第一作者：Esteban A. Toledo- Carrillo
通讯作者：Esteban A. Toledo- Carrillo，Joydeep Dutta
通讯单位：瑞典皇家理工学院，西班牙阿利坎特大学
论文DOI：https://doi.org/10.1126/sciadv.adi3180
通过水分解生产绿氢对于碳循环至关重要。由于电解过程中容易受到有害气体混合物的影响，其与可再生能源的整合仍然是一个挑战。在本研究中，作者报告了一种基于高丰度材料的混合无膜电池，用于在酸性或碱性介质中解耦制氢。该设计将电解槽的电催化反应与电容存储机制相结合，从而实现氢气和氧气的空间/时间分离。通过使用磷化钴铁双功能催化剂在 10 mA/cm2（5 cm×5 cm 电池）下将热值降低了 69%（48 kWh/kg），并在 100 mA/cm2 下实现了99%的法拉第效率。该体系可在碱性介质中稳定运行 20 小时以上，没有出现明显的电极衰退。此外，电池电压击穿表明，调节双功能催化剂的活性和提高电极电导率可以实现明显的性能改进。该电池设计为氢气生产提供了更高的灵活性和稳定性。
经济脱碳的迫切需要促进了对可再生能源发电和清洁燃料的追求。氢被认为是强有力的候选者，因为它具有高能量密度，并且可以用作化学品生产的原料或作为燃料电池或内燃机的能量载体。氢气可以通过不同的方法产生，例如热化学过程、光催化、光电化学和电解水。对脱碳战略的需求加上可再生能源发电系统的快速商业化，人们对水电解制氢产生了极高的关注，这是因为它允许仅使用水和清洁能源作为输入来生产绿色氢气。并且，二氧化碳排放几乎为零。目前，工业界有四种水电解技术，即碱性水电解槽、质子交换膜电解槽（PEM）、阴离子交换膜电解槽（AEM）和固体氧化物电解槽（SOE）。水电解系统的大规模实施需要高效、可靠的电堆，而传统电解槽尚未解决一些持续存在的挑战。因为气体会穿过膜，所以需要额外的净化步骤，这仍然是传统电解槽的一个主要问题。不受控制的气体扩散还会导致 H2 和 O2 的爆炸性混合物，这对系统的安全性也是一个重大挑战。因此，研究人员必须仔细控制 H2 和 O2 产生的压力，以防止阳极室和阴极室之间的渗透。据报道，解耦合水分解可以实现高效、低成本和稳定的氢气生产。解耦制氢概念，将 H2 和 O2 的生成在时间或空间上分开。目前，这些设计都需要膜将氧化还原介体与电催化剂分开。因此，研究人员引入固态介体来使用电池类材料构建无膜电解槽。然而，氧化还原材料的可逆性较差，在高电流密度下容量损失很大，这需要更高的能源消耗。
图 1. 超级电容电解器（SCE ）设计和概念验证。在 (A) 充电步骤和 (B) 放电步骤期间，阳极半电池和阴极半电池的机制。在 (C) 1.0 M KOH 和 (D) 0.5 M H2SO4中的 ACC 和 Pt/C 的伏安图；以 5 mV/s 的扫描速率获得。在 (E) 1.0 M KOH 和 (F) 0.5 M H2SO4 中，单电池和两电池贡献的电压曲线。(G) 在碱性和酸性介质中产生的氢气量随时间的变化。(H) 连续两次循环的碱性储层中的电导率。
图 2. 双功能电催化剂的表征。(A) 沉积在泡沫镍 (NF) 上的 CoFeP 的扫描电子显微镜图像。(B) Fe 3p 和 (C) Co 2p 的X 射线光电子能谱 (XPS) 光谱。在1.0 M KOH 中，(D) 扫描速率为 5 mV/s 的阴极LSV，(E) 不同阴极电流密度下的计时电位测试，以及 (F)阴极极化的塔菲尔斜率。在1.0 M KOH 中， (G) 扫描速率为 5 mV/s 的阳极 LSV，(H) 不同阳极电流密度下的计时电位测试，以及 (I) 阳极极化的塔菲尔斜率。
图 3. 电容电极的表征。(A) ACC 的扫描电子显微镜图像。(B)孔径分布；插图：N2 吸附等温线。(C) 在 1.0 M KOH 中，不同电流密度下的恒电流充放电曲线。(D) 从恒电流充放电 (GCD) 测试中获得的比电容。
图 4. 解耦系统中 SCE 的性能和稳定性。(A) 在 1.0 M KOH 中，单电池 SCE 在不同电流密度下水分解测试的电池电压曲线。(B) 在电解过程中，双功能电极和辅助电极的电极电位。(C) 电流密度范围为 10 至 100 mA/cm2 时，电解过程中的气体产生随时间的变化。(D) 在 5.0 M KOH 中、20 mA/cm2 下的稳定性测试。(E) 对等效电池电压的不同贡献细分。
综上所述，作者改进了超级电容电解器（SCE）的概念。该 SCE 引入了更简单的解耦水分解工作概念，这是因为它是一种无膜混合电池架构，可将电解槽的标准电催化反应与电容存储机制相结合。作者使用标准铂电极 (Pt/C) 探索了电池设计在酸性和碱性条件下的应用。通过使用双金属磷化物双功能催化剂（CoFeP）对其进行了进一步优化，以展示总体水分解活性的影响以及使用双功能催化剂的局限性和挑战。总体而言，本工作在碱性条件下获得了 48 kWh/kg 的能耗，而且，通过用高导电辅助电极替代活性碳布（ACC）可以进一步改善能耗。
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