第一作者：李承绪、何广源
通讯作者：孙启明教授、梅东海教授
通讯单位：苏州大学、天津工业大学
论文DOI：10.1002/anie.202409001
利用“缺陷构筑—初湿浸渍”的合成策略制备了自支撑薄片状分子筛负载的高分散的Pd-CeOx催化剂，其在甲酸分解制氢和二氧化碳加氢制甲酸反应中展示出优异的催化性能，实现了二氧化碳介导的高效氢气储存和释放。
氢能具有储氢密度高、环境友好及来源广泛等优势，被认为是替代传统化石能源的理想选择。然而，安全高效地储存和运输氢气仍然是氢能产业面临的主要瓶颈问题，严重阻碍了氢能产业的快速发展。液态储氢技术被认为是突破氢能储运限制的一种可行性方案，其中甲酸具有储氢含量高、化学性质稳定及价格低廉等优势成为一种潜在的液态储氢载体。
1. 利用“缺陷构筑—初湿浸渍”的合成策略制备了自支撑薄片状分子筛负载的高分散的Pd-CeOx催化剂，即便在Pd负载量为5.0 wt.%的情况下，催化剂依然能够保持良好的金属分散性和较小的金属尺寸（3.6 nm）。
2. 由于分子筛纳米片负载的Pd-CeOx催化剂具有超小的金属尺寸、提升的传质效率、易接近的催化活性位点及双金属间的协同作用，甲酸分解制氢和二氧化碳加氢制甲酸反应中展示出优异的催化性能，实现了二氧化碳介导的高效氢气储存和释放。
3. 相较于传统分子筛（晶体尺寸200-300 nm）负载Pd基金属催化剂，片层状分子筛负载的Pd-CeOx催化剂具有显著提升的热稳定性，即使在700℃氢气氛围下处理，金属依旧呈现高度分散的状态。
4. 密度泛函理论计算证明了高度分散的Pd团簇和富含缺陷位点的CeOx物种之间能够形成高效催化界面，显著降低甲酸脱氢和二氧化碳加氢制甲酸的反应能垒，进而提高其催化性能。
图1. 分子筛纳米片负载Pd-CeOx催化剂合成示意图及透射电镜照片。
图2. 分子筛纳米片负载Pd-CeOx催化剂同步辐射表征。
图3. 分子筛纳米片负载Pd-CeOx催化剂催化甲酸分解制氢和二氧化碳加氢制甲酸反应的密度泛函理论计算结果。
该工作不仅展示了分子筛纳米片负载的Pd-CeOx催化剂在以二氧化碳为媒介的氢气储存和释放中的应用潜力，而且为开发安全、高效和可持续的氢能技术提供了理论指导。
孙启明，苏州大学教授。孙启明于2011年和2016年在吉林大学获得学士和博士学位，导师为于吉红院士。随后在吉林大学、香港中文大学及新加坡国立大学从事博士后研究。2020年9月加入苏州大学材料与化学化工学部担任教授，博士生导师。孙启明教授一直从事分子筛的合成与催化研究。目前，已发表学术论文63篇，其中以（共同）通讯或者第一作者在Chem、J. Am. Chem. Soc.（4篇）、Angew. Chem.（5篇）、Adv. Mater.（4篇）、Natl. Sci. Rev.等重要学术期刊发表论文38篇，9篇论文入选化学领域ESI高被引论文，申请中国发明专利11项，获授权专利7项。先后荣获中国化学会“菁青化学新锐奖”和中国分子筛“新秀奖”。2021年获聘江苏省特聘教授，2022年荣获姑苏创新创业领军人才。作为项目负责人主持国家重点研发计划青年科学家项目等在研项目8项。目前担任《石油化工高等学校学报》编委会委员、《高等学校化学学报》和《Chemical Research in Chinese Universities》首届青年执行编委。2023年入选美国斯坦福大学“全球前2%顶尖科学家榜单”。
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