近日，东华大学环境科学与工程学院乔锦丽教授团队在碳基非金属双功能氧催化剂领域取得重要进展，相关成果以《大面积缺陷工程调控的三元掺杂石墨烯基非金属高效双功能氧催化剂在可充式锌空电池领域应用研究》(Large-scale defect-engineering tailored tri-doped graphene as a metal-free bifunctional catalyst for superior electrocatalytic oxygen reaction in rechargeable Zn-air battery)为题，发表于期刊《应用催化B-环境》（Applied Catalysis B: Environmental）》。
该论文第一作者为环境科学与工程学院青年教师王永霞。
当今世界，随着能源需求的激增，高效能源存储及转化技术的开发和发展变得尤为重要。
其中，金属空气电池（MAB）被认为是一种重要且环境友好型的技术。由于其充放电性能在很大程度上取决于空气电极界面上发生的动力学缓慢的氧还原（ORR）和析氧反应（OER），目前高性能MAB仍依赖于Pt和Ir等贵金属基催化剂，极大限制了MAB的广泛应用和推广。
近年来，低成本、高催化活性及可靠性的碳基非贵金属材料成为国内外竞相研究的重要ORR和OER双功能催化剂，而非金属掺杂碳基材料由于其独特的电子结构和优异的双功能氧电催化活性引起人们的广泛关注。
相对一元或二元掺杂碳基催化剂而言，三元共掺杂体系可以诱导碳原子自旋密度的极大改变，从而可引入更多的活性位，赋予其更高的双功能催化活性。
然而，目前制备杂原子掺杂碳基材料常涉及复杂或环境有害的工艺，开发绿色、低成本且大尺度的合成策略仍是开发高性能三元掺杂碳基非金属双功能ORR/OER催化剂面临的重大挑战。
（三元掺杂石墨烯催化剂的ORR和OER双功能催化性能）
课题组针对此问题开展了相关研究，采用简易球磨辅助原位磷化热处理方法实现石墨烯中三元非金属元素的共掺杂。
球磨过程中的机械力作用可在石墨烯表面产生大量结构缺陷，从而有利于非金属元素的成功掺杂。
同时，球磨过程可促进石墨烯与N和S源的均匀混合，进而有利于原位磷化热处理过程中三种非金属元素在石墨烯结构中的进一步均匀掺杂。将其作为ORR和OER双功能催化剂，表现出良好的催化活性和稳定性。
通过对其结构和催化动力学过程的研究和分析，对于三元非金属共掺杂的石墨烯而言，其良好的双功能氧催化性能主要归因于不同电负性非金属元素对碳的掺杂，造成其电子结构的改变，从而增强其催化活性。
此外，N在石墨烯中的存在形式也对其性能产生重要影响。对不同组成的非金属掺杂石墨烯结构和催化性能进行对比分析发现，吡啶和吡咯型N对掺杂石墨烯的ORR和OER催化过程发挥不同的增强作用。
课题组通过合理的实验设计、反复多次的试验验证，从大面积制造碳基体结构缺陷的角度出发，成功获得了三元共掺杂的石墨烯基双功能氧催化剂，并表现出高效锌空电池充放电性能。
此项工作为进一步开发高性能非金属掺杂石墨烯双功能氧催化剂提供了新的思考策略。
原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-21091-w
（内容来源：东华大学）
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