第一作者：李昕橦（西北工业大学）、陈冠震（西北工业大学）、刘妍（奥克兰大学）
通讯作者：韩云虎、王子运
通讯单位：西北工业大学、奥克兰大学
论文DOI：https://doi.org/10.1039/D4EE04861J
要解决质子交换膜水电解槽（PEMWEs）中基于 RuO2 的酸性OER催化剂性能不足的问题，精确调节基于 RuO2 的催化剂的电子传递能力和 Ru-O 共价至关重要，也极具挑战性。在此，西北工业大学韩云虎联合奥克兰大学王子运提出选择与 Ru 原子半径相近的 Cr 作为RuO2 的连续掺杂元素，通过调节 Cr 的含量实现对 RuO2 基催化剂电子转移能力和 Ru-O 共价性的连续调节，从而优化 RuO2 基催化剂的活性和稳定性。实验结果表明，随着 Cr 掺杂水平的逐渐增加，掺杂 Cr 的 RuO2 催化剂（CrxRu1-xO2）的酸性 OER 稳定性呈先增大后减小的趋势，与理论计算预测的 Ru-O 共价的变化趋势基本一致。基于 RuO2 的催化剂在 Cr/Ru 比为 0.31/0.69 时（Cr 含量与理论预测值相近）表现出最佳稳定性，在 10 mA cm-2 电流密度下稳定运行超过 1400 小时。此外，由于该催化剂还具有最佳的电子转移能力，因此其活性也是最高的，只需要 176 mV 的过电位就能提供 10 mA cm-2 的电流密度。最重要的是，将这种催化剂应用于 PEMWEs 阳极时，在 300 mA cm-2 电流密度下至少可以运行 2300 小时，这有力地证明了它在实际应用中的巨大潜力。
质子交换膜水电解槽（PEMWEs）技术因其无污染、低欧姆电阻、响应速度快等优点，在制氢领域受到广泛关注。基于 RuO2的催化剂具有优异的活性，但在 PEMWEs 的强酸性和强氧化条件下，Ru 容易被过度氧化成可溶性 RuO4 物种，从而导致稳定性不足。通过掺杂来调节 RuO2基催化剂的电子传输能力或 Ru-O 共价性是一种常见的策略，但目前的策略往往是不连续的，因此很难对其进行最佳调节。为了解决这一难题，西北工业大学韩云虎联合奥克兰大学王子运提出了一种 Cr 连续掺杂策略，能够同时调节 RuO2 基催化剂的电子传输能力和 Ru-O 共价性，成功地在酸性 OER 中保持了高活性和稳定性。在相同的铬掺杂水平下，催化剂 Ru-O 共价性的减弱和电子传输能力的增强达到了各自的极值。电子传递能力的增强提供了高活性，而 Ru-O 共价性的减弱则有效抑制了晶格氧机制（LOM）的参与，避免了 Ru 的过度氧化和溶解。这项研究为设计和开发高效持久的酸性 OER 催化剂提供了新思路。
(1) 开发了一种铬连续掺杂策略，实现了对 Ru-O 共价关系的连续调节以及对电荷转移能力的连续调控。
(2）作为酸性介质中的 OER 电催化剂， Cr0.31Ru0.69O2表现出较高的活性（低过电位 176 mV）和超强的耐久性（10 mA cm-2 超过 1400 小时）。
(3) 在 PEMWEs 的实际应用中， Cr0.31Ru0.69O2表现出惊人的活性（1.56 V 低电压达到 1000 mA cm-2）和稳定性（300 mA cm-2 超过 2300 小时）。
本研究成功地提出了一种在RuO2 中铬连续掺杂的策略，通过调节铬的掺入量来实现对电子转移能力和 Ru-O 键共价性的连续调节，从而优化 RuO2 基催化剂的活性和稳定性。所制备的Cr0.31Ru0.69O2催化剂具有优异的OER活性，只需176 mV的过电位即可提供10 mA cm-2的电流密度，并可在300 mA cm-2的高电流密度下在PEMWEs中稳定运行2300小时以上而无明显降解，证实了Ru基催化剂在未来PEMWEs实际应用中的巨大潜力。
Li X., Chen G., Liu Y.et al. Optimal selection of RuO2 for durable oxygen evolution reactions in acid by continuous regulating of Ru-O covalency. Energy Environ. Sci., (2025)
https://doi.org/10.1039/D4EE04861J
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