第一作者:高梓翔、刘芙妤、陈宗威
通讯作者:胡卓锋、张清哲
通讯单位:中山大学、山东大学
论文DOI:https://doi.org/10.1038/s41467-025-64166-8
双氧水(H2O2)是一种重要的绿色氧化剂,广泛应用于化工合成、环境治理和消毒杀菌。传统蒽醌法制备工艺能耗高、过程复杂且存在副产物污染。太阳能驱动的光催化合成H2O2过程以水和氧气为原料,在常温常压下即可实现反应,被认为是实现H2O2可持续制备的重要途径。但现有光催化体系普遍存在电荷分离效率低、氧还原选择性差等问题,制约了H2O2产率和稳定性。
针对这一难题,研究团队通过在金属有机框架材料UiO-66-NH2上原位生长含硫空位的ZnIn2S4纳米片(U6N@ZIS),构建了Z型异质结光催化体系。该设计实现了界面电场驱动的高效电荷分离与迁移,同时保留了强氧化还原能力;首次通过引入硫空位优化氧气吸附构型,避免O–O键断裂,从而显著提高了两电子氧还原生成H2O2的选择性。
引入硫空位优化氧吸附构型以增强H2O2光合成的设计理念
在可见光和空气条件下,U6N@ZIS在纯水中实现了3200 μmol g-1 h-1的H2O2产率和94.3%的选择性,性能优于多数已报道的可比体系。连续流反应器实验显示该催化剂在200小时运行中保持稳定活性,生成的H2O2溶液可直接用于废水杀菌。
光催化合成H2O2性能
该研究结合稳态与瞬态光谱表征及理论计算,揭示了硫空位在氧气活化和载流子分离中的关键作用,为光催化H2O2的高效与稳定合成提供了新的设计思路,并展示了其在环境净化及废水杀菌等领域的潜在应用价值。
U6N@ZIS产H2O2的光催化机理及选择性
以上研究由山东大学环境科学与工程学院联合悉尼大学、中山大学、郑州大学、苏州大学、中国科学院生态环境研究中心、美国佛罗里达国际大学等多方国际团队完成。该研究得到了国家自然科学基金、山东省泰山学者青年项目和山东省优秀青年科学基金(海外)等资助。
近年来,张清哲研究员课题组致力于太阳能驱动的难降解废水处理研究,在Nat. Commun.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、ACS Catal.和ES&T Lett等期刊发表论文60余篇。相关工作得到了国家自然科学基金面上项目、青年科学基金、山东省泰山学者青年项目、山东省优秀青年科学基金(海外)、山东大学齐鲁青年学者项目和山东省环境过程与健康危害重点实验室等的大力支持。
此外,张清哲研究员课题组常年招收对水污染控制、能源和环境催化及界面光热转化相关方向的博士后,课题组氛围自由平等,国际合作机会较多,详情请直接邮件联系。
声明

