第一作者：吴志鹏，左守伟，吴睿韬
通讯作者：吴志鹏*，张华彬*，韩宇*
通讯单位：阿卜杜拉国王科技大学KAUST，华南理工大学
论文DOI：doi.org/10.1021/jacs.5c12507
沙特阿卜杜拉国王科技大学（KAUST）吴志鹏博士、张华彬教授团队联合华南理工大学韩宇教授，在 JACS 发表最新成果：研究团队利用同步辐射快扫XAFS，提出还原电位脉冲（RPP）策略，能够在NiFe (氧)氢氧化物中动态生成并维持高活性的低配位铁位点。该方法有效提升了OER的活性与稳定性，并在三电极模型体系和阴离子交换膜水电解槽中均验证了性能优势，其中在电解槽中实现了连续180小时的高效稳定运行。
绿色氢能是未来能源体系的关键，而电解水制氢效率受限于阳极缓慢的氧析出反应（OER）。NiFe (oxy)hydroxides 是当前最具代表性的非贵金属OER电催化剂，但其活性中心归属（Fe还是Ni）长期存在争议。与此同时，低配位金属位点虽被认为高活，但难以在强氧化环境中稳定存在。本研究通过电化学动态调控——RPP，有效解决了这两大难题。
破解争议：首次在原位揭示Fe（低配位）而非Ni才是NiFeOOH的主导活性中心；
新方法：RPP选择性调控铁的配位环境，生成并维持低配位Fe；
高稳定性：通过周期性RPP再生低配位位点，催化剂寿命远超传统体系；
应用潜力：RPP在AEMWE中显著提升效率，能耗极低（<0.03%），却带来高达50%的产氢效率提升。
图1. NiFeOOH的制备与性能对比
·NiFe前驱体 → 经阳极化活化形成NiFeOOH → 进一步通过RPP诱导生成低配位Fe位点。
·RPP处理后催化剂的OER过电位明显降低，质量活性提升至原始的3倍。
👉要点：RPP显著改善了活性与电荷转移性能。
图2. 原位XAS揭示配位数变化
·Fe在RPP过程中配位数由~5.2降至~4.2，而Ni几乎不变。
·OER恢复时Fe部分回升但仍保持低配位，Ni完全回到原状态。
👉要点：Fe是动态可调的真正活性中心，Ni仅作为结构骨架。
图3. 表面重构与光谱证据
·HRTEM显示RPP后催化剂表面粗糙化、非晶化；
·Raman与XPS进一步证实Fe发生可逆迁移与再沉积，氧空位生成。
👉要点：RPP诱导表面重构，使Fe在表面保持低配位活性状态。
图4. DFT计算与机理模型
·不同配位数Fe的OER过电位对比：5配位1.08 V，4配位1.03 V，3配位仅0.35 V。
👉要点：理论与实验证实，配位数越低，Fe的OER活性越强。
图5. RPP策略的长时稳定性与AEMWE应用
·三电极测试：传统NiFeOOH 500小时活性下降67%，而RPP处理催化剂稳定维持；
·AEMWE中：RPP大幅提升电流密度，并在180小时保持稳定运行。
👉要点：RPP不仅提升性能，还实现了实际电解槽中的长期稳定应用。
本研究首次在原位条件下确立了Fe作为NiFeOOH真正的活性中心，并提出了RPP这一简便、低能耗且高效的动态调控策略。该方法可广泛应用于NiFe基及其他过渡金属氧化物体系，为设计新一代高效、耐久电催化剂提供了新思路。未来，RPP策略有望在工业规模绿色氢能生产中发挥重要作用。
Potential Pulsing-Induced Fe Undercoordination in NiFe (Oxy)Hydroxide Enhances Electrochemical Oxygen Evolution
Journal of the American Chemical Society, 2025
DOI: 10.1021/jacs.5c12507
吴志鹏博士简介：现任沙特阿拉伯阿卜杜拉国王科技大学（KAUST）物理科学与工程部博士后研究员（合作导师：韩宇教授和张华彬教授）。2019年博士毕业于天津大学，曾在美国纽约州立大学宾汉姆顿大学和新加坡南洋理工大学从事多年科研工作。吴志鹏博士长期从事燃料电池与水电解电催化剂的设计、制备、理论计算及原位/工况条件下结构演变机制研究，在纳米材料合成、理论计算以及工况下高时间分辨同步辐射表征（包括XAFS、HE-XRD、PDF等）方面具有丰富经验。他主持和参与了多项国际合作项目，并在阿贡国家实验室、欧洲同步辐射装置、北京和上海同步辐射装置等多个大型研究平台开展了多项原位研究工作。已发表SCI科学论文五十余篇，被引用超过6000次，其中包括JACS， Sci. Adv., Nat. Commun., Adv. Mater., Angew. Chem., Acc. Chem. Res. 等高水平杂志。曾获第18届国际催化大会青年人才奖（2024）。
张华彬教授简介：2020年12月加入阿卜杜拉国王科技大学（KAUST）, 化学科学系，担任独立PI, 博士生导师。曾荣获得国家高层次青年人才和中科院百人计划等称号。张华彬博士于2013年于中国科学院获得博士学位，同年于中国科学院担任助理研究员。2014年至2017年于日本国立物质研究所进行博士后研究。并于2017年3月份加入新加坡南洋理工大学(Research fellow)。长期致力于构筑单原子催化剂在能源转化与环境优化领域的应用。目前已发表论文/专著章节180余篇，文章引用次数21000余次，H因子74。其中多篇文章以第一/通讯作者发表在Sci. Adv., PNAS, Joule, Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., ACS Nano, Nano Energy等国际著名期刊。
韩宇教授简介：华南理工大学电子显微中心主任，华南理工大学前沿软物质学院教授，2003年博士毕业于吉林大学，并先后在新加坡A-STAR（2003-2008）、沙特阿卜杜拉国王科技大学（2009-2023）从事科研工作。主要从事多孔材料的合成与应用（催化、分离、水处理），以及电子束敏感材料的高分辨电子显微成像方面的研究，是超低剂量电子显微成像技术的联合发明人。发表学术论文400余篇，其中包括权威期刊如Nature、Science、Nature Nanotechnology、Nature Chemistry、Nature Materials等，总引用次数超过40,000，H-index大于100。
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