第一作者：薄晓颖
通讯作者：寇佳慧、黄亨明
通讯单位：南京工业大学
论文DOI：10.1039/D5QI00742A
过氧化氢（H2O2）作为一种重要的绿色氧化剂，在环境治理、能源转化和精细化工等领域具有广泛应用价值。然而，传统工业生产主要依赖高能耗的蒽醌法，存在碳排放高、流程复杂等问题。相比之下，利用太阳能驱动氧气还原反应合成H2O2的光催化技术具有低碳环保、可持续性强的优势，近年来受到广泛关注。尽管如此，光催化制备H2O2仍面临诸多挑战，如光生载流子易复合、表面催化活性位点不足等，限制了其催化效率的提升。因此，通过调控催化剂的电子结构，以优化电荷分离与反应路径，成为当前研究的重点方向。
近日，南京工业大学陆春华教授、寇佳慧教授、黄亨明副教授团队设计并合成了一种具有逆向量子阱电子结构的Mn梯度掺杂CdS光催化材料（命名为CdS-Mn-G，如图1），并在光催化合成H2O2中展现出优异性能，475 nm波长下表观量子效率高达65.2%。
图1. CdS-Mn-G材料的合成方案与结构表征。
通过XRD、XPS与ICP-MS等多种手段对CdS-Mn-G的晶体结构与元素化学状态进行了系统表征，重点揭示了Mn元素在CdS晶格中的梯度分布特征（图2）。
图2. 材料组成与Mn梯度分布分析。
进一步通过紫外-可见吸收光谱、XPS价带谱以及电化学测试等手段确认了CdS-Mn-G具有逆向量子阱能带结构（图3）。不同于传统的量子阱结构将光生载流子局域于体相内部，这种新型结构能够有效将体相中的电子和空穴分别提取至表面，从而显著增强光催化反应的氧化与还原活性。
图3. 能带结构解析。
随后，评估了CdS-Mn-G光催化合成H2O2的活性与稳定性。在氙灯光源照射下，其合成H2O2的活性高达1874 μmol g−1 h−1，并在475 nm波长下的表观量子效率高达65.2%。此外，自由基捕获实验与EPR测试揭示了反应过程中产生的超氧自由基（·O2−）和单线态氧（·1O2）的作用机制，分析了反应路径与光催化机理（图4）。
图4. 光催化性能与机理研究。
本研究首次提出并验证了在Mn梯度掺杂CdS材料中形成的逆向量子阱电子结构可显著促进光催化合成H2O2的性能。通过多尺度表征与理论分析，深入揭示了其电荷传输机制与反应路径。该工作为设计高效、稳定的光催化体系提供了新的思路和策略，对推动绿色过氧化氢生产具有重要意义。
Reverse quantum wells in gradient-doped CdS for photocatalytic H2O2 production
Xiaoying Bo（薄晓颖）, Caijie Yang（杨蔡杰）, Bolun Li（李博伦）, Yikang Fan（范义康）, Jiaoyan Li（李佼艳）, Hengming Huang（黄亨明）, Jiahui Kou（寇佳慧） and Chunhua Lu（陆春华）
Inorg. Chem. Front., 2025, Advance Article
https://doi.org/10.1039/D5QI00742A
寇佳慧：南京工业大学教授、博士生导师。长期从事绿色氢能材料，太阳能光催化材料，纳米材料的研究。近年来围绕绿色产氢，开展了无机催化剂的设计合成、水相重整产氢以及催化机理等研究。在Chemical Reviews，Angewandte Chemie International Edition，Advanced Materials，Advanced Functional Materials，Nano Letters, Nano Energy等国际知名SCI期刊发表相关研究论文70余篇。申请国家发明专利21件，已获授权11件。
黄亨明：南京工业大学副教授、硕士生导师。主要从事光催化水分解制氢、二氧化碳还原、甲烷选择性转化等方向的实验与理论计算研究。以第一/通讯作者在Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nano Lett.、Nano Energy、Nano Res.、J. Energy Chem.、J. Mater. Sci. Technol.等期刊上发表SCI论文10余篇。
声明
