浙工大王建国教授课题组ACS Catal.：电催化“现产(双氧水)即用(染料降解)”中取得新进展

第一作者：包志康博士

通讯作者：曹群博士，王建国教授

通讯单位：浙江工业大学 省部共建绿色化学合成技术国家重点实验室(筹)

论文DOI：10.1021/acscatal.3c03775

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本研究通过模板辅助类化学气相沉积（CVD）方法成功合成了新型碳和氧掺杂氮化磷（COPN）材料。COPN-X催化剂在各种电解质溶液（酸性、中性和碱性）中表现出卓越的H₂O₂选择性。其中COPN-3对电催化H₂O₂生产表现出最高的选择性（93.2%），并且在整个90小时的稳定性测试中保持不变。通过设计定制流动池反应器（Flow Cell）评估了COPN-3材料的实际应用潜力。在优化的连续流动条件下，COPN-3催化剂的H₂O₂累积浓度高达8 wt.%，产率高达17670 mmol h^-1g_catalyst^-1（碱性电解质）和25758 mmol h^-1 g_catalyst^-1（中性电解质），是迄今为止报道的最高生产速率。值得注意的是，在7个连续循环（每个循环10小时）的连续流动条件下，该催化剂表现出很好的稳定性，表明其用于实际电催化H₂O₂生产中的可行性。

背景介绍

过氧化氢（双氧水，H₂O₂）作为一种重要的工业化学品，在各行各业（化学合成、能源、医疗消毒、污水处理、漂白和飞机燃料等）中发挥了巨大的作用。电催化两电子氧还原（2e^- ORR）是直接合成H₂O₂的一种很有前景的方法。其关键是开发高选择性和高活性的催化剂和设计满足工业规模高速率、高浓度H₂O₂反应器。为了克服这些限制并提高H₂O₂的生产效率，通过连续流动池实施电合成已成为一种有前途的替代方案，它有可能解决上述与间歇过程相关的挑战，并提供更高效、更安全、更有潜力的方法。浙江工业大学化学工程学院分子催化工程王建国教授团队以“多尺度模拟-催化剂-膜电极-电反应器”为研究思路对上述问题进行了系统研究。

本文亮点

(3) 稳定的连续流H₂O₂生产和现场应用潜力：利用定制的Flow Cell反应器，在连续流条件下对COPN催化剂进行了评估，通过计时电流法研究和7次循环测试，显示了70小时的一致性性能。证明了使用COPN催化剂生成的H₂O₂现场降解有机染料的实用性。这一概念验证强调了COPN材料的潜力，不仅可以用于可扩展的H₂O₂生产，还可以用于更广泛的应用（例如废水处理、化学合成和环境修复）。

图文解析

图2 持续流动原位降解有机物（染料）

总结与展望

本工作成功合成了用于2e- ORR的COPN电催化剂。COPN-3 催化剂在多种pH溶液中都表现出卓越的选择性。在定制流动池反应器中的连续流动条件下，COPN-3催化剂表现出令人印象深刻的性能，累积H₂O₂浓度高达8 wt.%，生产速率为17670 mmol h^-1g_catalyst^-1（碱性）和25758 mmol h^-1 g_catalyst^-1（中性）。催化剂稳定性测试结果证实了其用于实际电催化H₂O₂生产的可行性。此外，该研究还证明了使用连续流动系统进行原位阴极氧化降解染料的适用性。展示了C、O掺杂氮化磷材料在连续流动条件下生产H₂O₂的良好电催化活性及其在各个领域的实际应用潜力。

作者介绍

包志康，2022年博士毕业于浙江工业大学，同年进入浙江工业大学药学博士后流动站从事研究工作。主要从事负载型纳米电催化剂的开发，电催化双氧水的制备及原位利用。在氧气还原电极的设计、性能研究以及相关纳米催化剂的合成方面取得原创性成果，以第一/共一作者在ACS Catalysis、Small、J. Mater. Chem. A、Nano Res.、ChemCatChem、Chem. Eng. Sci.、ACS Sustainable Chem. Eng.等期刊发表研究结果。

曹群，博士。中国矿业大学学士，英国贝尔法斯特女王大学博士，分别在英国诺丁汉大学、卡迪夫大学和巴斯大学从事博士后研究工作。2022年于英国莱斯特大学获得任终身教职。一直从事精细化学品与功能材料的绿色合成与制备，生产工艺涉及机械化学、流动机械化学、均相催化与异相催化，2D材料制备等领域。在国际一流期刊发表17 篇，其中SCI一区 top 10 篇，包括Angew. Chem. Int. Ed., Advanced Materials, Chemical Science, Green Chemistry, ChemSusChem, Chem Comm, Chem. Eur. J 等，所发表论文被引用次数>1500，H-index为13。

王建国，浙江工业大学教授。现任浙江工业大学化学工程学院院长，博士生导师、二级教授、国家杰出青年基金获得者。王建国教授及其团队长期从事负载型催化剂的计算模拟、合成制备及应用研究，包括：（1）采用密度泛函、分子动力学等多(介)尺度模拟的方法进行纳微催化剂及材料的设计, 揭示纳微尺度的“三传一反”共性规律；（2）绿色制备方法开发、纳微催化剂及材料的可控制备技术的研究与开发；（3）金属氧化物（纳米二氧化钛，二氧化硅纳米气凝胶）及其负载催化剂、低维碳材料吸附及催化剂在能源、环境等领域的应用等。相关研究成果在Science, Nat. Commun., Phys. Rev. Lett, J. Am. Chem. Soc, Angew. Chem. Int. Ed., AIChE. J等国际期刊发表。

课题组主页：https://www.x-mol.com/groups/mce_zjut

参考文献

Bao, Z.; Cao, Q.; Shao, Y.; Zhang, S.; Peng, X.; Li, Y.; Jiang, C.; Zhong, X.; Wang, J. Carbon and Oxygen-Doped Phosphorus Nitride (COPN) for Continuous Selective and Stable H₂O₂ Production. ACS Catal. 2023.

https://doi.org/10.1021/acscatal.3c03775

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