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清华大学张正华：三维有序介孔Co3O4，高效PMS活化快速降解污染物！

邃瞳科学云

2022-04-22

导读：本文采用KIT-6作为模板成功地合成出一种三维有序介孔Co3O4 (3D OM-Co3O4)材料，并将其用于高效的PMS活化以快速去除雷尼替丁(RAN)目标污染物。

论文信息

第一作者：Yiyang Ma

通讯作者：张正华

通讯单位：河北大学、清华大学

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近年来，药品和个人护理产品(PPCPs)已对人类和野生动物的健康构成严重威胁，许多PPCPs已在水体中被检测到。雷尼替丁(RAN)是典型的PPCPs，因此被广泛用作许多胃酸类药物的必需成分，但其人体摄取量不超过30%，其未转化的残留物通常由尿液排出。因此，科研人员努力开发出各类高效技术(如光催化、光芬顿、紫外光解)以去除水溶液中的RAN污染物。

图1. 三维有序介孔Co₃O₄的制备流程示意图。

文章要点1：在本文中，作者采用KIT-6作为模板成功地合成出一种三维有序介孔Co₃O₄ (3D OM-Co₃O₄)材料，并将其用于高效的PMS活化以快速去除雷尼替丁(RAN)目标污染物。

文章要点2：测试结果表明，优化后的3D OM-Co₃O₄催化剂在7 min内可以去除99.2%的RAN污染物，RAN矿化效率为63.7%。其中，3D OM-Co₃O₄对PMS的活化同时涉及的自由基和自由基途径，其中后者占总RAN去除效率的73.2%。

文章要点3：密度泛函理论计算表明，与Co₃O₄纳米颗粒相比，3D OM-Co₃O₄键合PMS分子的吸附能从-0.213 eV增加至-0.297 eV。此外，通过还原处理再生3D OM-Co₃O₄表明，其催化稳定性与Co(III)/Co(II)氧化还原偶之间的快速电荷转移有关。

图2.3D OM-Co₃O₄的微观形貌表征。

图3. 不同催化体系与条件下的污染物降解性能。

图4. 污染物降解及EPR测试分析反应活性物种。

图5. 3D OM-Co₃O₄/PMS体系的污染物降解机理与密度泛函理论计算。

参考文献

Yiyang Ma, Hongjie Wang, Xiaofan Lv, Dongbin Xiong, Haijiao Xie, Zhenghua Zhang.Three-dimensional ordered mesoporous Co₃O₄/peroxymonosulfate triggered nanoconfined heterogeneous catalysis for rapid removal of ranitidine in aqueous solution. Chem. Eng. J. 2022. DOI: 10.1016/j.cej.2022.136495.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.136495

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