第一作者：李琪
通讯作者：张斌教授，蒋保江教授
通讯单位：哈尔滨工程大学，黑龙江大学
论文DOI：10.1002/adfm.202506421
基于共价有机框架（COFs）的异质结光催化材料在CO2催化转化方面具有巨大的潜力，尽管在开发这类光催化剂方面取得了显著进展，但仍然缺乏对这一领域的全面理解和认识。近日，黑龙江大学蒋保江教授、哈尔滨工程大学张斌教授在Adv. Funct. Mater上发表题为“Recent Advancements in COFs-Based Heterostructures for CO2 Photoreduction ”的综述性文章。该综述系统探究了COF基异质结创新设计与光催化CO2还原之间的内在关联，旨在建立"结构-性能-机制"的构效关系以指导高效催化剂设计合成。作者首先全面介绍了光催化CO2催化转化的基本原理、作用机制及相关理论，以及COFs材料在该应用中的独特优势，继而从界面工程、空间电荷转移调控、活性组分杂化、半反应动力学优化及活性位点工程等角度，详细评述了用于光催化CO2还原的前沿COF基异质结体系；随后系统梳理了该领域表征技术和研究方法，以解析催化剂结构并探究深层反应机制，最后提出了COF基异质结用于CO2还原面临的挑战与未来发展方向，该综述有望为开发高性能CO2催化转化光催化剂提供重要指导。
图1. The overall structure schematic illustration of this review: interface engineering strategies, spatial charge transfer regulation, active component hybridization, half-reaction kinetic optimization, and functional active sites engineering.
自工业革命以来，人类对化石燃料发电的严重依赖引发了人为二氧化碳排放的急剧增加。这一趋势严重加剧了全球变暖，同时对全球生态系统构成日益严重的威胁。从可持续发展的角度来看，开发利用可持续绿色能源的先进技术和实施有效的大气CO2捕获和转化势在必行。迄今为止，涉及光催化、热催化和电催化CO2转化的多种技术。其中，利用太阳能将CO2转化为增值资源，为CO2回收提供了一种环境友好的解决方案。在过去的几十年里，高效的光催化CO2催化转化系统的发展一直是材料科学的焦点之一。目前，用于光催化二氧化碳减排的先进催化剂在将二氧化碳转化为各种有价值产物，如一氧化碳（CO）、甲酸（HCOOH）、甲醇（CH3OH）和甲烷（CH4）方面显示出良好的催化活性。然而，这些催化剂的催化效率受到共同的限制，包括光吸收、电荷分离和迁移以及表面失活等。为了最大限度地提高整体光催化性能，人们进行了深入的探索，以应对在载流子分离和量子效率方面的持续挑战，然而，目前光催化二氧化碳减排的效率仍然不理想。实际应用要求有效的催化剂必须同时满足以下关键要求：优秀的CO2吸附能力、有效的光生载流子分离、以及在催化表面有足够的活性位点。
图2. Schematic diagram of the CO2 reduction process in semiconductor-based photocatalytic system, CO2 adsorption modes on photocatalysts, and the advantages of COFs materials in photocatalytic CO2 reduction.
在这篇综述中，基于结构设计和物理化学原理，探讨了基于COF的异质结催化剂对光催化二氧化碳催化转化活性的调节作用。首先介绍了光催化二氧化碳转化的基本机制，并展示了共价有机框架材料在此应用中的潜在优势，包括光收集、电荷转移、二氧化碳捕获、质量传递和活性位点支持。随后，系统地提出了一系列针对光催化二氧化碳还原系统中基于COF的异质结的优化策略。这些方法特别关注通过界面结构工程、空间电荷转移调控、与活性组分的杂化、氧化半反应的动力学优化以及活性位点的合理设计来增强基本过程，最终显著提升整体催化性能。进一步强调了用于催化剂表征和研究机制探究的先进分析技术和研究方法。尤为重要的是，详细阐述了该研究领域面临的挑战及未来机遇，以克服催化效率、基础机制分析和实际应用中的瓶颈。
图3. Challenges and long-term outlooks of COF-based heterojunction photocatalysts for catalytic CO2 conversion.
Qi Li, Xiang Li, Bin Zhang, Baojiang Jiang, Adv. Funct. Mater. 2025, 2506421.
李琪，2021级硕士毕业于黑龙江大学，现为黑龙江大学/哈尔滨工程大学联合培养博士研究生。研究方向为有机半导体异质结构建及其光催化性能研究。
张斌教授，哈尔滨工程大学博士生导师，黑龙江省政府特殊津贴专家，先后主持完成了三十余项国家、部、省级攻关项目，在国内外学术会议、期刊上发表论文五十余篇，所取得的科研成果大多在航空、航天等领域获得了广泛应用，为我国的国防事业作出了贡献。近五年，为本单位创收1000余万元。获黑龙江省科技进步三等奖一项、省科学院科技进步一等奖二项、三等奖一项，并获黑龙江省第二届青年科技奖。现为黑龙江省高分子学科学科带头人，中国胶粘剂工业协会顾问，黑龙江省化学学会理事，国防科工委国防科技进步奖评委等。
蒋保江教授，国家级高层次人才，科技部中青年科技创新领军人才，黑龙江省杰出青年基金获得者，黑龙江省政府特贴获得者。现为中国感光学会光催化专业委员会委员，担任Chinese Chemical Letters的编委，入选全球顶尖前10万科学家名单，入选斯坦福大学发布的全球前2%顶尖科学家榜单。作为项目负责人主持国家、省部级项目12项，已授权中国发明专利12项。获黑龙江省科学技术奖一等奖2项，黑龙江省科学技术奖二等奖2项。目前主要从事纳米半导体材料的可控合成与能源环境催化领域研究，近五年以通讯作者身份在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等重要的SCI收录刊物上发表研究论文70余篇，其中ESI高被引论文7篇。
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