近日，南京林业大学材料科学与工程学院田丹教授团队在环境领域著名学术期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy上发表了题为Biomass-based COF Aerogels with Double-Triazine Networks for Enhanced Synergistic Photocatalysis and Solar Evaporation (https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125786)的论文，研究生艾世妍和博士生邬田田为论文共同第一作者。这项工作介绍了一种新型II型异质结COF/g-C3N4生物质气凝胶的开发，四种三嗪基团COF与生物质基材料按照不同比例结合得到一系列生物质基COFs气凝胶材料，可提高水净化过程中的光催化转换应用。II型异质结结构显著提高了光生载流子的分离效率，而COF和g-C3N4的协同组合拓宽了光吸收范围，使其在可见光下具有优异的光催化活性。双功能COF/g-C3N4气凝胶显示出高的太阳能蒸发率和对有机污染物的有效光催化降解，实现了水净化的双重功能。
合成方法
COF/g-C3N4粉末的合成原理和工艺如上图所示。使用溶剂热法制备了四种类型的COF/g-C3N4。由于粉末回收困难且可用场景受限，将其制备成气凝胶可以有效解决这个问题。生物质材料羧甲基壳聚糖（CMC）和TEMPO纤维素纳米纤维（CNF）用作基质，COF/g-C3N4用作填料。利用三嗪衍生物激活CMC中的羧基和氨基以及CNF上丰富的羧基形成酰胺键，通过定向冷冻凝胶化形成高稳定性和高强度的三维气凝胶网络。
太阳能蒸发性能
随着引入的COF/g-C3N4量的增加，COF复合气凝胶在整个太阳光谱范围内表现出越来越强的吸收，这有利于实现高效的太阳能蒸发器。其中，COF-1/CN-CA（3:1）气凝胶的光吸收能力最强，吸收峰最宽。对于四种COF复合气凝胶，水分蒸发速率随着填料负载量的增加而增加。COF-1/CN-CA（3:1）、COF-2/CN-CA（3:1）、COF-3/CN-CA（3:1）和COF-4/CN-CA（3:1）气凝胶的蒸发速率分别为3.02、3.00、2.41和2.39 kg m-2h-2。这一结果表明，气凝胶的定向大孔通道为水传输提供了良好的途径，添加多孔COF/g-C3N4通过形成氢键结构进一步降低了水蒸发焓。因此，这种基于生物质的复合气凝胶结构显著提高了蒸发性能。
光催化性能
为了研究四种COF/g-C3N4异质结对污染物卡马西平的光催化性能，首先制备了四种不同质量比的m（COF-X）：m（g-C3N4）催化剂。当m（COF-X）：m（g-C3N4）=1:6时，COF-1/g-C3N4（1:6）催化剂的卡马西平降解效率最高，60分钟内降解率超过98.5%，明显高于单独使用COF-1和g-C3N4的降解率。此外，还测量了其他样品的催化性能（COF-2/g-C3N4（1:2）、COF-3/g-C3N4（1:1）和COF-4/g-C3N4（1:2）），异质结的光催化性能明显高于单独的g-C3N4和COF粉末，证实了异质结的形成显著提高了它们的催化性能。与其他三嗪催化剂相比，COF-1/g-C3N4（1:6）的性能更好，这可能是因为它能够更有效地分离和转移光生电荷。然后使用性能最好的催化剂COF-1/g-C3N4（1:6）制备不同负载量的气凝胶，气凝胶中基底与COF-1/g-C3N4（1:6）的质量比为0.5:1的气凝胶（COF-1/CN-CA（0.5:1）气凝胶）显示出最快的光催化降解效率。这可能是由于催化剂负载过量导致聚集和孔堵塞，从而掩盖了表面上的活性位点并降低了催化能力。
这项工作设计了四种类型的自组装COF/g-C3N4异质结并将其与生物质材料结合制成气凝胶，以利用太阳能进行太阳能蒸发和有机污染物的光催化降解。得益于COF和g-C3N4的巧妙结合，COF-1/g-C3N4气凝胶不仅实现了3.02 kg m-2 h-1的高蒸发率，而且在降解各种有机污染物方面表现出优异的净化能力。COF和g-C3N4的成功整合促进了光生载流子的有效分离，拓宽了可见光吸收范围，从而提高了光催化性能，这种多功能催化剂材料将为水净化和新资源的生产提供一种简单而可持续的发展战略。
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