第一作者：陶晨、王卓
通讯作者：姜忠义、石家福
通讯单位：天津大学
论文DOI：10.1002/anie.202424995
本文通过对氮化碳进行体相与表面协同修饰，开发了具有高效NADH再生性能的铑复合物修饰多孔氮化碳（Rh*-PCN）。其中，体相修饰构建的多孔网络实现了氮化碳内光生电子的定向传输，表面修饰形成的铑复合物层缩短了氮化碳与助催化剂间电子传输距离。基于“体相-表面”双工程调控，Rh*-PCN获得了16.80 mmol g-1 h-1的NADH初始再生速率。与谷氨酸脱氢酶偶联，该体系在不同电子供体（TEOA/乳酸）中均实现L-谷氨酸的高效合成。
烟酰胺类辅因子（NADH）作为氧化还原酶的“电子货币”，通过传递质子和电子参与氧化还原反应，在酶催化反应中扮演着不可或缺的角色。利用太阳能进行NADH再生具有能量来源丰富、清洁及过程可控等优势。而光驱动辅酶再生过程属于典型的加氢过程，涉及电子传递、质子传递和分子传递（“新三传”），其效率可通过三者的独立或协同调控进行强化。在化工“新三传”（DOI: 10.11949/0438-1157.20240133）的指导下，本研究通过对光催化剂电子传递行为的调控和强化，实现了辅酶NADH再生效率的提升（DOI: 10.1002/anie.202424995）。
1）通过对催化剂的电子传递行为调控和强化，实现了辅酶NADH再生效率的提升。
2）分别以TEOA和乳酸为电子供体，构建酶光偶联催化系统，实现了L-谷氨酸的高效合成。
我们通过对光催化剂电子传递行为的调控和强化，通过体相和表面协同修饰，开发了一种铑复合物修饰的多孔氮化碳（Rh*-PCN）。利用体相修饰，在氮化碳中构造多孔网络，促进了催化剂中的电子转移，而表面修饰形成的铑复合物层缩短了氮化碳与助催化剂间的电子传输距离。通过“体相-表面”双工程协同修饰，实现了高效的NADH再生，Rh*-PCN的初始NADH再生速率达到了16.80 mmol g-1 h-1。此外，形成的Rh层阻止了酶与光催化剂的直接接触，从而消除了Rh配合物和光生空穴对酶活性的影响。当与谷氨酸脱氢酶结合时，Rh*-PCN/酶偶联体系可以在不同的电子供体（TEOA/乳酸）中产生L-谷氨酸。
通过对氮化碳进行体相与表面协同修饰，成功开发了具有高效NADH再生性能的铑复合物修饰多孔氮化碳（Rh*-PCN）。其中，体相修饰构建的多孔网络实现氮化碳内光生电子的定向传输，而表面修饰形成的铑复合物层缩短了氮化碳与助催化剂间的电子传输距离。通过双工程协同修饰使Rh*-PCN获得了16.80 mmol g-1 h-1的NADH初始再生速率；当与谷氨酸脱氢酶耦合时，该体系在不同电子供体（TEOA/乳酸）中均可实现L-谷氨酸的高效合成。本研究不仅建立了协同调控电子传输方向与路径的方法，更拓宽了酶-光耦合催化体系中电子供体的选择范围，还为发展新型人工光合系统提供了一种先进的辅酶再生催化剂。
Chen Tao,+ Zhuo Wang,+ Yexin Dai, Shaohua Zhang, Jing Li, Yu Chen, Xinyu Mao, Jiafu Shi,* Zhongyi Jiang*. Bulk- and Surface-Engineered Carbon Nitride with Promoted Electron Transfer for NADH Regeneration and Artificial Photosynthesis
https://doi.org/10.1002/anie.202424995
课题组网站：http://jiang-lab.com
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