第一作者：冉宏顺
通讯作者：景亚轩
通讯单位：南京大学环境学院、污染控制与资源化研究国家重点实验室,南京大学（苏州校区）环境与健康研究院.
文章链接：https://doi.org/10.1021/acscatal.5c00984
近日，南京大学景亚轩特聘研究员课题组以“Synergistic Catalysis for Recycling and Upcycling of Plastics”为题在ACS Catalysis期刊上发表综述文章（DOI: 10.1021/acscatal.5c00984），从废弃塑料的化学回收视角系统深入地讨论了协同催化在塑料转化中的重要角色。阐述了多相催化剂上不同活性组分之间如何协同完成塑料中常见C-C、C-O、C-N、C-Cl等化学键的吸附、活化，加速活性中间体的生成并转化成产物和产物的最终脱附。并基于生物质转化、CO2还原等碳资源转化相关领域中提取可用于废弃塑料协同催化回收降解的潜在思路，通过多领域交叉视角启发多功能催化剂和协同催化位点的设计新思路。此外，对于协同催化在废弃塑料回收升级领域中的发展机遇与挑战进行了探讨，为废弃塑料绿色循环的催化体系开发提供了设计思路。尽管当前混合塑料的工业化降解技术仍处于起步阶段，但多功能催化剂上可集成多种活性位点为实现复杂组分共存体系中的高效解聚提供了巨大潜力。
塑料的生命周期通常相对较短，但其出色的化学稳定性阻止了其快速自然降解，导致塑料污染已经成为威胁人类健康和生物多样性的重要因素。废弃塑料具有双重属性，既有“污染属性”，也有“资源属性”。因此，通过废弃塑料的回收利用弱化其“污染属性”，强化其“资源属性”是解决能源危机和环境问题的有效途径之一。最常见的废塑料包括聚乙烯（PE）、聚丙烯（PP）、聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）、聚氯乙烯（PVC）、聚氨酯（PU）、聚苯乙烯（PS）等。其中，C-C、C-O、C-N以及C-Cl键等不同类型的化学键构成了上述塑料分子中主要的键合部分。无论是采用还原解聚或者氧化解聚技术来断裂这些化学键，整个断键过程通常都涉及多个步骤：包括底物的吸附、连接键的选择性活化、还原剂（如H2）或氧化剂（如O2）的解离、活性物种（如H•、O2−•以及HO•）介导的断键及产物的脱附过程，因此多个具有不同功能的活性位点之间的协同催化就显得格外重要。本文基于塑料中不同类型的化学键重点综述了协同催化在废弃塑料升级回收领域中的最新研究进展，探讨了多相催化剂上不同活性组分之间协同完成塑料中常见C-C、C-O、C-N连接键以及C-Cl键的吸附、活化和解离过程。多活性位点之间协同完成的化学键断裂过程中主要涉及到如下四种协同催化类型：1）酸性位点之间协同催化完成塑料的解聚：不同类型以及不同酸强度的酸性位点上的协同催化；2）金属位点间的协同催化：不同尺寸效应、电子效应的金属以及合金催化剂上的协同催化；3）金属–载体组分之间的协同催化：金属位点与载体上不同类型以及不同酸强度的酸性位点间的协同催化；4）串联催化交叉烷烃复分解体系中的协同催化：脱氢活性位点与复分解催化剂之间的协同催化。
图1 C-C键断裂过程的协同催化示意图。
图2 C-O键断裂过程中的协同催化示意图。
图3 C-N键断裂过程中的协同催化示意图。
图4 C-Cl键断裂过程中的协同催化示意图。
图5 协同催化在塑料降解领域中存在的挑战以及潜在研究方向。
景亚轩，南京大学特聘研究员，博士生导师。华东理工大学应用化学学士，工业催化博士（导师：王艳芹教授），新加坡国立大学化学工程联合培养博士（导师：颜宁教授）。主要研究方向为多相催化、废塑料降解、生物质转化。以第一/通讯在Nat. Rev. Chem., Angew. Chem. Int. Ed., CHEM, Acc. Chem. Rec., ACS Catal., Chem. Sci., Appl. Catal. B.等知名期刊发表论文26篇，其中JCR一区21篇，IF>10论文15篇，High cited paper 3篇。主持国家级、省部级和校级科研/教改项目7项。获IChemE & CCST Young Investigator Award，石化联合会可持续发展青年创新奖、南京大学绿叶奖教金等荣誉十余项。受邀担任Nat. Commun.等二十余个知名期刊审稿人，European Research Council（ERC）基金国际评审专家，高级职称材料外审专家，教育部学位论文评审专家等。
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