Chem. Rev.综述：人工智能在电池研究中的应用，是炒作还是现实?

第一作者：Teo Lombardo

通讯作者：Alejandro A. Franco* 教授

通讯单位：Picardie Jules Verne大学

自1991年索尼公司成功地将第一块锂离子LIB电池商业化以来，其能量密度提高了200%以上，它们在电动车或固定应用方面的大规模部署要求它们在性能、耐久性、安全性、成本方面进一步优化，并减少其二氧化碳足迹，增加其可重复使用和可回收性。

近年来，已有一些国际倡议建议开发新的工具和协议，将电池研究中的实验数量减少3倍，将能源应用中的材料发现速度提高10倍。人工智能(AI)，特别是其富有成效的分支--机器学习(ML)，作为一种有前途的方法脱颖而出，可以导致我们进行电池研发的方式发生突破性转变。

电池研发是一个复杂的多变量问题，其中包含了非常不同的属性，如性能、生命周期分析、安全、成本、环境影响和资源问题。此外，整个电池的循环经济最终也应包括在内--从采矿、生产和装配阶段，通过长期使用阶段到最终的再利用和回收过程。然而，目前的研究工作流程在很大程度上依赖于向前试错的方法，并且主要以材料为中心：合成材料、制造电解质和电极、组装电池，以及最后评估性能。即使只考虑这些方面，合成活性材料和制备电解质的可能性也超过1万种， 选择电极制造参数的可能性几乎是无限的，还有几十种可能的电池格式，这远远超过了人脑能够处理的范围。这使得逆向设计工具的出现变得很困难，该工具能够预测给定的性能目标和电池格式所需的电池组件特性。

电池的研发与应用每天都会产生大量数据。例如，世界第二大化学品生产商巴斯夫最近宣布，他们每天产生超过7000万个电池特性数据点，而在学术方面，例如法国电化学储能网络（RS2E）及其17个学术伙伴每年产生约1PB的电池数据。这些巨大的数据集目前还不能被整个科学界所使用，但已经采取行动建立开放和公平)的电池数据库。此外，科学出版物中已经有大量的数据：已经有近3万份LIB出版物，而且这个数字还在迅速增长。一个研究人员每年阅读200篇论文，需要近150年才能读完今天所有的LIB出版物。

因此，人工智能和机器学习需要协助研究人员有效地解决锂离子电池的参数和数据挑战，并协助研发锂离子电池以外的电池技术，如Na-ion、全固态和Li-S电池以及电化学电容器（超级电容器）。为了实现这一点，需要解决一些挑战，例如，在电池研发中定义广泛接受的标准，并结合系统的数据披露，确定最适合于某个ML模型的描述符，或确定相关的误差，等等。此外，不同的电池技术带来了不同的挑战，基于人工智能和ML的方法已经可以在许多方面提供帮助，如ML辅助操作的成像技术，旨在研究全固态电池（ASSBs）的锂枝晶形成和生长。其他的例子可以是目前基于物理学的模拟的时间和长度尺度的增加或创新的多尺度方法的发展。

本评论旨在提供一个全面的、权威的、批判性的、但易于理解的、关于AI和ML的综述，以引起化学和电化学能源科学界的普遍兴趣。它涉及到概念、方法、工具、结果和使用它们作为电池设计和优化的加速器的挑战。让整个电池界更容易获得蓬勃发展和高度活跃的人工智能相关文献是至关重要的。为了使应用于电池的人工智能从炒作变成现实，需要实验者、建模专家和人工智能专家之间的紧密合作；因此，AI和ML必须以适合广大读者的方式进行适当的解释和评论。我们在这里的目的是创造这些工具更好的可及性，以及在目前涵盖的不同电池研发方面的完整性。此外，应用人工智能和ML的众多电池研发领域导致了术语的异质性，以及对应用于电池的AI/ML的方向和需要克服的主要挑战的不明确性。到目前为止，该领域的评论要么集中在电池诊断上，如LIBs，要么只关注材料，很少有完整的电池层面的例子。

历史上，人工智能被定义为使机器人性化地思考、人性化地行动、理性地思考或理性地行动。人工智能也可以被定义为 "使计算机以我们认为需要人类智慧的方式行事的科学和工程"。历史角度来看，人工智能的定义在改变，其确切的定义并不简单。然而，目前使用的大多数人工智能系统都具有从经验中学习的共同能力。最广泛采用的使机器这样做的方法是通过被称为ML的算法架构，这是目前在电池研发中采用的算法。这些算法具有评估多维数据集（即包含多个变量的数据集）的巨大能力，发现数据中的模式，并解锁使用其他方法难以开发的应用。这对电池材料发现或电池制造优化领域具有高度相关性，其中应同时考虑众多参数。因此，任何基于ML的方法的第一步是建立一个合适的和足够完整的数据集。之后，ML模型应该被训练，并在可能的情况下被评估。在最常见的情况下（监督模型），这是通过使用部分数据集来训练算法（训练步骤）来实现的，其预测能力通过比较模型预测的值和未用于训练步骤的数据来评估。这通常被称为测试步骤。如果这样得到的模型在这个步骤中被证明是可信赖的，那么监督下的ML算法就可以被使用了（图1）。

图1. 监督/无监督和分类/回归方法的ML方法的总体工作原理。

图6. 本综述中AI或ML的不同电池主题百分比。

各种基于ML的研究有助于加速筛选和预测具有特定目标特性的新电池材料的例子。这些例子被分为三个主要组别。(i）活性电极材料，（ii）固体电解质，和（iii）液体电解质。

讨论了ML算法如何通过帮助解决日益复杂的化学、更大的长度和时间尺度以及多尺度建模，为材料模拟创造新的机会。

图7.特定目标特性的新电池材料的ML方法的信息图。

图9. Min等人建立富镍NMC阴极材料最佳合成参数的程序示意图。（输入变量包括：煅烧温度、镍含量、初级粒子尺寸、涂层材料和洗涤条件，而输出变量是初始容量、循环寿命和合成后的残留锂量。）

图11. 基于BO的模型在塔夫雷特AMXO4Z化合物中搜索DFT计算的锂离子和钠离子迁移能(Eb)。（基于BO的模型是一种非常有效的搜索算法，可以筛选快速离子导体，包括含锂和钠的tavorite型化合物以及其他含锂和锌的氧化物。）

固态电解质的研究主要集中在离子迁移率（迁移能量或电导率）作为目标属性。抑制枝晶生长也是一项要求，研究者在计算的剪切和体模以及弹性常数上训练了晶体图卷积神经网络（CGCNN）和KRR模型。发现，能够抑制枝晶生长的有希望的候选材料通常是软的和高度各向异性的，具有大的质量密度、Li的比率和亚晶格键离子性。

图12. Johansson小组和麻省理工学院小组对ACN中的高浓 LiTFSI进行ANN训练的初步结果。

液体电解质与固体电解质不同，是高度无序的，这使得对能量和电子及结构特性的ML研究不那么直接。案例如，Nakayama等人应用GP（ES-GP）的搜索方法来预测液态电解质中的阳离子-溶剂相互作用能量。相互作用能是电解质中锂离子传输的一个方便的代表参数，因为锂离子在电解质-电极界面的溶解和解溶解是经常限制整体质量传输的关键过程。

从基于物理的建模角度来看，来自量子力学的第一原理方法（如DFT）是最准确的模拟方法。这些方法对于阐明特定的分子尺度机制非常有用，而这些机制在通过实验技术解决时我们只能进行猜测。然而，如今这些方法的应用范围仅限于由少量原子组成的系统，主要是由于第一原理计算的高计算成本。第一原理方法在考虑影响电池性能的相关现象（如空间电荷层的形成、界面离子传输、降解反应、缺陷形成等）的长度和时间尺度方面基本上是有限的。计算能力的稳步发展将有助于在未来部分地缓解这一问题，模拟比现在更大的长度和时间尺度最终将是可以负担得起的。这应该能够考虑更现实的材料模型，最终能够说明在电池材料和相关现象（如相间形成和演变（图13）或复合电极中的离子传输）中经常同时在多个尺度上运作的基本化学和物理机制。

图13. 典型的电池固体电解质间相（SEI）的复杂性不断增加，从分子水平到宏观尺度。评估SEI的状态需要结合一系列的模拟、电化学和表征方法。

为了最大限度地利用ML和AI的潜力，当应用于电池制造时，仍然缺少一块重要的拼图：加强工业生产机器和生产过程，从现代工业到智能制造或工业4.0。换句话说，电池行业需要在数据恢复、存储和通信的基础上，结合基于AI/ML的模型实施和数据分析，对生产系统进行范式转变。这种转变的一个可能的好处是，作为外部刺激的功能，对生产过程进行实时优化，例如，资源或成本的增加或减少，不同的环境条件，或市场需求的变化。考虑到钴和锂等关键元素的价格波动，或某些电池组件对水和氧气含量的敏感性，电池生产链的快速适应可能特别关键。工业4.0的特点是物理和控制论领域之间的相互联系，分散的决策，以及人类与机器人的协作。(i) 沿着制造链进行实时测量的能力，(ii) 能够通过数字基础设施与物理工业环境互动，(iii) 能够连接机器、操作员和数据管理系统的完善的通信程序，以及(iv) 存储、清理和分析如此获得的数据的计算能力。

图19. 采用数据驱动方法的LIB制造工艺链。

图20. LIB工厂数据仓库的概念及其与数据挖掘的联系。

人工智能/ML方法可应用于数据的预处理和分割、特征检测、模式识别以及实时进行表征实验中协助电极和材料表征。基于DNN算法的早期人工智能时代基本上集中在图像处理方面，最终目的是识别特定的图像特征，并通过分割步骤将其分开。CNN在解决复杂的逆向问题方面获得了巨大的成功，这也是断层扫描和ptychography技术的重建步骤的主要困难。ML也可用于协助光谱和衍射图案的复杂分析，特别是用于分析高温和原位/操作数据。

图27. 关于最近应用于材料和电极表征的ML方法的信息图。

图31. 通过样品深度测量的电池材料图。

图36.目前（绿色）和未来（橙色）关于进行实验、数据采集、解释和模型提取/模拟的工作流程。使用现代表征技术产生的大量和越来越多的数据，新一代的探测器，以及人工智能/ML方法的出现，可能会改变进行实验和数据分析的方式。

图37. 关于最近应用于电池单元诊断和预后的ML方法的信息图，包括所采用的数据库的相应性质（计算与实验数据）。

预测电池的性能和寿命，以及识别电池性能限制和老化的主要来源，是将电池整合到应用中的主要问题，如电动汽车（EV）。ML在工程领域通常用来描述电池性能和老化的方法、在性能和安全分析中的应用、老化和剩余使用寿命（RUL）预测，以及在线估计。

LIB的电化学特性是保证其寿命可靠性的基础，通过不同的参数，如SOC、SOH和RUL等，对其状态进行准确诊断。ML方法已被应用于锂离子电池的电化学表征，以评估在线估计、寿命预测、性能和安全性。

用于电池的人工智能并不是炒作。一般来说，人工智能，特别是ML，有希望克服电池优化的主要限制，这往往会产生一个组合爆炸，使化学和电极/电池制造空间的详尽呈现。基于ML的方法可以有选择地浏览这些化学、配方和操作条件空间，并有望减少所需的实验和/或计算的数量。从理论的角度来看，ML可以支持高效力场的发展，为材料模拟和可靠的代用模型创造新的机会。这也可以促进具有合理计算成本的多尺度建模框架的发展。

此外，在直接从电化学结果（如循环伏安法）识别反应机制方面，ML有可能成为一个强大的实验增强工具。）一方面，一些ML在电池领域的应用已经在科学文献中得到了广泛的研究，如在线和离线估计电池的SOH、SOC和RUL。另一方面，人工智能/ML的几个有前途的应用在电池领域的研究出奇地少。其中，电池制造和电池材料表征是明显的例子。

数据驱动方法的使用将深刻地影响现代社会的工业设施，引导工业4.0革命的到来。电池制造也不会例外，在不久的将来，将需要专门的数据仓库。尽管有这种明显的趋势，但文献中关于这一主题的学术研究仍然很少，这就要求我们在这一方向上做出更多努力。学术界应该向工业界提供新的数据驱动的方法，协助他们克服这场革命。类似的话也可以用于电池材料表征的情况，这方面的科学文献仍然很少。

ML技术最初和更重要的应用之一是图像分析，这使得ML特别适合断层扫描图像分割，在这个领域，ML算法有望在即将到来的未来发挥主导作用。另一个人工智能有望在电池研究中发挥关键作用的领域是数据挖掘，在数据检索和分析方面。这可以让人们获得庞大的数据集，"只是 "恢复科学文献中已有的信息，这将大大缓解本节开头讨论的化学和电极/电池制造空间的分析。然而，对其适用性的严重关切是系统性地缺乏关键的电极和电池属性的数据，例如，电极孔隙率、电解质体积或电化学测试协议，仅举几例，这些数据在科学报告中可能经常被忽视，最近El-Bousiydy等人证明了这一点。此外，尽管面临着挑战，ML带来了推动自动驾驶电池实验室出现的希望，以实现实验和数据收集的自动化。

尽管在人工智能和ML方面有很多承诺和希望，但在电池领域广泛使用数据驱动的方法之前，仍然需要很长的路要走。应该解决的挑战可以归纳为：（i）描述符，（ii）数据稀缺和错误确定，（iii）缺乏标准和不成熟的表述，（iv）用户友好的工具，以及（v）弥合尺度。

当前，人工智能，特别是ML的能力和潜力正在吸引人们越来越多的兴趣，以获得所有规模的电池的新见解：从材料设计和合成到制造，从材料到电化学特征。许多希望被寄托在应用于电池的数据驱动方法上，然而在导致人工智能所承诺的革命之前，需要在该领域取得重大进展。在不远的将来，ML在其它领域的解决方案可能会被改编为电池领域，作为对研究人员创造力的支持；例如，我们可以想象人工智能算法通过从文献中自动挑选出具有所需保真度的模型集合来建立多尺度模型。另一个例子是Alpha fold，一个人工智能网络，最近证明能够从蛋白质的氨基酸序列开始确定蛋白质的三维结构。可以为电池设想类似的方法，因为计算框架能够表明电池/电极组件如何在空间中组织，作为其化学性质、比例和制造条件的函数，以及产生的三维中间结构如何影响电池寿命、电化学和机械性能。

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