随着化石燃料的过度使用，能源与环境问题日益严峻。木质纤维素作为一种碳中性、不可食用且可再生的原料，在替代化石燃料和化学品生产方面潜力巨大。催化转移加氢（CTH）是实现木质纤维素衍生化学品绿色高效转化的重要路径，而高性能催化剂是这些反应高效稳定进行的关键。单原子催化剂（SACs）因高金属利用率和可精准调控的配位环境而备受关注，其性能很大程度上取决于载体性质。以传统有机聚合物为载体制备SACs时通常需高温碳化，导致其功能基团流失，削弱了金属-载体相互作用，进而影响所得SACs的催化性能。
为解决上述问题，天津科技大学司传领、王冠华、隋文杰和庞泰然等人近期在《德国应用化学》（《Angew. Chem. Int. Ed.》）上发表了题为Non-Carbonized Pd Single-Atom Catalyst Supported on Lignin-Functionalized Phenolic Resin for Potent Catalytic Transfer Hydrogenation of Lignin-Derived Aldehydes的研究论文，并被遴选为Frontispiece文章（图1），天津科技大学为唯一作者单位。该工作开发了一种可持续策略，无需碳化就能合成以氮功能化木质素基酚醛树脂（N-LPR）为载体的Pd SACs，用于木质素衍生醛的CTH。
图1. 文章被遴选为《Angewandte Chemie International Edition》Frontispiece文章
图2. 木质素调控酚醛树脂形貌及其作为Pd单原子催化剂载体
首先，作者以氨水作为氮源和催化剂，借助乙醇/水分级法降低木质素异质性，同时调整木质素添加比例进一步优化N-LPR形态，采用简单的Stöber法将高分子量木质素组分（L3）转化为具有独特纳米链状结构、高比表面积和丰富胺基位点的N-L3PR-50%载体（图2），该载体在室温下就能直接实现Pd单原子催化剂的负载。
图3. 所得木质素基Pd单原子催化剂催化木质素衍生醛性能
随后，以水为溶剂、甲酸为氢源，作者对比了Pd@N-PR和Pd@N-L3PR-50%催化香兰素还原制备2-甲氧基-4-甲基苯酚的反应，发现后者具有显著提升的催化活性和选择性。进一步优化反应条件，确定在80°C、5h的温和条件下催化剂对高浓度底物也有良好催化效果，且循环使用5次后性能稳定。此外，该催化剂对多种木质素衍生醛都有较好的催化活性（图3）。
图4. CTH过程分析及DFT计算结果
通过DFT计算，作者发现Pd@N-L3PR-50%对甲酸的吸附能力更强，更易将甲酸转化为自由氢，且对香兰素中醛基的吸附选择性高，反应能垒更低（图4），以上结果均归因于非碳化方法所保留的催化剂表面丰富的胺基和独特的Pd-N配位环境。
在该工作中，司传领教授团队开发的方法结合了木质素分级和氨的双重作用，修饰酚醛树脂结构，制备出性能优异的Pd@N-L3PR-50%催化剂。该工作实现了以聚合物材料为载体的SACs非碳化合成，为设计高效SACs提供了新平台，推动了木质素及其衍生物的高价值转化和可持续利用，在生物质催化转化领域具有广阔的应用前景。
庞泰然，天津科技大学博士后。主要从事木质纤维素生物质炼制和木质素基材料的开发与利用相关研究。2024年于中国科学院过程工程研究所获博士学位，同年入职天津科技大学。以第一作者在Angew. Chem. Int. Ed.、Coord. Chem. Rev.、Green Chem.等期刊发表论文10余篇。申请/获授权发明专利5项，受邀在国内外学术会议做大会主旨报告等5次。
王冠华，天津科技大学特聘教授，博士生导师，主要研究方向为绿色生物质精炼过程木质素化学及高值转化利用。入选天津市青年人才托举工程，天津市创新人才推进计划青年科技优秀人才，天津市青年科技人才科技成果孵化转化PLUS培育计划，2024年度全球前2%顶尖科学家榜单，获天津市优秀青年科技工作者及全国创新创业优秀博士等荣誉称号。先后获批国家自然科学基金面上/青年基金，天津市自然科学基金等国家及省部级项目；以第一或通讯作者在Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.和Adv. Energy Mater.等高水平期刊发表论文60余篇，其中，ESI热点/高被引论文8篇，封面论文5篇；授权发明专利12项，主持制订团体标准1项。研究成果获国家林草局梁希林业科技进步奖、中国商业联合会科技进步奖、中国轻工联合会科技进步奖、中国产学研合作促进会产学研合作创新成果奖等。
司传领，天津科技大学轻工学院及生物基纤维材料全国重点实验室教授、博导、科技处副处长、全国青联委员。入选国家“万人计划”科技创新领军人才、教育部新世纪优秀人才、国家林草局科技创新领军人才、天津市有突出贡献专家、天津市特聘教授、天津市科技创新领军人才等。入选ScholarGPS全球前0.05%顶尖科学家、科睿唯安“全球高被引科学家”、爱思唯尔“中国高被引学者”、美国斯坦福大学“全球前2%顶尖科学家”终身科学影响力和年度科学影响力榜单、Bentham Ambassador等。主要从事制浆造纸及生物质资源高值化利用方面的教学研究工作。以第一或通讯作者在Chem. Soc. Rev.、Energy Environ. Sci、Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等期刊发表论文200余篇（被引用>2.2万次，个人H指数79），授权国内外发明专利50余项。先后主持国家重点研发计划课题、国家自然科学基金、教育部、人社部、天津市重点研发计划、企业委托课题，研究成果获教育部霍英东教育基金会高等院校青年教师奖、国家林草局梁希林业科技进步奖、中国商业联合会科技进步奖、中国轻工联合会科技进步奖、中国产学研合作促进会产学研合作创新成果奖等。
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