氢氧化镍(Ni(OH)2)因其结构灵活、3d电子丰富等优点，被认为是尿素电化学氧化反应(UOR)最有前景的电催化剂之一，但是其电化学活性相（γ-NiOOH）由于较少活性位点限制了其应用。
基于此，南开大学焦丽芳课题组报道了一种双掺杂策略用于提升尿素电化学氧化反应。研究表明异质原子和氧空位双活性位点掺杂策略显著促进了Ni(OH)2尿素电化学氧化反应（UOR），这是由于钒的掺杂提供了更多暴露的活性位点，同时产生了氧空位，两者协同降低了UOR热力学势垒，显著提升了UOR性能。
本文通过多种实验手段及理论分析证明钒的掺杂导致了Ni(OH)2中氧空位及表面缺陷的产生，并且具有优异的UOR性能。
合成的催化剂（V-Ni(OH)2）展现出优异的UOR性能，在100mA cm-2电流密度下仅需1.47V过电位，此外也展现出优异的电化学稳定性。
通过原位拉曼等手段确定了电化学条件下表面电化学重构为活性相 （γ-NiOOH）。
本文通过原位拉曼等手段揭示了催化剂在UOR过程中活性相为γ-NiOOH, 并且为理论建模提供了实验支撑。
DFT研究了尿素在不同催化剂表面的解离机制，揭示了钒掺杂和氧空位在UOR解离过程中的协同作用。钒的掺杂不仅使γ-NiOOH暴露了更多的本征活性位点，而且调节了γ-NiOOH的电子态，而氧空位的引入协同的改变了反应的决速步骤，并且降低热力学能垒约1.13 eV。
本文揭示了O空位与V原子对UOR协同作用，即二者通过几何及电子结构调控降低了UOR反应的能垒。这将启发通过原子和空位双活性中心掺杂策略来调控和设计先进的电催化剂。
作者团队简介：
焦丽芳：南开大学化学学院教授。国家杰出青年基金获得者，国家重点研发计划项目首席。第一完成人获2019年天津市自然科学一等奖。面向国家双碳战略，主要研究方向聚焦于能源的高效储存与电催化转化：设计合成高性能锂/钠/钾离子电池关键电极材料，揭示新材料储能机制；设计开发催化活性高、稳定性好、选择性强的廉价电催化水分解催化剂。在Angew. Chem. Int. Ed.，Chem. Soc. Rev.，Adv. Mater.，Adv. Energy Mater., Nano Lett.等期刊上发表论文200余篇。论文被他人引用17000余次，h-index为69。入选科睿唯安2022年度全球“高被引科学家”名单。担任eScience、Chinese Chemical Letters期刊编委，Sustainable Materials and Technologies顾问编委，中产协静电纺专委会副主任委员。
文章链接
Synergistic Engineering of Doping and Vacancy in Ni(OH)2 to Boost Urea Electrooxidation
https://doi.org/10.1002/adfm.202209698
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