第一作者：万铠玮（国家纳米科学中心&香港城市大学）
通讯作者：曾晓成教授（香港城市大学），施兴华研究员（国家纳米科学中心），Joseph S. Francisco教授（宾夕法尼亚大学）
其他作者：崔云晓（国家纳米科学中心）
通讯单位：国家纳米科学中心，香港城市大学，宾夕法尼亚大学
论文DOI：https://doi.org/10.1021/jacs.5c11019
单原子催化剂（Single-Atom Catalysts, SAC）因其原子级活性位点、高催化效率和优异的可调控性，被认为是新一代高效电催化材料。尽管人们对其界面体系中金属阳离子效应已有大量研究，但电解液中阴离子对界面反应动力学的影响长期被忽视。传统观点认为，阳离子主导界面结构，而阴离子只是“陪衬”。然而，阴离子究竟是“沉默的旁观者”，还是隐藏的“反应调控者”？这一问题正是本研究关注的核心。
本工作由香港城市大学曾晓成教授团队联合中国科学院国家纳米科学中心施兴华研究员团队及美国宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco教授团队合作完成，论文的第一作者为万铠玮博士。研究首次系统揭示了阴离子对单原子催化界面氢键网络与水解反应的调控机制，为电解液工程提供了新的理论依据和设计思路。
图1. SAC电解液系统中的阴离子效应
主要发现如下：
1. 恒电势分子动力学模拟揭示，SAC/电解液界面存在两个不同的氢键缺失区，其分布特征与阴离子的吸附强度密切相关。
2. 通过图论算法定量分析氢键网络的连通性，发现不同阴离子在电势变化下呈现出相反的调控趋势。
3. 阴离子可通过改变水分子局域氢键的不对称性，进而调节水的活化与解离自由能，显著影响质子转移速率和反应动力学。
图2. 氢键网络分析
图3. 氢键连通性分析
图4. 离子分布分析
图5. 阴离子对水解反应的影响
图6. 统计和拟合结果
曾晓成（通讯作者）：香港城市大学材料科学与工程系讲座教授、系主任，欧洲科学院外籍院士，美国材料研究学会会士、美国物理学会会士、美国科学促进会会士及英国皇家化学会会士，科睿唯安全球高被引学者。曾教授长期从事表界面物理化学与纳米材料的计算设计研究，是受限纳米水与冰、疏水性表面、金/硅团簇、纳米催化、二维材料及钙钛矿材料理论模拟领域的国际领军学者之一。迄今发表SCI论文735篇，其中Nature/Science及其子刊论文39篇、PNAS论文26篇、JACS论文75篇，总引用次数逾63,000次，H因子达126。
万铠玮（第一作者）：香港城市大学博士后，合作导师为曾晓成教授。博士毕业于中国科学院国家纳米科学中心，导师为施兴华研究员，曾获中国科学院院长奖。长期从事表界面物理化学过程的理论模拟研究，已以第一/共一作者在 Nat. Mater.、JACS、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、ACS Nano等国际顶级学术期刊发表论文14篇，总引用次数超过2000次。
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