第一作者：刘永鹏，Celine Wing See Yeung
通讯作者：Erwin Reisner
通讯单位：剑桥大学化学系
论文DOI：10.1039/D5EE00689A
近日，剑桥大学刘永鹏、Celine Wing See Yeung、Erwin Reisner合作构建了一种生物-有机-无机光电化学串联装置，实现了在太阳光驱动下将PET塑料废弃物与CO2高效共转化为单一高值产物（甲酸盐）。此项研究成果以“Photoelectrochemical comproportionation of pre-treated PET plastics and CO2 to formate”为题发表在英国皇家化学会旗舰期刊、能源与环境领域顶级期刊《能源与环境科学》（Energy & Environmental Science）上。该器件的设计构建基于刘永鹏博士作为第一作者在光电化学领域近三年发表的系列研究成果（Angew. Chem.2025, 64, e202424222；J. Am. Chem. Soc.2024, 146, 29865；Chem. Sci.2024, 15, 6088；J. Phys. Chem. Lett.2024, 15, 6347；ACS Energy Lett.2023, 8, 1645；JACS Au2023, 3, 124）。
二氧化碳（CO2）的大规模排放与聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）塑料废弃物的持续累积已对全球生态环境构成严峻威胁，开发高效资源化转化技术迫在眉睫。光电催化技术作为一种将太阳能直接转化为化学能的关键技术，其传统体系通常依赖于热力学不利的析氧反应（OER）作为阳极过程，这严重制约了系统的能量转换效率与经济可行性。通过将塑料废弃物催化重整与CO2还原反应协同耦合，构建"废弃物-化学品"的转化路径，不仅能实现废弃物的增值利用，还可为碳中和目标提供双重碳循环通道。然而，该策略仍面临多相催化界面调控困难、产物选择性不足以及系统集成优化等关键挑战。
研究者充分利用了有机半导体的光电特性、二氧化钛与酶的生物相容性、多酶级联对微环境的调控、氧化铁半导体的碱性稳定性，合理地选用了体异质结有机太阳能电池作为光阴极，氧化铁作为光阳极，含钨甲酸脱氢酶作为CO2还原助催化剂，镍基纳米片作为塑料水解液氧化助催化剂，以进行塑料重整耦合催化CO2还原。
该器件由生物杂化有机光阴极和全溶液法制备的赤铁矿光阳极构成（图1）。杂化光阴极表面修饰了反蛋白石结构二氧化钛以负载含钨甲酸脱氢酶与碳酸酐酶，从而实现微环境调控的同时高效还原CO2生产甲酸盐。氧化铁光阳极表面均匀负载镍基助催化剂，从而实现光电催化PET塑料水解液的高效氧化。
图1. 光电化学串联电池示意图及材料表征
光电化学测试表明此杂化光阴极能产生1V的光电压，在0V对可逆氢电极下光电流密度超过10毫安每平方厘米，量子效率在550纳米处达到80%。该光阴极可将CO2高效还原为甲酸盐，并在10小时的连续反应中保持接近100%的法拉第效率（图2）。
图2. 生物杂化光阴极的光电化学测试结果
光电化学测试表明氧化铁光阳极能产生0.2V的光电压，在1V对可逆氢电极下光电流密度约3毫安每平方厘米，量子效率在400纳米处达到50%。该光阳极可将PET塑料水解液高效氧化为甲酸盐，并在10小时的连续反应中保持接近100%的法拉第效率（图3）。
图3. 氧化铁光阳极的光电化学测试结果
将光阴极与光阳极串联构建的光电化学电池能在无偏压的情况下实现CO2还原耦合催化塑料重整，甲酸盐的法拉第效率接近200%（图4）。
图4. 生物-有机-无机串联光电极的光电化学测试结果
本研究利用太阳能同时转化两种废弃物为甲酸盐，为光驱动的固废重整与CO2还原的集成系统提供了新的研究思路。
刘永鹏，英国利华休姆研究员、艾萨克•牛顿研究员、剑桥大学化学系高级博士后。2021年博士毕业于瑞士洛桑联邦理工大学（导师：化学与化工系主任Kevin Sivula教授），瑞士日内瓦大学BNF学者（2021），英国格拉斯哥大学硕士（2016），华中科技大学学士（2015）。2022年至今在剑桥大学化学系能源与可持续发展讲席教授Erwin Reisner课题组开展博士后研究。在光电化学、环境催化、生物-非生物杂化系统、固废污染与温室气体的资源化利用及动态原位表征技术等前沿领域形成研究专长。迄今发表研究论文36篇，以第一作者（含共同）在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.（2）、Energy Environ. Sci.（2）、Adv. Funct. Mater.、ACS Energy Lett.、Chem. Sci.、JACS Au等期刊发表代表性论文15篇，h因子为20。多次在国际知名学术会议做专题报告，并获最佳口头报告奖和海报奖共计7次。获洛桑联邦理工大学优秀博士学位论文奖（2021）、剑桥大学研究贡献奖（2025）。现任Joule、Adv. Mater.、ACS Energy Lett.、ACS Catal.、ACS Sustainable Chem. Eng.、Chem. Eng. J.等20多种期刊独立审稿人。担任J. Energy Chem.、CleanMat青年编委。近三年主持项目经费总计约300万元。
主持项目：
1. 英国利华休姆信托基金Early Career Fellowship（2024-2027，88万元，在研）
2. 英国艾萨克•牛顿信托基金Matching Fund（2024-2027，72万元，在研）
3. 英国艾萨克•牛顿信托基金Early Career Fellowship（2024，25万元，结题）
4. 瑞士国家科学基金会Postdoc.Mobility（2022-2023，97万元，结题）
参与项目：
1. 英国研究与创新署Horizon Europe Guarantee（2023-2028，2001万元，在研）
2. 瑞士国家科学基金会Ambizione Energy（2017-2020，625万元，结题）
Celine Wing See Yeung (杨颖思)，Celine graduated with a B.Eng. (Chemical Engineering) from the National University of Singapore in 2020. Thereafter, she spent a gap year at the A*STAR Institute of Materials Research and Engineering (Singapore) and worked on sustainable polymer chemistry. She joined the group of Professor Erwin Reisner for her PhD studies in 2021, funded by the Singapore A*STAR National Science Scholarship, developing organic photovoltaics for clean photoelectrochemical fuel production and CO2 valorisation.
Erwin Reisner is the Professor of Energy and Sustainability in the Department of Chemistry at the University of Cambridge and a Fellow of St. John’s College. He is an expert in renewable energy and sustainable chemistry, in particular the sunlight-powered production of sustainable fuels and platform chemicals. His cross-disciplinary research into solar chemical synthesis technologies focuses on the capture and utilisation of the greenhouse gas carbon dioxide as well as the valorisation of plastics and biomass waste to produce green fuels and chemicals for a circular economy.
Erwin’s research on solar chemical synthesis has been supported and recognised by several grants, such as an EPSRC Career Acceleration Fellowship (2009-2015), the Christian Doppler Laboratory for Sustainable SynGas Chemistry (2012-2019), a European Research Council (ERC) Consolidator Grant (2016-2023) and an ERC/UKRI Advanced Grant (2023-2028), as well as awards, such as the Corday-Morgan Prize by the Royal Society of Chemistry (2018), the Galvani Prize of the Bioelectrochemical Society (2022) and the Hughes Medal by the Royal Society (2023). He is the academic lead (PI) of the Cambridge Circular Plastics Centre (CirPlas; since 2019), co-director of the Centre for Doctoral Training in Integrated Functional Nano (nanoCDT) in Cambridge, and has previously acted as the academic lead of the UK Solar Fuels Network, which coordinates the national activities in artificial photosynthesis (2017-2021).
Yongpeng Liu,† Celine Wing See Yeung,† Erwin Reisner*. Photoelectrochemical comproportionation of pre-treated PET plastics and CO2 to formate. Energy Environ. Sci. 2025, Advance Article.
https://doi.org/10.1039/D5EE00689A
声明
“邃瞳科学云”直播服务
扫描二维码下载
邃瞳科学云APP
