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铌酸锂晶体：从全息存储到三维显示

光电汇OESHOW

2024-02-20

导读：表现出巨大的应用前景

郑大怀¹，王烁琳^1,2，陈俊锟¹，张宇琦¹，刘宏德¹，任梦昕¹，孔勇发¹，许京军¹

1 南开大学物理科学学院&泰达应用物理研究院，弱光非线性光子学教育部重点实验室

2 江苏科技大学理学院

铌酸锂晶体是一种多功能、多用途的人工晶体材料，被称为“光子学硅”，具有温度稳定性好、易于光学冷加工、性能易调控等优势。作为典型的光折变晶体，铌酸锂被广泛应用于高密度光存储、激光物理、信息处理和计算等研究与应用领域。随着增强现实（AR）、虚拟现实（VR）对三维显示技术的迫切需求，铌酸锂晶体在动态全息三维显示和光存储方面表现出巨大的应用前景，并成为了目前的研究热点。

铌酸锂晶体全息存储及显示基本原理

铌酸锂晶体的光折变效应

光折变效应全称为“光致折射率变化效应”，由美国物理学家Ashkin等发现。光折变效应作为光学信息处理的基本手段之一，可应用于光存储、全息显示、光信息处理、空间调制器、全光学时间微分器以及图像处理等众多领域。

光折变全息存储及显示原理

全息术是由英国物理学家Gabor在1948年首先提出。激光器的发明极大地推动了全息术的发展，引起了人们对全息技术的研究兴趣。1971年，Gabor因为发明和发展了全息术获得诺贝尔物理学奖，全息技术开启了蓬勃发展的时期。

图1所示为2008年美国亚利桑那大学基于光折变聚合物实现光全息存储和显示的原理图。加载有空间光信息的信号光与另一束相干光在聚合物材料中发生干涉和衍射形成全息图。光折变晶体的全息三维显示通过波前记录以及波前再现，完成了信息的存储和读取。通过改变信号光与入射光的夹角，改变两束光照射晶体的区域，可以将多个全息图存储于同一块晶体中。

图1 全息显示的记录和再现过程。（a）记录；（b）再现

光折变晶体全息存储及读取的特点

光折变晶体作为一种体存储材料，在实现三维存储或显示方面表现出诸多优点。

大容量。采用光折变晶体进行三维空间全息存储，其理论存储容量的极限值可达1/λ³，即同等条件下存储容量极限达10¹² bit/cm³，这是其他存储技术所无法比拟的。
并行性。基于光折变晶体的全息存储器，每页全息图中的信息量至少是10⁴~10⁵ bit，并且它们作为一个全息图可以同时存入。因此，即使光折变全息存储材料的写入和擦除时间相对较长（超过毫秒量级），并行性可使等效的信息存储速度比实际写入全息图的速度加快4~5个量级，这在一定程度上弥补了光折变材料响应速度慢的不足。值得提出的是，目前掺杂铌酸锂晶体的光折变响应速度已显著提升，响应时间缩短至毫秒量级，这进一步极大地提高了信息存储的速率。
实时性。与传统的全息记录材料（干板）相比较，光折变全息存储不需要显影、定影等手段，可以即时地存储和读取，这大大提高了其使用的便捷性。
可循环使用。如果计划彻底更换光折变晶体中存储的信息，可以使用均匀光辐照或者通过升温（200 ℃左右）的方法实现全部擦除，也可以通过相减光学运算方法修改部分全息图。
选择性。利用光折变体材料全息图的布拉格选择性，可以有选择地进行信息检索，并实现联想记忆。
可接受的暗存储时间。以铌酸锂晶体为例，暗电导比较低，暗存储时间可长达几个月，在信息不断更新的背景下，这一存储时间基本满足应用要求。对于需要长期或永久保存的信息，可以通过固定光折变光栅来实现。

铌酸锂晶体全息三维存储

光折变全息三维存储被认为是下一代光学存储技术之一，具有更小的体积、更大的存储量和更高的数据传输率等诸多优点。LN晶体基于其优异的光折变效应，成为光学体全息存储的候选材料之一，但饱和衍射效率低、响应速度慢、易挥发、光散射明显成为限制其实际应用的直接障碍。

研究人员围绕调控LN晶体光折变效应开展了大量工作，并取得一系列重要成果。比如，发展了多种掺杂LN晶体，显著提高了光折变饱和衍射效率、加快响应速度、获得非挥发存储；发现了LN晶体的紫外光折变效应，揭示了光扇形效应的机制及控制方法。目前美国微软公司已经投入大量经费研究“光云项目”，积极开发基于LN晶体的全息存储技术，用于解决云端数据的海量存储与交互问题。

可见波段光折变效应与光存储

所谓光折变掺杂，是指掺入某种或几种离子后LN晶体的光折变效应能够得到增强。研究发现通过掺杂变价离子，尤其是过渡金属离子，如铁、铜、锰、镍等可以提高LN晶体的光折变性能。这些过渡金属离子以缺陷形式进入LN的晶格中，一方面在合适的激光照射下激发电子，另一方面还能够在晶体禁带中引入适当的能级，提高晶体的光折变能力，有利于全息存储的数据存储深度。

掺杂LN晶体中以大家熟知的LN:Fe晶体最为典型，该晶体的饱和衍射效率超过70%（波长488 nm时），并且光栅在黑暗环境下可以存储较长时间，因此一提到铌酸锂的光折变全息存储，人们就会想到LN:Fe晶体。但LN:Fe晶体中存在较强的光感应“扇形”噪声光散射，这会引起存储器件输出图像或数据的严重畸变，此外LN:Fe晶体的光折变响应时间在分钟量级，同样制约了其实际应用。对掺杂LN晶体的光折变性能研究表明，易变价的掺杂离子可以作为光折变中心提高晶体的光折变性能，不变价离子掺杂通常可以提高晶体的抗光折变能力。

南开大学张光寅课题组首先提出通过抗光折变离子与光折变离子的共掺，可以达到取长补短的效果，大幅提高LN晶体的光折变灵敏度。南开大学许京军、孔勇发课题组先后报道了共掺抗光折变离子（Mg²⁺、In³⁺、Hf⁴⁺、Zr⁴⁺等）可以提高LN:Fe的响应速度，其中效果最显著的是锆铁双掺LN（LN:Zr,Fe）晶体，如表1所示。此外，LN:Fe晶体的一个缺点是光感应光散射阈值低，双掺铌酸锂晶体可以同时有效提高铌酸锂晶体的光散射阈值。

表1 不同双掺LN晶体的光折变性能对比

（激光波长为532 nm，功率密度为250 mW/cm₂）

紫外光折变效应与光存储

由于短波激光可提高全息的分辨率和灵敏度，铌酸锂晶体在紫外光波段的光折变特性及应用成为光全息存储研究的重要组成部分。

研究人员对纯LN晶体和掺铁LN晶体的紫外光折变效应开展了很多研究，包括载流子类型及迁移动力、二波耦合光放大等。2000年，南开大学许京军等发现了在351 nm紫外激光作用下高掺镁铌酸锂（LN:Mg）晶体光折变增强效应。这一结果与之前人们公认的“镁是抗光折变离子”这一概念恰恰相反。随后的研究表明，在可见光波段所谓的抗光折变掺杂（镁、锌、铟等）LN晶体，在紫外波段均表现出明显的光折变效应，这极大地丰富了紫外全息存储可用的晶体类型。

掺杂LN晶体能够在波长更短的紫外波段实现光折变，意味着光折变光栅的尺寸可以更小、更精细，这对于高分辨率、高灵敏度全息存储十分重要。同时，当掺镁量超过掺杂阈值时，LN晶体的紫外光散射现象同样受到了抑制，这极大地促进了晶体在全息存储方面的实际应用。随后，Lamarque等采用南开大学所提供的高掺镁铌酸锂晶体作为紫外光折变晶体，用二波耦合光放大实现了可编程的二维激光打标，该套系统可用于反诈骗和信息加密等方面。

非挥发存储

研究人员发现LN晶体用于全息存储时，信息的读取或存储过程容易出现信息的丢失，这一现象被称作信息挥发。出现信息挥发是由于形成光折变光栅的电荷在光照的情况下进行了重新分配。人们尝试用各种方法来固定全息存储的信息，包括光固定和热固定，但这两种方法均有操作复杂、成本较高的问题。

德国物理学家Buse等提出通过掺杂不同能级位置的光折变杂质实现非挥发存储，并设计生长了铁锰双掺铌酸锂晶体（LN:Fe,Mn）。LN:Fe,Mn晶体一定程度上解决了光折变光栅易挥发的问题，为全息存储器从实验室走向实际应用迈出了相当关键的一步，然而，其响应速度有待提高。之后，南开大学孔勇发等分析了LN:Fe,Mn晶体的缺陷能级模型，如图2所示。实验结果表明，锆铁锰三掺铌酸锂（LN:Zr,Fe,Mn）晶体和铪铁锰三掺铌酸锂（LN:Hf,Fe,Mn）晶体取得了很好的预期效果，尤其是LN:Zr,Fe,Mn晶体保持了较高的非挥发存储效率，同时响应时间缩短到1 s以内，大幅提高了晶体非挥发存储的灵敏度。与此同时，LN:Zr,Fe,Mn晶体兼顾了较高的饱和衍射效率、较长的存储时间以及显著的抗散射能力，推动了LN晶体在光全息信息存储方面的实际应用。

图2 掺杂LN晶体的非挥发存储。（a）LN:Fe,Mn晶体的能级结构图；（b）LN:Zr,Fe,Mn晶体非挥发全息存储与读取过程

光扇形效应的抑制

在铌酸锂的光折变效应广泛应用于全息存储领域的同时，人们发现光折变全息总是受到光感应光散射（即光扇形效应）的影响。这是一种非线性光散射过程，主要原因是入射光与铌酸锂晶格缺陷引起的散射光相干涉，形成了噪声相位光栅，最终导致了散射光噪声放大。

张光寅、许京军课题组通过对掺铁铌酸锂晶体光扇形效应的研究，发现光感应光散射的辐照光斑尺寸效应和光爬行效应，为光扇形现象的起因提供了直接的实验证据。因此，在全息存储的实际应用中，可以利用尺寸效应，尽可能减小入射光斑尺寸和样品厚度，提高信噪比，有效抑制光扇形效应；另外也可利用光爬行效应引起90°光散射放大与前向散射光放大的竞争，有效抑制光扇形效应。通过对铌酸锂晶体的噪声多波耦合机制、信噪光之间的光放大竞争以及光致光散射光强阈值效应的理论研究实现了噪声抑制，成功将存储容量提高至30 Gbit/cm³以上，比当时二维盘片的存储容量高1000倍，成功研制了三维全息海量存储器原型机。

铌酸锂晶体动态全息显示

三维显示可以完整展现场景的强度和深度信息，以极强的视觉沉浸感和真实感，带来二维显示无法比拟的视觉体验，以及前所未有的临场感。

随着增强现实、虚拟现实、元宇宙等三维应用场景的风靡，三维显示技术越发得到大众的关注。体三维显示、光场三维显示和全息三维显示是最接近真实的三维显示技术。其中，全息三维显示无需佩戴辅助设备，避免了观看者的疲劳和眩晕，同时能够获取目标场景的所有光学信息，被公认为终极的三维显示技术。

基于光敏感材料的静态全息三维显示已取得长足发展，但受限于材料的灵敏度不够高，基于光敏感材料的实时动态全息三维显示尚未能取得突破性进展。LN晶体具有显著的光折变效应，是全息三维显示的候选材料之一，但长久以来，由于响应速度慢并未得到足够关注。

目前研究人员围绕基于LN晶体实现全息三维显示的研究目标，在材料性能调控、视频全息显示等方面均取得了一些关键性进展，尤其是生长了在蓝光波段能够达到实时动态显示要求的铋镁双掺LN晶体，实现了刷新频率60 Hz的视频全息显示。

高价态离子掺杂

人们熟知的LN:Fe晶体的饱和衍射效率可达70%，但响应时间在分钟量级；锆铁双掺LN（LN:Zr,Fe）晶体的饱和衍射效率保持在40%以上，响应时间明显缩短，但仍在秒量级。

研究人员尝试了各种方案，通过共掺多种离子来提升LN晶体的光折变响应速度，研究结果表明高价离子能够显著影响LN晶体的光折变性能。2012年，孔勇发课题组首次尝试五价离子掺杂，通过钒离子掺杂使LN晶体在532 nm激光作用下的响应时间缩短到0.57 s；2012~2013年，田甜等报道钼镁共掺LN（LN:Mo,Mg）晶体在671 nm、532 nm和 488 nm激光作用下的响应时间分别缩短到1.2 s、0.37 s和0.33 s。

通过高价态离子掺杂，LN晶体的光折变响应速度相比纯LN晶体或LN:Fe晶体光折变响应速度提高了三个数量级，为实时可刷新全息显示带来了希望，也为实时动态全息显示开拓了方向。

含孤对电子离子掺杂

彩色、实时动态全息三维显示要求光折变材料在红、绿、蓝三基色都可以实时动态响应。从具体指标看，图像刷新频率需≥25 Hz（即每帧刷新时间≤40 ms），以达到人眼观看连贯的效果。前面提到的高价态离子掺杂LN晶体，尽管其响应时间缩短至百毫秒量级，但仍不能满足实时动态全息三维显示的要求。

铋离子Bi³⁺具有特殊的核外电子排布，最外层存在两个价电子（6s²），并具有孤对电子的立体构型，可为化合物提供非中心对称的结构基元。一些常见的含铋化合物如铋镁、铋锌、铋铟、铋锆等双掺铌酸锂晶体，均表现出优异的非线性光学性能。

人们对显示效果的需求日渐提高。30 Hz的刷新频率仅仅能够达到人眼对视觉舒适性的层面，更高的刷新频率不仅可以减少屏幕的闪烁，减轻视觉疲劳，还可以使显示更加稳定、流畅，获得更佳的观看体验。南开大学王烁琳等对掺铋LN晶体的光折变性能进行了进一步优化，通过增加4f系统改进了全息图的质量，实现了刷新频率为60 Hz的实时动态全息显示，如图3所示。这一刷新频率与现今主流的高清显示器一致，为基于LN晶体的实时动态全息显示奠定了坚实的基础。

图3 基于铌酸锂晶体实现刷新频率为60 Hz的动态全息显示

结语

基于优异的光折变性能，铌酸锂成为全息三维存储和显示的主要候选材料。随着云计算等互联网技术的飞速发展，高密度、大容量光学全息三维存储为日益迫切的海量数据吞吐需求提供了解决方案。然而信息载入和提取速度的提高、固定和保存寿命的延长等问题仍需要深入研究。

随着虚拟现实、增强现实、元宇宙等概念的日渐兴起，三维显示表现出巨大的应用前景和经济效益，可实时写入和读取的光折变全息显示是实现三维动态显示的重要技术方法。因此，有必要继续围绕铌酸锂晶体红、绿、蓝三波段响应速度的提高开展深入研究，提前布局动态全息显示装置及技术研究。

此外，得益于亚微米级铌酸锂单晶薄膜的产业化制备，以及成熟的半导体微纳加工工艺在铌酸锂微纳器件制备中的成功应用，短短几年内基于绝缘体上铌酸锂（LNOI）的新效应及微纳光学器件研究异军突起，取得了令人瞩目的成果。铌酸锂片上高性能电光调制器、激光器、放大器、波导等功能器件和传输器件均被成功制备，LNOI成为新一代优异的集成光子学平台之一。

随着基于LNOI的集成光学器件及新效应的研究深入，光折变效应在片上微纳器件研究中也表现了出来。与体块铌酸锂晶体中一样，光折变效应对于亚微米铌酸锂薄膜的微纳器件的应用也是一把双刃剑。光折变效应对于频率梳、微波光子学等器件的性能会产生不利影响，但在一些微纳器件中也表现出了快速的光折变响应，为可编辑光子学器件方面的研究提供了机遇。因此，基于LNOI的微纳体系及相关集成光学系统中的光折变效应及应用同样值得关注。

本文改写自《中国激光》上发表的“铌酸锂晶体：从全息存储到三维显示”一文，已获得作者授权。点击文末“阅读原文”查看原论文。