国家纳米科学中心刘新风研究员与北京大学张青课题组、北理工黄元课题组《ACS Nano》：硅衬底上单层WS₂超强二次谐波定向性发射

邃瞳科学云

2022-08-26

导读：本文通过将原子级薄的WS2薄膜与硅孔阵列耦合形成法布里-珀罗(F-P)腔，实现极大增强的二次谐波定向发射。

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第一作者：史建伟、吴宪欣

通讯作者：刘新风、张青、黄元

通讯单位：国家纳米科学中心

论文DOI：10.1021/acsnano.2c03033

全文速览

通过将原子级薄的WS₂薄膜与硅孔阵列耦合形成法布里-珀罗(F-P)腔，实现极大增强的二次谐波定向发射。通过将激发波长调整为与微腔模式共振，可以实现最大增强（~1580倍）。巨大的增强来源于F-P腔中的强电场增强以及悬空WS₂中激子振子强度的增强。此外，受益于F-P微腔的作用，系统实现了发散角~5°的定向二次谐波发射。我们的研究结果为基于硅基系统的片上集成的高效和定向非线性光学器件提供一个研究基础。

背景介绍

二次谐波又称为倍频效应，是一种源于激发场下的电磁场极化高阶项的非线性光学过程，其响应通常很弱，需要严苛的相位匹配以及足够的作用长度来增强非线性效应，这导致非线性器件体积较大，难以集成。单层二维过渡金属硫化物（TMDs）拥有非常高的二阶非线性极化张量，使其成为小型化片上频率转换器件、全光互连和光电集成的理想选择。然而，受限于单层TMDs亚纳米尺寸厚度（~0.8 nm），其二次谐波转换效率仍然很低。因此，使用微纳结构增强单层TMD中光与物质相互作用，提高二次谐波转换效率，对其实际应用尤为重要。二次谐波方向性出射的实现，可以提高远场光束的利用率，使其能更多地应用在硅基超薄倍频器件、集成光子学等领域。

国家纳米科学中心刘新风研究员、北京大学张青研究员和北京理工大学黄元教授在《ACS Nano》上发表了题为“Giant Enhancement and Directional Second Harmonic Emission from Monolayer WS₂ on Silicon Substrate via Fabry-Pérot Micro-Cavity”的文章（DOI: 10.1021/acsnano.2c03033）。为实现单层WS₂二次谐波的高效定向发射, 团队使用紫外光刻和ICP刻蚀技术在SiO₂/Si硅衬底上制备出圆孔阵列，通过机械剥离和定点转移法获得单层WS₂并将其转移到硅衬底上，形成微腔结构，实现了最大三个数量级的二次谐波增强(图1)。为验证该方法的可靠性，作者通过SHG面扫描，发现在孔洞位置处样品的二次谐波普遍获得增强，如图2所示。角分辨结果表明孔洞样品处出现了明显的色散模式，这表明孔洞与覆盖的单层WS₂形成了Fabry-Pérot微腔结构。进一步通过数值模拟，发现相较于无结构情况，在微腔结构实现了约272倍的电场增强。单层WS₂在微腔位置有如此巨大的二次谐波增强还与激子态密度变化有关。通过拟合单层WS₂在微腔上和不在微腔上的吸收光谱，作者发现激子态密度的增加对SHG增强的贡献约为3.1倍，如图3所示。通过变激发波长，发现增强因子在激发波长为820 nm时，获得了1580倍的最大增强，波长对应微腔的模式位置，如图4所示。通过远场成像，作者发现由于与FP微腔的共振耦合，WS₂在微腔上的远场发散角仅为5°，表明微腔结构可实现二次谐波方向性出射的调控，如图5所示。团队通过将单层WS₂与带孔硅衬底耦合，获得了二次谐波的三个数量级的巨大增强（1580倍）和窄发射角的方向性出射（~5°）。利用硅基微结构与单层TMDs材料耦合，实现定向发射的超强二次谐波，不仅推动了硅材料在非线性领域的进一步发展，同时为TMDs材料实现高效的二阶非线性转换提供了一种新策略，为其在片上超薄倍频器件和集成光子学应用方面奠定了基础。

图文解析

图1. 在带圆孔阵列的硅衬底上，实现了单层WS₂二次谐波的增强。

图2. FP微腔中电磁场对二次谐波增强的贡献。

图3. 激子态密度对SHG增强的贡献。

图4. 单层WS₂在不同波长激发下， SHG增强因子的变化趋势。

图5. 二次谐波方向性出射。

总结与展望

团队通过将单层WS₂与带孔硅衬底耦合，获得了二次谐波的三个数量级的巨大增强（1580倍）和窄发射角的方向性出射（~5°）。利用硅基微结构与单层TMDs材料耦合，实现定向发射的超强二次谐波，不仅推动了硅材料在非线性领域的进一步发展，同时为TMDs材料实现高效的二阶非线性转换提供了一种新策略，为其在片上超薄倍频器件和集成光子学应用方面奠定了基础。

文献来源

Jianwei Shi et al., Giant Enhancement and Directional Second Harmonic Emission from Monolayer WS₂on Silicon Substrate via Fabry-Pérot Micro-Cavity. ACS Nano,https://doi.org/10.1021/acsnano.2c03033

通讯作者介绍

刘新风研究员

刘新风，国家纳米科学中心研究员，博士生导师，中科院纳米标准与检测重点实验室副主任。2011年于国家纳米科学中心获理学博士学位，2015年入选中科院高层次人才计划加入国家纳米科学中心，2021年获国家级青年人才支持。研究方向为半导体材料微纳尺度光与物质相互作用光谱和物性研究。近年来在Science, Nat. Commun., JACS, Adv. Mater., Nano Letters, ACS Nano等期刊上发表论文210余篇, 总引用15200多次，H因子61。合著英文专著4章。担任Nat. Nanotech. Science Adv., JACS, Adv. Mater., Nano Lett., 等国际学术期刊审稿人。担任《Nanotechnology》客座编辑,《Journal of Physics: Photonics》,《Nano Materials》,编委会委员，《Frontiers of Physics》,《InfoMat》,《Materials Today Physics》,《Materials Today Sustainability》青年编委。

课题组主页:www.nanoctr.cn/liuxfgroup

张青长聘副教授

张青，北京大学材料与工程学院长聘副教授、博士生导师，博雅特聘青年学者。本科和博士分别毕业于中国科学技术大学（2005年）和清华大学（2010年），2011-2016年于新加坡南洋理工大学物理与应用物理系从事博士后研究，2016-2022年任北京大学材料与工程学院特聘研究员，2022年起任北京大学材料与工程学院长聘副教授。主要研究方向为低维半导体光学增益材料的设计及光-物质相互作用研究，在Science、Nature Materials、Nature Photonics、Nature Communications等期刊发表论文120余篇。曾入选国家海外高层次青年人才计划（2016年），获中国化学会纳米化学新锐奖（2018年）、纳米研究青年科学家奖（2021年，NR45）、北京杰出青年基金（2021年）等。担任中国材料学会纳米材料与器件、青年工作委员理事，《Materials Today Physics》、《Science China Materials》、《Photonics Research》、《JPhys：Photonics》、《中国激光》、《半导体学报》等期刊编委和客座编辑。

课题组主页: http://www2.coe.pku.edu.cn/faculty/zhangqing/Home.html

黄元教授

黄元，北京理工大学前沿交叉科学研究院教授，博士生导师。主要研究领域集中在二维材料的制备、表征、器件加工和物性测量/调控等方向。在Nature Physics、Nature Communications、Physical Review Letters等共计发表SCI论文80余篇，其中第一作者（含共一）及通讯作者文章40余篇，论文总引用4300余次。主持国家重点研发计划（青年项目），主持国家基金委优秀青年基金和面上项目，重庆市杰出青年基金项目。2019年入选中科院青促会会员，2020年获中国科协“中国十大科技新锐人物”荣誉称号，2021年获中国发明协会发明创业奖创新奖二等奖(排名第一)。担任Physical Review Letters，Nature Communications, Advanced Functional Materials, ACS Nano, Nano Letters，《物理学报》等国内外知名期刊审稿人；担任《物理》、《Chinese Physics Letters》、《InfoMat》、《Materials》期刊青年编委。

课题组主页：https://physics.bit.edu.cn/szdw/dsdw/bssds/a691e8e1551f4a3d8a71c79a3413240b/index.htm

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