近期，中国科学技术大学环境科学与工程系李文卫教授课题组在类芬顿高级氧化水处理技术方面取得新进展，深入揭示了金属氧化物纳米材料表面电子结构与其催化活性及选择性之间的构效关系，并构建了具有超高污染物降解活性与选择性的新型催化剂。相关结果以“Electron Delocalization Triggers Nonradical Fenton-like Catalysis over Spinel Oxides”为题，于2022年7月25日发表于Proceedings of National Academy of Sciences of the United States of America（DOI: 10.1073/pnas.2201607119）。
图 ZnFeMnO4尖晶石的选择性催化机制及类芬顿水处理应用
基于过渡金属氧化物的非均相类芬顿高级氧化技术在水污染控制领域具有巨大的应用潜力，但由于受废水中各种复杂组分的干扰，现有技术对水中难降解有机微污染物的去除效果并不理想。因此，亟需开发具有高活性、高选择性的过渡金属基催化剂。基于此，李文卫课题组的郭智妍博士巧妙利用ZnFeMnO4尖晶石氧化物中Fe-Mn之间的协同催化效应，通过对其中Mn活性位点配位环境的精准控制，深入研究了材料表面电子结构与活化过一硫酸盐（PMS）降解污染物的催化活性和选择性之间的构效关系，发现了八面体结构中相邻的Fe-Mn原子可通过超交换作用诱发形成高度电子离域化的Mn-O活性中心，进而增强催化剂与PMS的结合、活化和污染物的选择性氧化；在此基础上，成功构建了具有高活性和近100%非自由基催化选择性的ZnFeMnO4催化剂，其在复杂废水处理应用中展现出优异的污染物降解能力和抗环境干扰能力以及超高的PMS利用效率。本项工作为金属氧化物类芬顿催化剂的催化选择性调控开辟了新途径，对于进一步推动高级氧化水处理技术的发展与实际应用具有重要意义。
该研究工作得到了国家自然科学基金委员会、科技部重点研发计划等项目的支持。
论文链接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2201607119
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