PTEI 系统氨蒸发效率的关键策略。
图5：PTEI系统静态电解池中性能测试与热场增强机制验证
图5a为装置示意图，模拟太阳光经石英窗加热电极界面，同步实现 NO3-电催化还原与氨分子蒸发，氨被酸性收集液捕获；图 5b 显示，光照强度从 0 增至 2 sun 时，氮回收效率从 40% 升至 80.8%，氨产率达 0.082 mg cm-2 h-1，验证光热对蒸发的显著增强作用；图 5c-d 表明，系统在不同初始浓度及真实废水（IW、TW）中表现优异，IW 条件下回收效率超 78%、氨浓度达 0.43 mg cm-2 h-1、NO3-去除率超 90%，显示对复杂废水的良好适应性；图 5e-g 通过扫描电化学显微镜（SECM，SG/TC 模式）原位追踪发现，光热-电催化-蒸发协同作用使氨扩散速率提升约 3 倍、浓度梯度增强，证实 PTEI 界面强化传质与蒸发的能力。该图证明 PTEI 在废水资源化与燃料级氨收集中的广泛潜力。
图6：PTEI系统流动反应池通过空气与废水中氮源进行高效氨富集与燃料电池验证
图6a为 P-PE-NOxRR 系统构架，空气经等离子体模块生成 NOx后引入电解系统，在光照与电驱下经 PTEI 转化为NH3，由酸性溶液与冷阱富集后供直接氨燃料电池（DAFC）使用；图 6b 显示，系统可稳定运行超 30 小时，氨收集速率维持 13.7 mg cm-2 h-1，持续性能优良；图 6c 对比可知，空气源与模拟废水源氨浓度分别达 1.96 M 和 0.36 M，均满足燃料需求；图 6d 燃料电池测试证实，空气源氨水驱动 DAFC 的峰值功率密度（1.77 mW cm-2）优于废水源（1.32 mW cm-2）。
图7：PTEI系统的技术经济分析以及LCA分析
图7a经济分析显示，三种路径（W-PE-NOxRR、P-PE-NOxRR、P-NOxRR）中，乐观情境下成本分别为 1.4 USD/kg、~1.0 USD/kg，均低于市场价，电力消耗及电解 / 蒸馏模块是主要成本项，具商业化潜力；图 7b 温室气体排放（GWP）分析表明，PTEI 系统显著优于传统路线，GWP 值从 2.49 kg CO2/kg-NH3（方案 I）降至 0.53 kg CO2/kg-NH3（方案 V），其中 P-PE-NOxRR 策略实现负碳排放（-0.27 kg CO2/kg-NH3），可成为可持续氨经济的重要支撑技术。
本研究构建基于 Janus 结构的 PTEI，实现了从空气与废水中持续制备纯化燃料级氨水的全流程绿色策略。通过 Ni 单原子调控的 Cu2O电催化层与可调疏水性光热凝胶层协同设计，显著提升 NO3RR 催化活性与氨蒸发效率，在中性条件下实现氨产率 13.7 mg cm-2 h-1、浓度超 2 M 的无阴离子氨水。该系统集电催化转化、热驱分离、界面传质调控功能于一体，大幅降低氨纯化能耗，生命周期评估显示其脱碳潜力优异（GHG 排放可低至–0.27 kg CO2/kg NH3）。展望未来，该策略有望拓展至 CO2还原、N2还原等低沸点反应体系，为分布式绿色合成、清洁能源利用及 WEF Nexus 转型提供重要技术支撑。
Wang P., Li P., Pan Z., Liu K., Xie M., Zhou L., Zhou. M.*, Yu G.* and Jin Z.*, Photothermal-electrocatalysis Interface For Fuel-cell Grade Ammonia Harvesting From The Environment. Nat Commun, 2025, 16, 5581.
https://doi.org/10.1038/s41467-025-60636-1
晋兆宇，聚焦复杂电化学表界面精准解析这一重大科技前沿问题，开发先进电化学表界面原位分析技术与方法，为能源和环境电催化器件的理性设计提供指导。近年来，主要发展了原位扫描电化学显微镜表面滴定技术(SI-SECM)，建立了针对多种模型催化体系活性位点与反应中间体的定量分析方法，在微时空尺度下揭示了复杂表界面反应机制与构效关系。迄今，共发表SCI论文70余篇，其中以第一或通讯作者在Nat. Catal., Nat. Commun., PNAS, Acc. Chem. Res., JACS, Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., ACS Nano, ACS Catal., Anal. Chem.等国际知名期刊上发表论文30余篇，9篇入选ESI高被引或热点论文。部分研究成果被编入世界经典电化学教材《电化学方法：原理与应用》，并多次被ScienceDaily、ScienceMag等国际学术媒体遴选为亮点报道。
李盼盼，研究员，本硕博毕业于四川大学，美国UT-Austin博士后（合作导师：Prof. Guihua Yu），2021年获四川大学“双百”人才计划，博士生导师。2021年底回国依托川大材料科学与工程学院组建“电催化能源与资源转换材料”研究小组（https://www.x-mol.com/groups/li_panpan），开展独立研究工作。课题组聚焦电催化剂表界面设计、电化学原位表征及催化机制研究、能源与资源转化应用等，发表SCI 收录期刊论文共计50余篇，包括： Nat. Catal.、PNAS、JACS(2)、Angew、AM (2)、Chem. Rev.、EES、Mater. Today等，多篇入选ESI热点论文、高被引论文和封面论文。目前担任Chinese Chemical Letters、Nano Research Energy等期刊青年编委，主持多项国家自然科学基金和四川省科技厅等项目。
周敏，现任中国科学院长春应用化学研究所研究员、博导，中科应化（长春）科技有限公司先进仪器装备事业部负责人，MinTech 品牌创始人。他本科毕业于吉林大学，博士就读于长春应化所，后赴美国德州大学奥斯汀分校（合作导师为 “现代电化学之父” Allen J. Bard教授）等机构从事博士后研究，获海外高层次青年人才计划择优资助。他主持国家人才计划青年项目、中科院科研仪器研制项目等重大专项及产业化项目，参与中科院抢占科技制高点攻坚专项课题，主要从事超分辨电化学基础研究与先进仪器研制，聚焦能源、材料、计算领域的电化学及人工智能交叉创新，构建 “前沿基础研究 - 先进装备开发 - 产业化应用” 闭环创新模式，推动成果高效转化。近三年以通讯作者在 Science、Nat. Commun. 等期刊发表论文 10 余篇，部分成果被 J. Am. Chem. Soc. 选为电化学重大进展报道，编入经典著作《电化学方法：原理与应用》。自主研发的超分辨电化学 Lab 解决方案（六大主力型号）填补国内空白，“AI - 电化学家” 智能平台攻克材料研发瓶颈，相关仪器已服务 100 多所顶尖科研机构，年销售额超 1000 万元，为中科院攻坚专项提供 5 套高通量装备，成果获 CCTV-4 专题报道。团队正打造东北地区首个人工智能材料研发中心。
余桂华，现任美国德克萨斯大学奥斯汀分校材料科学与工程系、机械工程系冠名讲席教授，身兼美国科学促进会、材料研究学会等多国会士。其团队专注新型功能化纳米材料的精确设计与绿色合成，尤其在能源和环境凝胶材料领域开展开创性研究，探索其化学物理性质并推广于能源、环境及生命科学领域的技术应用。迄今在 Science、Nature 等国际顶级期刊发表论文 330 篇，引用量约 10.2 万次，H 指数 185，是材料科学与化学领域全球 Top0.1% 高被引学者。现任《ACS Materials Letters》副主编，同时担任二十余个国际知名化学与材料期刊顾问编委。
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