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光电催化应用中的单原子基催化剂：机遇与挑战

邃瞳科学云

2021-12-13

导读：该观点文章分析了单原子基催化剂在光电催化领域中的优势，汇总了近期进展，同时也讨论了其面临的机遇和挑战。

文章信息

光电催化应用中的单原子基催化剂：机遇与挑战

通讯作者：刘东*，熊宇杰*

单位：中国科学技术大学，中国科学技术大学苏州高等研究院

研究背景

光电催化是一种有前景的太阳能化学利用策略。然而光电催化中催化位点不足和较低的产物选择性等瓶颈问题制约着其发展。经过过去十几年的发展，具有原子级分散金属位点的单原子基催化剂在很多催化应用中都表现出巨大的潜力。

相比于纳米颗粒和块材，单原子基催化剂具有丰富的表面活性位点并在催化反应方面展现明显的优势，通过理性设计，单原子基催化剂的这些优势可用于光电催化领域。本文中，我们综述了单原子基催化剂在光电催化应用中的机遇和挑战。首先我们总结了单原子基催化剂在多相催化的多种优势，这些优势与光电催化过程直接相关。

接着我们讨论了光电催化系统中单原子基催化剂的引入和合理设计。最后分析了单原子基催化剂在光电催化应用中基础研究和应用层面的挑战和前景。本文为相关领域的研究提供了方向，有助于加速光电催化领域在基础研究和应用层面的发展。

文章简介

在这里，来自中国科学技术大学的刘东特任研究员与熊宇杰教授合作，在国际知名期刊Journal of Materials Chemistry A上发表题为“Single-Atom-Based Catalysts for Photoelectrocatalysis: Challenges and Opportunities”的观点文章。

该观点文章分析了单原子基催化剂在光电催化领域中的优势，汇总了近期进展，同时也讨论了其面临的机遇和挑战。

图1. 单原子基催化剂在光电催化系统中的应用

本文要点

要点一：单原子基催化剂在多相催化中的优势

反应物吸附与活化、电荷分离和传输、选择性催化转化以及传质过程对于光电催化等多相催化反应都是十分重要的。单原子基催化剂具有独特的几何结构和电子结构，在以往的催化应用中，单原子基催化剂已经展示了其高活性和高选择性等特点。

具体表现为可调变的电子结构、改善的反应物吸附、促进的电荷分离和转移、有效活化及选择性催化反应等方面。单原子基催化剂的这些特点与光电催化反应过程可逐一匹配，可在光电催化中得以充分利用，发挥其优势，进一步提升光电催化的综合性能。

要点二：光电催化中单原子基催化剂研究进展

在已有的研究中，有少量报道将单原子基催化剂应用到光电催化应用中。近期发表的相关研究中，利用单原子催化剂作为光电极或者光电极上负载的助催化剂，用于光电催化水分解、二氧化碳还原等反应。

与纳米颗粒等无单原子位点的光电系统相比，单原子催化剂基光电系统在光生电荷分离及传输、催化反应效率等方面都有明显提高。单原子基催化剂引入后光电催化体系中的新型构效关系和优异性能值得研究和关注。

要点三：光电催化体系设计

目前已报道的将单原子基催化剂应用到光电催化体系的范例还比较少。单原子基催化剂优势明显、性能突出，必然会给光电催化研究领域带来新的活力。单原子基催化剂可以通过几种形式应用到光电催化体系中：

1）作为光电极，需要将单原子位点通过取代/锚定等方式固定在半导体光电极上，可调变金属位点分布及光电极的电子结构，以改善电荷传输动和催化反应过程等；

2）作为光电极上负载的助催化剂，需要将单原子基催化剂负载在光电极上，可选用催化反应性能突出的单原子基催化剂作为光电催化反应的助催化剂；

3）作为对电极，对电极上的反应也会影响光电催化体系的整体效能，可选用催化反应性能突出的单原子基催化剂作为对电极。此外还可以在光伏-电催化体系中引入单原子基催化剂，提升太阳能化学利用的效力。

要点四：前景

单原子基催化剂在光电催化体系中的应用可将单原子基催化剂的优势与光电催化体系的优势结合起来，可进一步优化反应物吸附活化过程、电荷分离与传输、选择性催化反应等。

单原子基催化剂在光电催化体系中的有效集成和合理设计是至关重要的，需要在此方面做出相关努力。单原子基催化剂的在光照和偏压作用下的稳定性也是其面临的挑战，载体与单原子位点之间的相互作用可提高其稳定性。

此外，研究单原子基催化剂和光电催化反应的构效关系以及深入探索其中的催化反应机制也是至关重要的，可为进一步优化材料及反应体系和器件设计提供指导。

文章链接

Single-Atom-Based Catalysts for Photoelectrocatalysis: Challenges and Opportunities

https://doi.org/10.1039/D1TA08252C

通讯作者简介

刘东研究员

中国科学技术大学特任研究员、博士生导师。2008年进入中国科学技术大学少年班学习，2012年获化学学士学位，2017年获无机化学博士学位，师从熊宇杰教授。博士毕业后，前往新加坡南洋理工大学从事博士后研究，导师Prof. Liu Bin、Prof. Xue Can。2021年5月入选中科院引才计划B类，加入中国科学技术大学苏州高等研究院/化学与材料科学学院。长期从事无机固体材料表界面设计及其在太阳能化学利用中的研究。以第一作者（含共同一作）及共同通讯作者身份在Nature Communications, Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Nano Today, J. Mater. Chem. A等学术刊物上发表多篇学术论文。至今已发表论文25余篇，总引用1,300 余次（H指数18）。

https://faculty.ustc.edu.cn/dongliu

熊宇杰教授

中国科学技术大学教授、博士生导师。1996年进入中国科学技术大学少年班系学习，2000年获化学物理学士学位，2004年获无机化学博士学位，师从谢毅院士。在美国学习工作七年后，2011年辞去美国华盛顿大学圣路易斯分校的国家纳米技术基础设施组织首席研究员职位，回到中国科学技术大学任教授。2017年获国家杰出青年科学基金资助，入选英国皇家化学会会士。2018年获聘长江学者特聘教授，入选国家万人计划科技创新领军人才。2020年作为中国科学院创新交叉团队负责人，获得结题优秀。回国工作以来，聚焦化学键的可控裁剪及重组，发展催化材料与碳基分子的无机表界面化学，为太阳能驱动人工碳循环应用提供物质基础。迄今为止，在Science等国际刊物上发表220余篇论文，总引用28,000余次（H指数87），入选科睿唯安全球高被引科学家榜单和爱思唯尔中国高被引学者榜单。2012年获国家自然科学二等奖（第三完成人），2014-2016和2018年四次获中国科学院优秀导师奖，2015年获中美化学与化学生物学教授协会杰出教授奖，2019年获英国皇家化学会Chem Soc Rev开拓研究者讲座奖。

https://staff.ustc.edu.cn/~yjxiong

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