85%FE，稳定1500 h! KAUST卢旭团队最新Nature Catalysis: 高压捕获CO₂电催化升级为乙烯

邃瞳科学云

2025-08-28

导读：本研究通过电催化升级再造高纯、加压的CO2（HP-cCO2），构建了从烟道气到乙烯（C2H4）的CO2价值链。在配备有In/Cu催化剂的高压膜电极组件中，在20 bar下实现了高达85%的法拉第效率和

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阿卜杜拉国王科技大学（KAUST）卢旭团队通过电催化升级再造高纯、加压的CO₂（HP-cCO₂），构建了从烟道气到乙烯（C₂H₄）的CO₂价值链。在配备有In/Cu催化剂的高压膜电极组件中，在20 bar下实现了高达85%的法拉第效率和750 mA cm⁻²的部分电流密度。理论计算与原位表征揭示，增强的C–C偶联与压力调控的*CO吸附构型和提高的CO₂覆盖率密切相关。高压还通过将碳酸氢盐的形成转移至催化剂-膜界面处，有效缓解了盐沉淀，使电解在600 mA cm⁻²下可稳定运行超过1500小时。作为概念验证，系统通过重新捕获残余CO₂，成功获得99.9%纯度的工业级C₂H₄，为将高成本的CO₂捕获转化为经济收益提供了可能。能量分析表明，直接利用高捕获CO₂而非减压再加压，是降低能耗的关键路径。相关研究成果以“Electrocatalytic upcycling of high-pressure captured CO₂ to ethylene”为题于2025年8月28日发表于Nature Catalysis上。

背景介绍

电化学CO₂还原（CO₂R）利用可再生电力将CO₂转化为高附加值产物，为缓解温室效应并实现碳循环经济提供了可能。然而现有实验研究多依赖高纯气瓶CO₂，而实际排放源中的稀释或杂质CO₂往往导致能耗和成本过高，因此亟需寻找可行的高纯CO₂来源用于CO₂R。碳捕获技术能够提供高纯、加压的CO₂（HP-cCO₂），且加压过程仅占捕获系统总能耗的一小部分。已有研究表明，捕获CO₂在常压条件下可通过不同路径实现电化学转化，但普遍受到CO₂溶解度低和传质缓慢的限制。相比之下，直接利用气相HP-cCO₂不仅可以避免溶液传质瓶颈，，还能减少减压与再加压带来的能量损失。且在零间隙膜电极（MEA）电解槽中借助气体扩散层可实现高效供气与离子传导。然而，现有高压MEA研究大多停留在中等压力（<10 bar）下，产物主要为CO，且膜电极中的阴离子交换膜易引发碳酸氢盐沉积，影响体系稳定性。目前尚缺乏对气相CO₂R压力效应的系统研究，以及利用HP-cCO₂电解制备多碳产物的报道。

图文导读

图1：提出的CO₂价值链示意图。烟道气中的CO₂首先被捕集、纯化并加压为HP-cCO₂），随后通过可再生电力驱动的气相高压CO₂R转化为C₂H₄，回收流出物中的残余CO₂，同时获得高浓度C₂H₄。

图2：气相高压CO₂R电催化剂设计。a，M₁/Cu(111)的模拟几何结构和电荷密度差。b，Cu(111)上C–C偶联限速步骤的能量曲线。c，CO₂R生成C₂H₄的二维活性图，限速步骤的能垒ΔE_TS作为不同M₁/Cu催化剂的C₂H₄活性指标。d，In₁/Cu纳米颗粒的像差校正STEM图像，比例尺2 nm，插图为Cu(111)平面上的单个In原子。e,f，In₁/Cu、Al₁/Cu和Ag₁/Cu的Cu K边XANES（e）和FT-EXAFS谱图（f），以CuO和Cu箔为参照，R为表观径向距离。

图3：电化学性能与物理表征。a，10 bar下裸Cu、Ag₁/Cu、Al₁/Cu和In₁/Cu在不同电池电压下的C₂H₄部分电流密度。b，600 mA cm⁻²下In₁/Cu与Cu在不同压力下的CO₂R产物和H₂的FEs。c，20 bar下In₁/Cu在不同电流密度下C₂H₄、甲酸盐和H₂的FE以及C₂H₄部分电流密度。（a–c）中的数据为三次独立实验的平均值，误差棒为标准差。d，600 mA cm⁻²下In₁/Cu在常压与20 bar下的C₂H₄的FE和计时电位图，插图为MEA气体通道在常压与20 bar下的照片。e,f，常压（e）和20 bar（f）下电解后，阴极的截面SEM图像及K⁺的EDS元素映射，在20 bar下几乎观察不到盐沉淀，而在常压下则积累了大量的盐。g,h，电解后In₁/Cu的Cu K边（g）和In K边（h）小波变换EXAFS谱图。

图4：反应机理。a，用于原位拉曼的定制高压MEA示意图。b，600 mA cm⁻²下不同压力下从阳极侧获得的阴极–膜界面原位拉曼光谱。c，示意图展示高压下碳酸氢盐形成向阴极–膜界面转移。d，600 mA cm⁻²下不同压力条件下从阴极侧获得的催化剂层的原位拉曼光谱。e，不同CO_bridge与CO_atop比例下C–C偶联的能垒。

图5：HP-cCO₂升级为C₂H₄。a,b，CO₂捕获–电解耦合装置的示意图（a）与实物图（b），低温碳捕获的CO₂送入高压MEA进行C₂H₄生产。c，在600 mA cm⁻²下将20 bar HP-cCO₂的长时间电解为行C₂H₄，在1,500 小时的连续运行中，C₂H₄ FE和电池电压保持良好。d，将该体系在电流密度（j）、选择性、运行时间、电池电压和EE与与最先进的 CO₂R 至 C₂系统对比。e，TEA显示了使用概念验证生产C₂H₄的利润和成本明细，TEA基于（c）所述CO₂R性能，资本成本包括电解槽和变压吸附装置，电价基于沙特阿拉伯丰富的低成本可再生能源。f，CO₂R与低温碳捕获回收废水的成分，以工业级C₂H₄为参考（虚线）。