南方科技大学徐强团队Adv Mater：硫介导微环境调控提升单原子催化剂的ORR电催化性能及其在准固态锌-空气电池中的应用新进展

第一作者：赵陈，初秉宪

通讯作者：徐强

通讯单位：南方科技大学

论文DOI：10.1002/adma.202510621

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近日，南方科技大学化学系徐强团队，在低温准固态锌-空气电池中取得突破性研究成果。研究团队创新性地通过硫介导的方式制备了具有高密度的Fe-N₄位点的N,S共掺杂碳材料(FeNSC)，实现出优异的pH通用ORR性能，碱性、酸性和中性的半波电位分别为0.928 V、0.806 V和0.755 V。基于FeNSC制备的准固态锌空气电池（QSS-ZAB）在-40至60°C的宽温度范围内实现了平稳运行。值得注意的是，它在-40°C下持续运行超过940小时，展现出优异的耐低温性。相关成果以“Sulfur-Mediated Microenvironment Modulation of High-Density Fe-N₄ Sites for High-Efficiency Oxygen Reduction and Cryotolerant Quasi-Solid-State Zinc-Air Batteries”为题，于2025年8月29日发表于Advanced Materials杂志。

背景介绍

锌-空气电池因其环保、安全和经济性等优势，成为极具潜力的替代能源系统，尤其在超低温条件下表现出良好的适应性。然而，该类电池阴极的氧还原反应动力学缓慢，导致能量转换效率低、循环寿命短，尤其在低温下放电容量受限，目前报道在-40°C下的容量普遍低于0.5 Ah。尽管商用Pt/C催化剂被视为ORR基准材料，但其稀缺性和耐久性不足限制了实际应用。因此，开发基于富地球元素的高效ORR电催化剂，对推动超低温锌-空气电池的发展具有重要意义。

本文亮点

1. 在ZIF-8表面原位生长羟基硫酚甲醛树脂（HFR）壳，利用S和N之间的相互作用来增强热解过程中N的保留，从而产生高密度的Fe-N₄活性位点。

2. S元素被精确地掺杂到Fe中心的第二配位壳中，优化了Fe-N₄的电子结构，降低了Fe的d带中心，从而削弱了含氧中间体的吸附。

3. FeNSC催化剂表现出优异的pH通用ORR性能和稳定性。基于FeNSC的准固态锌空气电池在-40°C下可连续运行940多小时，展现出前所未有的低温耐受性。

图文解析

图1: FeNSC的合成和形貌表征。（a）FeNSC合成过程示意图；（b）ZIF-8@Fe@HFR的SEM图；FeNSC的（c）SEM图；（d）TEM图；（e，f）HAADF-STEM图和（g-j）相应EDS映射图。

图2: FeNSC的化学状态和原子配位环境。（a）FeNSC、FeNC-1和NSC的N 1s XPS光谱；（b）FeNSC、FePc、Fe₂O₃、FeO和Fe箔的Fe K边XANES光谱和（c）k³加权傅里叶变换EXAFS光谱；（d）FeNSC的相应EXAFS的R空间拟合曲线；（e）FeNSC、Fe₂O₃和Fe箔的小波变换谱图。

图3：电催化氧还原反应（ORR）性能。（a）FeNSC、FeNC-1、FeNC-2、NSC、NC和Pt/C的线性扫描伏安（LSV）曲线；（b）FeNSC、FeNC-1、FeNC-2 和 Pt/C的半波电位（E_1/2）及0.9 V处动力学电流密度（j_k）的对比；（c）FeNSC、FeNC-1、FeNC-2、NSC、NC 和 Pt/C 的塔菲尔斜率；（d）FeNSC、FeNC-1、NSC和NC在1.12 V处电容电流随扫描速率变化图；（e）FeNSC在5000 圈加速耐久性测试（ADT）前后的LSV曲线；（f）FeNSC 和Pt/C的安培计时电流曲线；图 3a–f 相关实验均在0.1 M KOH 电解液中进行；FeNSC和Pt/C在0.1 M HClO₄电解液中的（g）LSV曲线；（h）E_1/2及0.8V处j_k的对比和（i）安培计时电流曲线。

图4：FeNSC在ORR过程中的理论计算。（a）Fe-N₄S和Fe-N₄的ORR自由能图；（b）FeN₄S与S键合的电荷密度差，等值面值为0.005，青色代表空穴，黄色代表电子；（c）Fe-N₄S的bader电荷，数字代表元素的价态；（d）Fe-N₄和Fe-N₄S中Fe 3d轨道的PDOS。蓝色水平线和数字表示d波段中心的位置；（e）不同d带中心下金属中心对OH的吸附机理。

图5：QSS-ZAB的性能评估。FeNSC基和Pt/C-RuO₂基QSS-ZABs的（a）QSS-ZAB示意图；（b）开路电压；（c）放电极化和功率密度曲线；（d）不同电流密度下的放电曲线以及（e）25℃下的恒电流放电试验；（f）FeNSC基、FeNC-1基和Pt/C-RuO₂基QSS-ZABs在20 mA·cm^-2和25°C下的充电/放电性能；（g）基于FeNSC的QSS-ZAB在5 mA·cm^-2和-40°C下的充电/放电性能。

总结与展望

本工作提出了一种硫介导的Fe-N₄位点微环境调节策略。通过热解HFR包覆的ZIF-8，得到了一种负载铁单原子的N，S共掺杂碳催化剂（FeNSC），其特征是具有高密度Fe-N₄位点和掺S的第二配位壳。DFT计算和实验研究表明，第二配位壳中S的存在有效地调节了Fe-N₄位点的电子结构，减少了*O和*OH在Fe-N₄位点上的吸附，降低了ORR过电位。FeNSC表现出优异的pH通用ORR活性，在0.1 M KOH中E_1/2高达0.928 V，在0.1 M HClO₄中为0.806 V，在0.1M PBS中为0.755 V。基于FeNSC的准固态锌-空气电池在-40°C和5 mA·cm^-2的条件下下保持稳定运行超过940小时。这项工作为杂原子介导优化ORR单原子催化剂提供了新见解，并推动了低温准固态锌-空气电池的发展。

文献信息

C. Zhao, B. Chu, H. Nian, B. Shao, Y. Lu, F. Zhang, Y. Wang, Q. Xu*, Sulfur-Mediated Microenvironment Modulation of High-Density Fe-N4 Sites for High-Efficiency Oxygen Reduction and Cryotolerant Quasi-Solid-State Zinc-Air Batteries, Adv. Mater, 2025. DOI：10.1002/adma.202510621.

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徐强，南方科技大学讲席教授、日本工程院院士、印度国家科学院院士、欧洲科学院院士、国家特聘专家。先后任日本国立产业技术总合研究所（AIST）首席研究员，AIST-京都大学能源化学材料开放创新实验室主任，神户大学兼职教授，京都大学兼职教授，2020年加盟南方科技大学。主要从事化学相关的纳米多孔材料及其催化与能源应用研究，发表论文570余篇，被引用75000余次，H因子145（Web of Science）。2024年获日本配位化学会奖，2014-2023年连续10年入选汤姆森路透-科睿唯安高被引科学家称号，2019年获洪堡研究奖及市村奖地球环境学术奖，2012年获汤姆森路透社前沿科学奖。担任多个杂志的编辑或编委，如EnergyChem创刊主编，Coordination Chemistry Reviews副主编，Chem，Matter，Advanced Energy Materials等顾问委员，中国能源学会专家委员会副主任。个人简介链接：https://faculty.sustech.edu.cn/xuq/

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