通讯作者：梁华根副研究员、陈浮研究员、Panagiotis Tsiakaras教授
近日，中国矿业大学陈浮研究员团队在Applied Catalysis B: Environmental（影响因子19.503）上发表了题为“Facile Synthesis of C3N4/NiIn2S4 Heterostructure with Novel Solar Steam Evaporation Efficiency and Photocatalytic H2O2 Production Performance“的研究论文(DOI：10.1016/j.apcatb.2022.121336)。该研究通过构建C3N4/NiIn2S4异质结构，具有太阳能界面蒸发和光催化产H2O2的双重功能，这为污水淡化/净化材料的设计和合成提供了一种可行策略。
利用太阳能界面蒸发获取宝贵的淡水是一项有前景的环境友好技术，然而，废水中的有机污染物可能造成潜在的水安全隐患。本研究采用溶剂热法，可控合成了双功能C3N4/NiIn2S4异质结。研究发现：异质结的形成，降低了复合材料的带隙、有利于光生载流子的分离，从而提高了光吸收范围和强度，同时还具有较好的光催化性能。当C3N4/NiIn2S4异质结用作光热材料时，在一个太阳光强度（1 kW·m-2）下，水蒸发速率和效率可达到3.25 kg·m-2·h-1和215.06%。当用作光催化材料时，可见光下H2O2的产出速率达到1080 μmol-1·L-1·h-1。
淡水资源短缺是当今全球共同面临的问题，太阳能界面蒸发是一种从海水或废水中获取淡水的新兴技术。其中，光热材料起着至关重要的作用，多数的光热材料涂敷在亲水基底上或构建成三维自支撑结构，这两种方式都可能存在结构崩塌、光热材料落入水中的风险，因此，这不仅可能降低光热蒸发的效率，而且还会造成水的二次污染。此时，如果光热材料还具备光催化产H2O2能力的话，则有可能达到除去水中有机污染物，净化水体的目的。本工作以C3N4为载体，利用溶剂热法一步合成C3N4/NiIn2S4复合材料。NiIn2S4的加入，提高了复合材料的光吸收能力，同时也促进了光生载流子的分离，有利于光催化活性的提高。
如线路图1所示，利用热缩聚反应，合成得到C3N4载体，再利用溶剂热反应，复合NiIn2S4，得到C3N4/NiIn2S4复合材料。XRD证实了C3N4/NiIn2S4复合材料的成功合成，SEM、TEM显示片状NiIn2S4生长在C3N4基底上以及各元素的均匀分布。
Scheme 1. The preparation process used to fabricate the C3N4/NiIn2S4 composite.
Figure 1. The XRD pattern of different samples (a); SEM images of the C3N4 (b), C3N4/In2S3 (c), C3N4/Ni3S4 (d) and C3N4/NiIn2S4 (e); EDS spectrum of C3N4/NiIn2S4 (f).
由紫外-可见吸收光谱可以看出C3N4/NiIn2S4具有最强的吸光能力，吸收边缘最宽。在270～510 nm的波长范围内，虽然C3N4/Ni3S4的吸收能力比C3N4/In2S3弱，但在高于500nm的波长范围内，C3N4/Ni3S4的持续光吸收能力比C3N4/In2S3强，其吸收边缘也比C3N4/In2S3大。归功于其出色的紫外-可见光吸收能力和因样品为黑色而具有的内在吸收能力，C3N4/NiIn2S4具有良好的太阳能转换性能，在大约70秒内，C3N4/NiIn2S4在一个太阳强度下达到一个稳定的温度（~45 ℃）。接触角测试中，C3N4/NiIn2S4的接触角为13.8°，远远小于C3N4（35.6°）、C3N4/In2S3（27.8°）和C3N4/Ni3S4（26.9°），这说明C3N4/NiIn2S4具有最好的水润湿性。在室温情况下，C3N4/NiIn2S4的水蒸发速率可达3.25 kg·m-2·h-1，与其他采用粉末光热材料相比，C3N4/NiIn2S4达到了最快的水蒸发速度（Figure3）。
Figure 2. The FTIR spectra of C3N4, C3N4/In2S3, C3N4/Ni3S4 and C3N4/NiIn2S4 (a); Absorption spectra of C3N4, C3N4/In2S3, C3N4/Ni3S4 and C3N4/NiIn2S4 at wavelengths of 200 nm-900 nm (b); Temperature change of C3N4/NiIn2S4 under the irradiation of a 300 W xenon lamp with a light intensity of 100 mW·cm-1 (c), illustration shows its schematic; The temperatures of Blank, C3N4, C3N4/In2S3, C3N4/Ni3S4 and C3N4/NiIn2S4 during the experiment (d).
Figure 3. Mass change curves of evaporated water for samples prepared at one sun intensity (a); The rate of evaporation of water from the prepared samples at one sun intensity (b); Comparison graph of evaporation rate of powder sample solar water (1, 2, 3 , 4, 5, 6, 7) (c) and the solar water evaporation efficiency of the prepared samples (d).
本工作测试了每种复合材料在可见光（λ > 420 nm）下产出H2O2的能力，结果表明，C3N4/NiIn2S4在可见光照射1小时内最高可产出1080 μmol-1·L-1的H2O2。EIS图可以看出C3N4/NiIn2S4具有最小的圆弧半径，这说明C3N4/NiIn2S4具有较低的电荷转移电阻，同时具有最高的光生载流子分离能力。与其他样品相比，C3N4/NiIn2S4还表现出强烈的光电流响应，表明NiIn2S4和C3N4之间发生了有效的光诱导电荷转移，因此，具有最佳的光催化活性。
文中对其可能的机理进行了解释，H2O2是由光催化剂促进O2的还原而产生的。在光催化剂的价带中，h+将H2O氧化成H+和O2，而导带中的e-参与氧还原反应。在这个过程中，有两种可能的ORRs类型，一种是O2的双电子还原在一个步骤中产生H2O2，另一种是O2的单电子还原在两个步骤中产生H2O2。
Figure 4. The photocatalytic production of H2O2 from the prepared samples under the irradiation of one solar light intensity (a); The rate of H2O2 production from the prepared samples (b); EIS spectra (c), and transient photocurrent spectra (d) of the prepared samples.
该工作报道了一种双功能的C3N4/NiIn2S4异质结材料，同时具备光热、光催化功能，可以实现高效的太阳能界面蒸发和光催化产H2O2性能，为通过构建异质结复合材料以实现复杂水体淡化/净化提供了新的思路。
王安虎：第一作者，中国矿业大学材料与物理学院2021级硕士研究生，已发表SCI论文一篇。
梁华根副研究员：共同通讯作者，中国矿业大学碳中和研究院副研究员，硕士生导师。主要从事能源环境材料与器件的相关研究工作。2013年毕业于华南理工大学，获博士学位，迄今已主持国家自然科学基金青年基金1项，江苏省自然科学基金青年基金1项，徐州市科研项目1项等10余项纵向/横向课题。已发表学术论文30余篇，申请中国发明专利10余项，授权5项。
陈浮研究员：中国矿业大学碳中和研究院研究员，博士生导师。长期专注于受损矿区减污降碳协同控制这一领域，在宏观技术体系方面探索了渐进式环境治理和生态碳汇技术，形成了诸如煤矸石山自燃污染控制与生态修复关键技术、矿区生态修复与资源综合利用技术、高潜水位采煤沉陷区水资源梯级调控及水质生态净化技术、矿区水资源保护与环境修复技术等在内的一体化技术体系；在微观科学机理方面探寻改造利用主控固碳微生物及环境因子，研发脆弱矿区生态修复和固碳增汇一体化技术，以期为我国脆弱矿区土地利用和生态减排增汇研究提供科学依据和技术支撑。已发表学术论文150余篇，出版专著3部，授权中国发明专利20余项、PCT发明专利1项，获得国家、省部级科技奖励6项。
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337322002776
本文仅供科研分享，不做盈利使用，如有侵权，请联系后台小编删除
欢迎关注我们，订阅更多最新消息
“邃瞳科学云”推出专业的自然科学直播服务啦！不仅直播团队专业，直播画面出色，而且传播渠道多，宣传效果佳。
“邃瞳科学云"平台正在收集、整理各类学术会议信息，欢迎学会、期刊、会议组织方择优在邃瞳平台上进行线上直播，希望藉此帮助广大科研人员跨越时空的限制，实现自由、畅通地交流互动。欢迎老师同学们提供会议信息（会有礼品赠送），学会、期刊、会议组织方商谈合作，均请联系翟女士：18612651915（微信同）。
投稿、荐稿、爆料：Editor@scisight.cn
