电催化CO2还原技术可以利用新能源富余电力，将温室气体CO2转化为具有一定经济价值的化学品和燃料，为实现双碳战略提供了一条潜在的技术路径。Cu基材料对*CO中间体适中强度的吸附作用，可将CO2还原成高附加值的多碳产物。利用异质原子诱导晶格应变策略，可有效调控催化剂活性位点的电子结构，改变关键中间体的吸附强度和吸附行为，从而进一步优化反应路径。
深圳大学杨恒攀和何传新教授领导的研究团队，利用简单的双金属共蒸镀策略，成功将少量异质金属原子（Pd、Au、Ag）引入铜晶格中。基于异质原子与Cu原子之间的原子半径差异，成功构建了不同晶格拉伸应变程度的Cu基催化剂，有效改变了活性位点的电子结构，影响关键反应中间体的吸附行为，从而提升CO2电还原的多碳产物的选择性。
图1（A）材料制备流程示意图；（B-E）几种催化剂的高分辨透射电子显微镜结果与晶格应变分析
通过多种结构表征、原位表征以及密度泛函理论计算分析，探究了不同异质原子诱导晶格应变对Cu活性位点电子结构的影响，以及晶格应变与性能之间的构-效关系。结果表明，异质原子Ag可诱导Cu（111）晶面发生最大程度的拉伸应变（4.33%）。两种原子的d电子轨道适配性更有利于调控Cu活性位点的电子结构，增强*CO中间体的吸附作用并促进C-C键耦合过程，从而有效促进多碳产物的生成。
图2：CuAg-4.33%催化剂的原位拉曼表征结果（A.B.D.E）；Cu-0%催化剂的原位拉曼表征结果（C和F）
在总电流密度为300mA cm-2时，最优样品CuAg-4.33%展现了77.9%的多碳产物法拉第效率，且多碳产物的反应选择性与晶格铜的拉伸应变程度呈正相关关系。该工作证明了诱导晶格应变对于调控催化剂活性位点的电子结构具有重要意义，为合理设计其它高产物选择性的电催化剂提供了一定理论和方法指导。
图3（A）CuAg-4.33%的原位红外表征结果；（B）CO-TPD测试；（C-D）Cu (111)和Ag-Cu (111)的态密度分析；（E-F）不同应变程度对*CO二聚反应能垒分析
该成果以“Heteroatom-induced tensile strain in Copper lattice boosts CO2 electroreduction toward multi-carbon products”(《异质原子诱导晶格铜拉伸应变促进CO2电还原为多碳产物》)为题，发表在 Carbon Energy 上，硕士研究生翟志扬为第一作者，杨恒攀与何传新教授为共同通讯作者。
论文信息
Heteroatom-induced tensile strain in copper lattice boosts CO2 electroreduction toward multi-carbon products
Zhiyang Zhai, Deliang Li, Xin Lu, Huizhu Cai, Qi Hu, Hengpan Yang*, Chuanxin He*
Carbon energy, 2024
DOI: 10.1002/cey2.648
https://doi.org/10.1002/cey2.648
欢迎关注我们，订阅更多最新消息
“邃瞳科学云”推出专业的自然科学直播服务啦！不仅直播团队专业，直播画面出色，而且传播渠道多，宣传效果佳。
“邃瞳科学云"平台正在收集、整理各类学术会议信息，欢迎学会、期刊、会议组织方择优在邃瞳平台上进行线上直播，希望藉此帮助广大科研人员跨越时空的限制，实现自由、畅通地交流互动。欢迎老师同学们提供会议信息（会有礼品赠送），学会、期刊、会议组织方商谈合作，均请联系18612651915（微信同）。
投稿、荐稿、爆料：Editor@scisight.cn
