黄强/唐孝生：Au-Pt双金属修饰Cu2O/ReS2异质结实现CO2光催化还原选择性在0-100%精准调控

邃瞳科学云

2022-02-28

导读：该研究开发的Au-Pt/Cu2O/ReS2复合光催化剂在可见光照射下应用于二氧化碳还原反应，不仅具有高的反应效率，而且反应产物的选择性精准可调。

文章信息

可见光驱动下Au-Pt/Cu₂O/ReS₂高效实现产物选择性可调的二氧化碳光催化还原

第一作者：黄强

通讯作者：黄强*，戚飞*，唐孝生*

单位：重庆邮电大学

研究背景

“碳达峰—碳中和”已成为国家战略。利用光催化技术将二氧化碳转化为高附加值的化学品和燃料是解决二氧化碳浓度增加、化石燃料短缺问题的一种绿色、可持续的方法。近年来，利用具有高催化活性和高选择性的光催化剂来实现二氧化碳的转化已经引起了广泛关注。

然而，目前光催化剂的效率还不尽如人意，产物的选择性也难以调控，阻碍了其在大规模商业用途中的实际应用。本研究将Au和Pt共沉积在由Cu₂O量子点和ReS₂纳米片组成的异质结构上，高效实现了二氧化碳光催化还原产物的精准调控。

文章简介

在这里，来自重庆邮电大学光电工程学院的黄强教授、戚飞博士、唐孝生教授，在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“Visible light driven photocatalytic reduction of CO₂ on Au-Pt/Cu₂O/ReS₂ with high efficiency and controllable selectivity”的文章。

该研究先构筑了由零维Cu₂O量子点与二维ReS₂纳米片组成的新型异质结构，再双沉积Au、Pt纳米晶于Cu₂O/ReS₂异质结表面，获得的Au-Pt/Cu₂O/ReS₂复合光催化剂在可见光照射下应用于二氧化碳还原反应，不仅具有高的反应效率，而且反应产物的选择性精准可调。

图1. 光催化二氧化碳还原机制以及产物的选择性效果。

本文要点

要点一：Cu₂O与二维TMD构筑新型异质结光催化剂

氧化亚铜（Cu₂O）具有铜资源丰富、带隙合适、可见光响应特性好、足够负的导带以还原CO₂等优点，是一种潜在的光催化CO₂还原材料。二维过渡金属硫化物（TMD）具有种类多、比表面积大、催化活性高、光学性质优异等特点，是一种提升光催化CO₂还原性能的合适材料。

但是，此前尚未报道过利用Cu₂O与TMD构筑异质结光催化剂实现CO₂还原。本文通过简单的化学还原方法，在ReS₂微球（由二维纳米片组成）表面原位生长Cu₂O量子点，制备了新型Cu₂O/ReS₂异质结光催化剂，提高了CO₂光催化还原效率。

图2 （a-d）Au-Pt/Cu₂O/ReS₂的TEM照片，（e）ReS₂的SEM照片，（f）Au-Pt/Cu₂O/ReS₂ 和Cu₂O/ReS₂的XRD衍射图。

要点二：Au-Pt/Cu₂O/ReS₂光催化二氧化碳还原效率高，产物选择性0~100%可控

可见光下照射1小时，Au1-Pt5/Cu₂O/ReS₂实现CH₄产量60.76 μmol/g和电子消耗量516.86 μmol/g，该数值远高于未沉积金属纳米晶的Cu₂O/ReS₂以及近来国内外同行报道的许多可见光光催化剂。

单独沉积Au纳米晶在Cu₂O/ReS₂表面时，只生成CO产物；单独沉积Pt纳米晶时，只生成CH₄产物；共同沉积Au和Pt时，同时生成CO和CH₄产物，并且通过调节Au、Pt的质量比例，能够轻松实现CO和CH₄的选择性从0到100%范围内的精准调控。

图3 （a-f）Au-Pt/Cu₂O/ReS₂的光催化二氧化碳还原性能。

要点三：Au-Pt/Cu₂O/ReS₂光催化二氧化碳还原性能增强机制

共沉积Au和Pt在Cu₂O/ReS₂表面，构建了间接Z型光生电子空穴对分离模型和肖特基结，Au/Pt不仅加快了Cu₂O和ReS₂间电子空穴对的分离效率和转移速率，而且还通过肖特基结效应增强了电子从催化剂体内向表面催化活性位点转移的能力。

此外，Au的电子向Pt转移，增强了电子密度，有利于生成CH₄。理论计算表明，Pt有利于CO₂的氢化反应：CO在Pt表面吸附能比Au更高，Au表面生成的CO可以扩散到Pt表面，氢原子很容易吸附在Pt表面与CO发生反应生成CH₄。

图4 Au-Pt/Cu₂O/ReS₂的光催化二氧化碳还原机制。

文章链接

“Visible light driven photocatalytic reduction of CO₂ on Au-Pt/Cu₂O/ReS₂ with high efficiency and controllable selectivity”

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894722008038

2022年4月9日前，论文免费下载链接：

https://authors.elsevier.com/a/1ecHa4x7R2cVFc

通讯作者简介

黄强文峰教授研究生导师

VEBLEO Fellow, 入选重庆英才•青年拔尖人才、巴渝学者青年学者、重庆市引进高层次人才（第四类）、重庆市留学人员回国创业创新支持计划。2008年本科毕业于中国科学技术大学应用物理系，2013年博士毕业于香港中文大学物理系。2013年12月至2018年6月期间工作于中国工程物理研究院材料研究所，历任助理研究员、副研究员；2018年7月加入重庆邮电大学光电工程学院。主要研究方向为新型光电材料与器件、二氧化碳综合利用、多相催化、低温等离子体等，承担国家级项目4项、省部级项目5项，在国际权威期刊上发表论文20余篇，论文单篇引用超过200次，在国际学术会议上做邀请报告10余次，申请发明专利5项。

唐孝生教授博士生导师

2004年本科毕业于武汉理工大学，2008年硕士毕业于中国科学技术大学，2013年博士毕业于新加坡国立大学，随后在南洋理工大学从事博士后研究工作，2014年以重庆大学百人计划特聘研究员到重庆大学工作，2021年加入重庆邮电大学光电工程学院。主要从事新型量子点发光材料及其光电器件的研究：包括量子点显示技术、量子点微激光、光电传感器件等。发表SCI论文100余篇，他引4000余次，申请中国发明专利20余项/批准11项，其中4项量子点技术的专利已经成功转让到公司。作为项目负责人和参与人承担了国家重点研发计划2项目、国家自然科学基金国际合作项目1项、面上项目3项；教育部、工信部及重庆市、企业委托项目6项。获得2018年重庆市自然科学二等奖、被评为重庆市创新创业团队负责人、重庆市学科带头人后备人选、重庆市研究生联合培养基地负责人、重庆市引进高层次人才（第四类）、重庆市渝北区临空英才计划、嘉兴市创业领军人才等。

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