第一作者：莫少鑫
通讯作者：王浩帆
通讯单位：华南理工大学
论文DOI：https://doi.org/10.1002/anie.202514064
由于传统水分解中的析氧反应（OER）存在高过电位与动力学缓慢的问题，寻找替代阳极反应来实现低能耗氢气制备成为研究热点。其中，肼氧化反应（HzOR）因具有极低的理论电位（−0.33 V vs. RHE）和无氧气副产物的优势，被认为是氢能生产和含肼废水处理的理想路径。但该反应机理复杂、催化剂不稳定，限制了实际应用。
本研究系统揭示了钴基催化剂上肼氧化的“双路径”机理：一方面，肼可在金属Co位点直接电化学氧化；另一方面，Co(0)/Co(II)之间的氧化还原循环提供了间接氧化路径。这一发现突破了以往仅关注直接电氧化途径的传统认识，强调了肼与Co(II)的化学还原过程在再生活性Co位点和驱动反应中的关键作用。基于此机理认知，通过一步电沉积制备了富缺陷钴催化剂（D-Co/CC）。缺陷的引入加速了Co(II)被肼还原为Co(0)的速率，从而同时提升了直接与间接两条反应路径的效率。得益于此，D-Co/CC在−79 mV时即可输出100 mA cm−2的电流密度，并表现出超过150小时的超长稳定性。
该成果以“Defect-Promoted Reductive Regeneration on Cobalt Catalysts Enables Efficient Dual-Pathway Hydrazine Electrooxidation”为题发表在Angewandte Chemie International Edition期刊上，第一作者为华南理工大学化学与化工学院硕士研究生莫少鑫，王浩帆副教授为该论文通讯作者。
(1) 机理新发现
提出并验证了钴基催化剂上肼氧化的“双路径”机理：直接电氧化与Co(0)/Co(II)循环的间接氧化并存，肼既是反应底物，也能再生活性Co位点。
(2) 缺陷工程助力
设计富缺陷钴催化剂（D-Co/CC），加速Co(II)→Co(0)还原过程，降低能垒并优化电子结构，同时提升两种路径的效率与稳定性。
(3) 性能与应用
催化剂在−79 mV即可达100 mA cm−2，并稳定运行150小时以上；在肼辅助整体水分解体系中，催化剂驱动100 mA cm−2所需电压仅93 mV，大幅降低氢气制备能耗。催化剂组成简单、制备方法简便，展现出良好的应用潜力。
Shao-Xin Mo, Hai-Liang Su, Jianhao Chen, Wei Liao, Yu Wang, Hongjuan Wang, Yonghai Cao, Hao Yu, Hao-Fan Wang*, Defect-Promoted Reductive Regeneration on Cobalt Catalysts Enables Efficient Dual-Pathway Hydrazine Electrooxidation, Angew. Chem. Int. Ed., 2025, e202514064.
王浩帆，华南理工大学化学与化工学院副教授，博士生导师。从事能源电催化领域的研究工作，以第一作者/通讯作者身份在Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Soc. Rev.、Matter、Nano Lett.、Adv. Funct. Mater.等国际著名期刊发表论文20余篇，包括6篇论文入选ESI高被引论文。现主持国家自然科学基金、广东省自然科学基金等多项科研项目，获得2020年中国化工学会科学技术奖基础研究成果一等奖等奖励。
华南理工大学纳米材料与纳米催化中心成立于2003年，目前研究中心有余皓教授、王红娟副教授、曹永海副研究员、王浩帆副教授4位老师。课题组内目前拥有1位博士后，6位博士研究生，27位硕士研究生以及若干本科生，主要从事光化学催化、电化学催化、气固相催化、气液固相催化、环境治理等领域的研究。欢迎对相关研究有兴趣的老师交流指导，并欢迎致力于科学探索的同学报考硕士、博士研究生。课题组网站：https://www2.scut.edu.cn/cnn_ch。
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