第一作者：巫素琴，赖晨，陈建明
通讯作者：彭桂明，张玉微，许景三
通讯单位：江西师范大学，华南师范大学，昆士兰科技大学
论文DOI：10.1016/j.cej.2025.166457
近日，江西师范大学化学与材料学院彭桂明教授课题组联合华南师范大学张玉微教授和澳大利亚昆士兰科技大学许景三教授在氮化碳光电催化领域取得突破，相关成果以题为Hierarchical Polymeric Carbon Nitride/Poly(triazine imide) Heterojunction Film with Benchmark Photoelectrochemical Water Splitting Efficiency发表在Chemical Engineering Journal期刊（https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.166457）。
氮化碳在光电催化领域的应用一直受限于高质量氮化碳光阳极的合成困难及其中电荷分离效率不高等因素影响。为了解决这些问题，该工作通过向硫脲浆料中引入预先合成的CN，并通过刮涂成膜，然后热聚合，成功在导电基底合成具有多级结构异质结界面的聚合氮化碳/结晶氮化碳（CN/PTI）复合光阳极。并通过痕量碳源溶剂，在CN层表面实现梯度C掺杂，有效提升光阳极体相结构及界面处的电荷分离和转移效率。在1SUN KOH溶液中水氧化分解的光电流达到1.64 mA/cm2 (@1.23 V)，420 nm处量子效率为75%，在TEOA存在条件下光电流达2.34 mA/cm2，实现了该类光阳极性能的新突破。
合成方法与材料表征
通过向硫脲浆料中引入CN660（合成温度为660℃），随后刮涂成膜，并在500℃下进行热聚合转化，即可合成具有多级结构异质结界面CN/PTI复合光阳极。CN660一方面与后合成的CN500层及PTI形成有效的异质结，加速电荷分离与传输，另一方面可限域诱导多级结构光阳极的合成。此外，前驱体浆料中存在的少量碳源溶剂乙二醇在热聚合过程中可有效掺杂至CN500表层，实现梯度掺杂，增强光吸收和电荷转移。
光电催化水分解性能
光电催化性能评价证实了CN660/CN500/PTI(EG)的优异水分解性能，在0.1 M KOH水溶液中的PEC光电流达到1.64 mA/cm2，420 nm处量子效率达到75%以上。并通过与水作前驱体浆料溶剂合成的光阳极对比，证实了EG作为碳源对CN500表面进行碳掺杂对性能提升的促进作用。在空穴牺牲剂(TEOA)条件下测试PEC性能，1.23 V下光电流达到2.34 mA/cm2。以上这些性能均为CN类光阳极的最佳性能。
界面电荷转移研究
通过Ar离子刻蚀XPS、KPFM、荧光发射谱、光电压分析等系列手段，对CN660/CN500/PTI(EG)复合光阳极中电荷分离与转移机制进行了详细研究，证实了CN660/CN500/PTI(EG)各组成之间的有效II型异质结电子结构与界面处优异的电荷分离性能。
该项工作通过氮化碳光阳极多级结构设计和异质结界面设计，解决了CN复合光阳极合成困难及其中电荷分离与传输效率问题，在无助催化剂条件下，实现了该类材料光电催化性能的新突破，证实了该类材料在光电催化领域的巨大应用潜力。
Suqin Wu,# Chen Lai,# Jianming Chen,# Xiaoying Peng, Tianle Ding, Shubin Xiong, Shuai Xiong, Yuwei Zhang,* Wei-Guang Zhang, Jingsan Xu,* Guiming Peng*，Hierarchical polymeric carbon nitride/poly(triazine imide) heterojunction fflm with benchmark photoelectrochemical water splitting efffciency, Chemical Engineering Journal, 2025, 520, 166457
彭桂明，江西师范大学化学与材料学院教授，博士生导师，入选江西省“双千计划”，江西省杰青等省级人才项目。博士毕业于中科院广州能源研究所，期间在美国匹兹堡大学进行联合培养(CSC公派，2年)，博士后师从芝加哥大学刘翀教授和以色列本古里安大学Menny Shalom教授。主要从事能源/环境光/电催化相关研究。
声明
