第一作者：曹玥晗副研究员
通讯作者：周莹教授
通讯单位：西南石油大学
论文DOI：10.1002/advs.202306891
利用太阳能将甲烷（CH4）直接转化为高值化学品（如甲醇（CH3OH）等），不仅可实现高效的化学储能。更重要的是，由于CH3OH等高值化学品在常温状态下为液体，储运安全性高、成本低，被认为是理想的合成太阳能燃料的途径。而目标产物易发生过度氧化一直是CH4直接转化制高值化学品领域的关键科学问题。
近日，西南石油大学周莹教授团队在Advanced science上发表题为“Product Peroxidation Inhibition in Methane Photooxidation into Methanol”的综述文章，总结了光催化甲烷直接转化制甲醇中抑制产物过氧化的原理、典型机制及催化剂设计策略，并展望了该领域面临的挑战和未来的研究方向。
甲烷是天然气、页岩气和煤层气等的主要成分，由于其较低的C/H比，被视为最清洁的化石能源。除作为燃料直接燃烧外，甲烷还是化工领域生产高值化学品（如甲醇）的重要原料。然而，由于甲烷分子极性低且C-H键的键能高（439 kJ mol-1），在工业上通常采用间接法将其转化为甲醇，即将甲烷转化为合成气后，再通过费托合成制备甲醇，存在工艺流程长和碳排放量大的问题。因此，开发清洁的甲烷制甲醇技术迫在眉睫。
利用太阳能，将甲烷直接一步转化为甲醇是一种理想的甲醇绿色合成技术。该技术不仅可将两步法变革为一步法，更能通过催化反应过程实现太阳能的高效转化与储存。然而，由于产物CH3OH比反应物CH4更活泼，在甲烷直接催化转化过程中，目标产物极易过度氧化为二氧化碳，导致反应效率低及产物选择性差等问题，被认为是甲烷直接转化制甲醇领域亟需解决的世界级难题。
1. 本综述系统介绍了光催化甲烷直接转化制甲醇中目标产物发生过氧化的原理及已报道研究中的抑制产物过氧化的典型机制：活性自由基机制（OH自由基机制和OOH自由基机制）和活性位点机制（甲醇脱附机制和甲醇再生机制）。
2. 根据不同的反应机制，本综述总结了目前已报道的催化剂改性策略及抑制产物过氧化的效果，并介绍了典型案例。
3. 本综述展望了光催化甲烷直接转化制甲醇领域面临的挑战，提出了对于抑制产物过氧化未来研究方向的思考。
Product Peroxidation Inhibition in Methane Photooxidation into Methanol
Yuehan Cao, Zeai Huang, Chunqiu Han, Ying Zhou*
Advanced Science, 2024, 2306891.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.202306891
周莹，二级教授，博士生导师，西南石油大学党委常委、副校长。国家杰出青年科学基金获得者、百千万人才工程国家级人选、享受国务院特殊津贴专家、教育部“长江学者奖励计划”青年学者、英国皇家化学会会士(FRSC)、德国洪堡学者、日本JSPS邀请学者、四川省学术与技术带头人等。从事油气资源与绿色能源相关研究，主要研究方向有：天然气绿色综合利用；油气资源开发利用中的污染治理；绿色能源电催化与电化学合成；超快光谱与原位表征技术。在Nature Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等期刊发表论文200余篇，被引用12000余次，H index为68。兼任中国高等教育学会碳中和与清洁能源教育专委会常务理事、中国材料研究学会理事、中国石油学会新能源专委会委员、成都市科技青年联合会主席等，《Chinese Chemical Letters》、《Processes》、《低碳化学与化工》、《Materials Report: Energy》等期刊编委。
课题组主页：https://www.x-mol.com/groups/zhou_ying
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