本团队现招聘博士后 2 名，优先考虑具有扎实理论电化学或一定物理（如固体物理）背景、有志从事催化研究的候选人。研究方向包括但不限于：
1. 先进交流与暂态电化学技术用于表征电极界面/表面过程；
2. 多相催化过程中的质子/离子转移动力学；
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本研究中，作者通过F诱导的N重排策略，在N掺杂的C体系中实现了具有ORR活性的Py-N和G-N含量的最大化。该策略通过引入F配位来占据碳的边缘位点，并解锁边缘态N-C键，从而将催化惰性的Pr-N转化为G-N。所构建的ORR活性掺杂剂（Py-N, G-N与F）的多种非对称构型，实现了碳材料的脱芳构化，最终达到了π共轭电子网络失稳的催化环境。通过增强ORR活性，促进了碳材料在可持续能量转换体系中的应用。
电催化氧还原反应（ORR）是燃料电池、金属空气电池等清洁能源装置的核心步骤，但其反应动力学缓慢，限制了装置效率。虽然铂基催化剂性能优异，但受制于高成本、稀缺性和易中毒等问题，难以大规模推广。N掺杂C材料因价格低廉、稳定性高而备受关注，其中Py-N和高稳定的G-N构型可有效促发碳材料的ORR活性，且Py-N构型的活性远高于G-N构型；而Pr-N则是催化惰性的。如何精准调控N掺杂剂的构型，以进一步提高G-N的ORR活性，并实现具有ORR活性的Py-N和G-N构型的最大化一直是该领域的关键难题。
(1) 通过引入F配位策略，在N掺杂碳体系中实现了具有ORR活性的Py-N和G-N含量最大化，在原子水平上，对F诱导的N重排机理详尽的阐明。
(2) 构建的F@NC催化剂在全pH范围内都表现出明显提高的ORR活性。特别地，其中在碱性条件下，其半波电位高达0.9 V。
(3) F@NC作为阴极材料显著提高了无金属碳基材料在锌-空气电池和质子交换膜燃料电池中的性能和稳定性。
理论计算表面，在碳材料的氟化过程中，F原子优先键合并聚集在碳材料的边缘位点，利用F原子的这一特性，对解锁边缘态的Pr-N，并诱导其向G-N转变带来了可能。在这一基础上，作者首先研究了碳内平面G-N，以及G-N与Py-N和F对提高碳材料ORR活性的协同作用。通过宏量的理论研究，发现共价F（co-F）与G-N的二元耦合（co-F/G-N）、co-F、Py-N和G-N的三元耦合（co-F/Py-N/G-N）、以及Py-N与G-N的二元耦合（Py-N/G-N）可有效提高碳材料的ORR活性，其理论过电位分别低至0.49、0.48、0.446 V。其中Py-N/G-N的理论ORR过电位低于Pt催化剂（0.45 V）。通过对掺杂剂构型以及芳香性的计算，发现Py-N、G-N以及co-F的多重耦合可显著破坏碳材料的π共轭电子网络，进而优化了碳活性位点对ORR中间体的吸脱附，实现了碳材料ORR活性与稳定性的提高。
图1 不同掺杂剂构型的理论ORR活性研究。
如图2所示，F@NC是通过同时氮化和氟化锌有机框架（ZnOF）得到的，制备的F@NC是由碳纳米棒组成的海胆球状结构。在TEM观察下，每根碳纳米棒近乎透明，表明其超薄特性。元素分布表明N和F元素在整个碳海胆球上成均匀分布。
图2 F@NC的合成及电镜表征。
通过电子能量损失谱（EELS）对碳纳米棒观察发现，F元素主要聚集在碳纳米棒的边缘位点，而N元素只要分布在碳纳米棒的内部。二维核磁证实F元素分布的密排分布。X射线吸收谱证实Pr-N显著减少，而G-N的含量增多。
图3 F@NC的EELS、XAS和NMR表征。
制备的F@NC催化剂在碱性条件下表现出最佳的ORR活性，其半波电位达到了0.9 V，超过Pt/C催化剂以及广泛报道的碳基单原子催化剂。 在中性和酸性条件下同样表现优异（半坡电位分别为0.81 V和0.75 V）。值得注意的是，在酸性条件下，F@NC的ORR活性远超过广泛报道的无金属碳基催化剂。
图4 F@NC的ORR活性研究。
在锌空气电池中，F@NC的开路电压达到了1.54 V，最大功率密度高达226 mW cm-2，并表现出出色的倍率性能。在质子交换膜燃料电池中，F@NC表现出出色的稳定性，极大地提高了碳材料在质子交换膜燃料电池中的应用潜力，对碳基单原子催化剂的活性和稳定性评估提供了借鉴。
图5 F@NC的锌-空气电池和质子交换膜燃料电池中的研究。
本研究提出了一种氟诱导氮原子重排策略，显著提升了N掺杂碳体系中ORR活性中心——Py-N和G-N的含量。该策略通过氟原子配位占据碳材料边缘位点，削弱边缘C–N键，从而驱动惰性Pr-N向高活性G-N的转化。Py-N和G-N含量的最大化显著增强了无金属碳基催化剂的本征ORR活性，使锌空气电池实现了高达226mWcm-2的功率密度。氟的引入还产生了大量非对称Py-N与G-N构型，实现碳骨架去芳构化，形成π电子网络失稳的催化环境，从而促进了可持续能源转化过程中的ORR性能提升。本工作为通过活性位点结构与电子调控提升催化动力学与活性提供了成功范例，并为设计与优化其他高效催化剂提供了可推广的新思路。
2020年12月加入阿卜杜拉国王科技大学（KAUST）, 化学科学系，担任独立PI, 博士生导师。曾荣获得国家高层次青年人才和中科院百人计划等称号。张华彬博士于2013年于中国科学院获得博士学位，同年于中国科学院担任助理研究员。2014年至2017年于日本国立物质研究所进行博士后研究。并于2017年3月份加入新加坡南洋理工大学(Research fellow)。长期致力于构筑单原子催化剂在能源转化与环境优化领域的应用。目前已发表论文/专著章节180余篇，文章引用次数21424余次，H因子74。其中多篇文章以第一/通讯作者发表在Nature Review Chemistry, Nature Synthesis, Sci. Adv., PNAS, Joule, Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc., Nature Commun., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., ACS Nano, Nano Energy等国际著名期刊。
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