通讯单位：美国加州大学尔湾分校，中国科学院福建物质结构研究所
招聘信息
忻获麟课题组（DeepEMLab.com）欢迎致力于研究和拓展电子显微学、聚合物、电池和规模生产方向的学生、博士后、学者加入和访问。感兴趣的申请者请email简历至huolinx@uci.edu。（导师简介请见文末）
韩丽丽课题组欢迎致力于透射电子显微学和催化方向的学生、博士后、助理研究员、副研究员加盟。感兴趣的申请者请email简历至llhan@fjirsm.ac.cn。（导师简介请见文末）
全文速览
电化学二氧化碳还原（CO2RR）成甲酸是一种将温室气体CO2转换成有价值产物用于甲酸燃料电池、化学中间体和储氢系统等应用的有效方法，Sn基材料是一种有前景的CO2RR成甲酸催化剂，然而其能量效率对于实际电解而言太低。忻获麟团队提出通过化学偶联低维SnO2量子点与超薄Ti3C2Tx MXene纳米片（SnO2/MXene）方法提高CO2RR成甲酸转化率，这种耦合结构被原子分辨率透射电镜图、高分辨三维重构、以及纳米尺度扫描透射X射线显微和叠层成像术分析有效证实，将该催化剂用于CO2RR，获得高达94%甲酸法拉第效率，–57.8 mA cm–2最大分流流密度，该催化剂驱动的Zn-CO2电池最高能量密度达4.28 mW cm–2，开路电压为0.83 V, 并具有优异的可充电性。原位吸收谱和DFT计算揭示了其高效转化的根源，这项工作拓宽了开发高活性高选择性CO2RR催化剂应用于电化学CO2还原能量转换和器件应用的途径。
背景介绍
电化学二氧化碳还原（CO2RR）提供了一种缓解全球变暖并同时缓解日益严重的能源危机的方法。特别是电还原CO2生产甲酸，因为它在甲酸燃料电池、化学中间体和储氢系统（53.4 gH2 L–1）等各种应用中具有广阔的应用前景，受到广泛关注。与其他CO2RR工艺相比，通过两电子途径电合成甲酸已被证明具有商业可行性和经济竞争力。然而，虽然在热力学上是有利的，但该反应的速率通常受到单电子还原CO2以形成CO2•–自由基阴离子这一步的限制，使整个还原反应的能量效率偏低，限制了该方法工业化应用。
Sn基材料是一种有前景的CO2RR成甲酸催化剂，然而其能量效率对于实际电解而言太低，需要较大的过电势才能实现4~5 mA cm–2的CO2还原电流密度。为了解决Sn基催化剂过电势大和甲酸选择性低的问题，一种理想的催化剂模型是在二维超薄纳米结构上原位生长单分散的低维纳米材料，这可以暴露更多的活性位点、缩短离子扩散距离、增加电解液-电极之间的接触面积，从而提高电催化活性。此外，杂化材料中两种组分的化学偶联也为通过它们的协同效应和活性位电子结构调整来改善催化性能提供了很好的机会。
基于以上分析，同时鉴于MXene材料的大比表面积、良好亲水表面、可调节的表面官能团和优异的电导率等特性，忻获麟团队报道低维SnO2量子点与超薄Ti3C2Tx MXene纳米片（SnO2/MXene）化学耦合以提高CO2RR成甲酸转化率。
图文解析
图1. SnO2/MXene催化剂制备与表征：原子分辨率透射电镜图、高分辨三维重构、以及纳米尺度扫描透射X射线显微和叠层成像术分析表明SnO2量子点化学偶联在MXene衬底上。
图2. SnO2/MXene催化剂CO2RR性能：SnO2/MXene催化剂随着电势的增加，甲酸的选择性逐渐增加，在–0.8 V时达到最大法拉第效率 （94%），最大分流密度为–57.8 mA cm–2。
图3. SnO2/MXene催化剂的水活化、CO2RR和HER的DFT分析：DFT计算表明，SnO2量子点的存在有助于H2O的吸附和H2O分子的解离，这有利于增强Had的覆盖度和维持局部pH。
图4. 基于SnO2/MXene催化剂的可充电Zn-CO2电池性能：由SnO2/MXene驱动的Zn-CO2电池在120 min内表现出0.83 V的开路电压，在13.57 mA cm–2的电流密度下表现出4.28 mW cm–2的最大功率密度。
总结与展望
综上所述，本工作设计并合成了超薄MXene偶联SnO2量子点，利用其独特而稳定的结构用于将电化学CO2高效还原成甲酸。所获得的SnO2/MXene催化剂在中等过电位下表现出高达94%甲酸盐法拉第效率。此外，基于SnO2/MXene正极组装的Zn-CO2电池表现出4.28 mW cm–2的最大功率密度和0.83 V的开路电压以及出色的可充电性。这项工作拓宽了开发高活性高选择性CO2RR催化剂应用于电化学CO2还原能量转换和器件应用的途径。
通讯作者介绍
忻获麟，正教授，康奈尔大学博士学位。2013年到2018年间，他在布鲁克海文实验室建立了三维原位表征课题组。2018年夏，转职于美国加州大学尔湾分校物理系并建立了以深度学习为基础的人工智能和能源材料研究组DeepEM Lab。忻获麟教授是电子显微学领域国际上的知名专家，是电镜行业顶级年会Microscopy and Microanalysis 2020的大会主席以及2019年的大会副主席，是NSLSII光源的科学顾问委员会成员，是布鲁克海文国家实验室的功能纳米材料中心和劳伦斯伯克利国家实验室提案审查委员会成员。他于2021年获得Materials Research Society的杰青奖（Outstanding Early-Career Investigator Award），Microscopy Society of America 的伯顿奖章（Burton Medal），UC Irvine的杰青奖（UCI Academic Senate Early-Career Faculty Award）；2020年获得能源部杰青奖(DOE Early Career Award)；获全球30 Climate Action 英杰奖。他在表征和清洁能源方面的研究受到政府和大型企业的关注。2018年至今四年时间，他作为项目带头人(Lead PI)得到政府和企业界超过五百万美元的资助用于其课题组在绿色储能，电/热催化和软物质材料方向的研究。他是Nature, Nat. Mater, Nat.Energy, Nat. Nanotechnol., Nat. Commun., Sci. Adv., Joule, Nano Lett., Adv. Mater. 等众多期刊的审稿人。他从事人工智能电镜和深度学习、原子级扫描透射电镜以及能谱相关的理论和技术、高能电子隧道理论以及三维重构理论等方向的研究。除了理论和方法学的研究，他应用三维电子断层扫描术对锂电池、软硬物质界面、金属催化剂等多方面进行了深入的研究。其课题组发表文章超过280篇，其中在Science，Nature，Nat. Mater.，Nat. Nanotechnol.，Nat. Energy，Nat. Catal.，Nat. Commun.等顶级期刊上发表文章39篇（其中14篇作为通讯发表）。
韩丽丽，研究员，博士生导师，课题组组长，国家级青年人才。博士毕业于天津大学，博士期间到美国布鲁克海文国家实验室忻获麟组联合培养，博士毕业后到天津理工大学工作，随后到美国布鲁克海文国家实验室和美国加州大学尔湾分校忻获麟组做博士后，2021年加入中国科学院福建物质结构研究所，为研究员，博士生导师，课题组组长（PI），入选国家级青年人才。主要从事利用透射电子显微镜（包括三维重构、五维重构、球差矫正电镜、原位透射电镜）、原位同步辐射X射线、原位红外光谱等先进表征手段研究纳米材料的合成机制及其能源催化与转化应用的构效关系。迄今已在Science、Nature、Nat. Mater.、Nat. Chem.、Nat. Commun.等期刊上发表论文70余篇，被引用7000余次，H因子37，研究成果入选《2019年中国百篇最具影响国际学术论文》。其成立的课题组所在平台拥有日本电子双球差矫正透射电镜、日本电子场发射透射电镜、赛默飞场发射透射电镜、用于筛选样品的普通透射电镜、以及用于原位研究的多种原位样品杆。课题组实验室具备完善的纳米材料合成及表征设备，并具有多种催化测试的相关仪器，目前实验室正在积极开展课题研究，经费充足，学术氛围浓烈，正在诚聘透射电子显微学（急缺）和催化相关领域博士后、助理研究员、副研究员加盟，请感兴趣的申请人发送简历至邮箱：llhan@fjirsm.ac.cn，邮件标题命名为“应聘岗位+姓名”。同时，欢迎有志学生报考课题组的硕士生和博士生。
文献来源
Lili Han et al. Chemically coupling SnO2quantum dots and MXene for efficient CO2 electroreduction to formate and Zn-CO2 battery. PNAS 2022.
https://doi.org/10.1073/pnas.2207326119
本文仅供科研分享，不做盈利使用，如有侵权，请联系后台小编删除
欢迎关注我们，订阅更多最新消息
“邃瞳科学云”推出专业的自然科学直播服务啦！不仅直播团队专业，直播画面出色，而且传播渠道多，宣传效果佳。
“邃瞳科学云"平台正在收集、整理各类学术会议信息，欢迎学会、期刊、会议组织方择优在邃瞳平台上进行线上直播，希望藉此帮助广大科研人员跨越时空的限制，实现自由、畅通地交流互动。欢迎老师同学们提供会议信息（会有礼品赠送），学会、期刊、会议组织方商谈合作，均请联系翟女士：18612651915（微信同）。
投稿、荐稿、爆料：Editor@scisight.cn
