Sci. Adv. | 范德华界面纳米尺度光电流机制研究

研究背景

1、传统技术瓶颈：

1）光学衍射极限导致传统光电流显微镜（如SPCM）空间分辨率局限于λ/2（~300 nm），无法解析纳米尺度光响应机制。

2）2D材料中PV效应（光生载流子分离）与PTE效应（温度梯度驱动电流）常共存，传统方法难以区分，例如石墨烯中PTE电流仅能观测到100-200 nm范围。

2、MoS₂-Au异质结挑战：

1）肖特基二极管光电流传统归因于界面处PV效应，但热管理问题突出：2D材料热导率低（MoS₂约34.5 W/mK），光吸收后温度梯度易被忽略。

2）封装层（如h-BN）的热导各向异性（面内600 W/mK，面外5 W/mK）如何影响热扩散及PTE响应尚不明确。

3、关键科学空白：

1）2D材料中弱静电屏蔽是否导致Seebeck系数空间调制范围扩大？

2）如何通过实验技术同时量化PV与PTE的纳米级分布

研究目标

1、技术突破：开发3D近场光电流成像系统，实现4 nm空间分辨率，分离PV与PTE效应。

2、机制揭示：阐明MoS₂-Au界面处PTE效应的微米级扩展机制，量化弱静电屏蔽对Seebeck系数调制的影响。

3、材料优化：验证h-BN封装对横向热扩散的增强作用，提升PTE电流效率。

研究内容和结果

图1展示了实验核心器件的横截面结构。

包括10 nm厚的少层MoS₂薄片通过毛细管力辅助清洁转移法转移至预沉积的金电极（30 nm Au/2 nm Cr）上，形成双肖特基势垒（SB）光电二极管。器件基底为290 nm SiO₂/Si wafer，硅衬底作为背栅以调控MoS₂的电子掺杂水平。为保护MoS₂免受氧化和激光烧蚀，并优化热管理，整个结构封装了5 nm厚的h-BN层。这种转移方法避免了化学无序和缺陷态的引入，使源漏电极的SB高度接近肖特基-莫特极限，确保了界面电学特性的纯净性。

图1：MoS₂-Au肖特基二极管器件结构

图2系统展示了实验装置与数据处理流程。

图2A为实验装置：671 nm连续激光经调制（~10 Hz）后耦合至光纤，通过轻敲模式AFM探针（振荡频率32 kHz）实现超聚焦（光斑尺寸~5 nm），探针尖端的银纳米线（AgNW）突出5 μm以保证机械稳定性。扫描时，激光与探针运动通过光学斩波器同步，每个像素采集8个数据点（4个光开/关循环），锁相放大器（LIA）积分时间10 ms，通过谐波解调（1-6阶）分离光电流信号。

图2B-D展示数据处理关键步骤：通过傅里叶级数重建光电流波形（IPC(t)），并与探针正弦运动（z(t)）关联得到 渐进曲线（IPC(z)）。曲线在10-20 nm处出现拐点，表明两种机制共存：光伏效应（PV） 在近场（<10 nm）因倏逝场增强而占优，光热电效应（PTE） 在中近场（10-20 nm）因热扩散而贡献显著。

图2E-G通过多物理场模拟拟合PV/PTE特征曲线，利用线性最小二乘法分离两者贡献，例如在电极边缘区域，PTE电流占总电流的65%，而PV仅占35%。

图2：3D光电流纳米成像方法与分析

图3通过能带结构揭示了PTE和PV电流的产生机制。

图3A-B显示MoS₂与Au电极间存在范德华间隙（vdW gap），形成额外隧道势垒，与固有肖特基势垒叠加。图3C-F展示不同VDS和VGS下的能带弯曲：

正VDS+负VGS（图3E-F）：MoS₂中本征电子耗尽，耗尽区扩展至1 μm，导致Seebeck系数（S）空间调制增强，PTE电流（IPTE=∫-S▽Tdx）显著提升；同时，电场增强促进光生载流子分离，PV效应同步增强。

负VDS+正VGS（图3D）：能带弯曲减弱，S梯度集中于电极边缘，PTE/PV电流均局限于窄区域（<200 nm）。

图3G直观展示了S(x)与温度梯度（dT/dx）的乘积如何驱动PTE电流：S(x)单调递减区域产生负电流，递增区域产生正电流，验证了Mott关系（S ∝ d(lnσ)/dE）在2D材料中的适用性。

图3：偏压与栅压调控下的光电流机制

图4对比了不同栅压（VGS=+25 V、-5 V、-20 V）下的总电流、PTE和PV分量分布。

VGS=+25 V（图4A）：MoS₂高度电子掺杂，耗尽区窄（~200 nm），PTE电流局限于电极边缘，PV效应因载流子复合增强而被抑制，总电流仅-0.3 nA。

VGS=-20 V（图4C）：电子耗尽导致耗尽区扩展至1 μm，S(x)缓慢变化使PTE电流积分区域扩大，同时高电阻通道增强电场，PV电流提升至0.5 nA，总电流达-3 nA（较+25 V时提升10倍）。

图4D-E通过模拟验证了实验结果：弱能带弯曲下（正VGS），PTE电流呈窄峰分布；强弯曲下（负VGS），电流分布展宽且幅值增强。图4F基于平行板电容模型拟合载流子浓度，得到电荷中性点VCNP=-27 V，与实验测量的耗尽区宽度变化一致。

图4：栅压调控下的光电流空间分布

图5揭示了h-BN的热管理作用。

图5A-B通过有限元模拟显示：无h-BN时，光吸收产生的热斑FWHM仅20 nm；封装后，h-BN的高面内热导（600 W/mK）促进横向热扩散，热斑FWHM扩展至150 nm，与Seebeck系数梯度区域（1 μm）重叠度提升3倍。

图5C-E为实验验证：部分覆盖h-BN的器件中，封装区域的PTE电流达-3 nA，而裸露区域仅-0.5 nA，增强幅度达6倍。热斑扩展使PTE电流积分（VPTE ∝ ∫Tdx）显著增加，同时h-BN的绝缘特性降低了漏电流。该结果直接证明了高导热封装层通过热扩散调控PTE响应的可行性。

图5：h-BN封装对PTE电流的增强效应

总结与展望

本研究不仅突破了光电流成像的空间分辨率极限，更揭示了热管理在2D材料光电器件中的核心作用，为高效光电探测器设计提供了定量准则。

核心结论：

1、技术层面：3D光电流纳米成像技术实现4 nm分辨率，为纳米尺度光响应机制研究提供了全新工具。

2、机制层面：2D材料弱静电屏蔽导致PTE效应扩展至**>1 μm**，Seebeck系数空间调制是关键驱动因素。

3、应用层面：h-BN封装通过横向热扩散增强PTE电流6倍，为高热导封装层设计提供量化依据。

未来方向：

1、器件优化：调控h-BN厚度（5-20 nm）与MoS₂层数，进一步提升热扩散效率。

2、材料拓展：将技术应用于其他2D异质结（如WS₂/WSe₂），探索层间耦合对PTE的影响。

3、功能集成：结合低温（4 K）与时间分辨（ps级）测量，研究激子动力学对光电流的贡献。