纳米激光时代来临

许嘉璐 1,2，宁存政 1,2，熊启华 3,4

1 清华大学电子工程系

2 清华大学国际纳米光电子研究中心

3 清华大学物理系低维量子物理国家重点实验室

4 北京量子信息科学研究院

自从六十年前第一个激光器发明以来，激光器的尺寸和功率范围同时向极大和极小方向得到了长足的发展，常见的固体激光及气体激光，尺寸约在米的量级；而用于激光聚变的激光系统，尺寸在几百米的量级。在小尺寸激光方面，半导体激光器一直是最小的激光种类之一，它的尺寸从60年前的厘米、毫米级，缩小到了今天的亚微米（或纳米）尺寸，即所谓的纳米激光。到今天为止，激光器的线尺度从极大到极小跨越约10个数量级。

半导体纳米激光的出现是半导体激光发展的自然结果，先后经过了几次“激光腔”设计和概念上的突破，每次突破都实现了器件性能的改进、阈值降低、尺寸减小，以及新的应用场景的出现。

随着微电子技术的不断进步，对信息传递提出了前所未有的挑战和要求，使得信息传递在越来越小的尺度上，出现了由“电”到“光”过渡的美好现实和更诱人的远景。相应的出现了各种新的“光腔”的设计，如垂直腔面发射激光（VCSEL）、各种微腔概念以及光子晶体激光等。但这些激光较难实现电泵浦运转，加之如光子晶体激光整体尺寸依旧很大，无法满足未来芯片上激光的要求，特别是光电同时集成的片上通信所需的高密度集成。

因此，进入21世纪后，越来越小尺寸的新型的激光被探索出来。这些激光的典型特征是，至少有一个维度的尺寸在亚微米的量级，预示着纳米激光时代的真正来临。纳米激光主要分为两大类，一类是基于各种新型纳米材料和纳米结构的激光，如纳米线、纳米带、纳米薄膜等；二是基于金属与电介质界面的等离子激元模式的激光。

半导体纳米线因其独特的几何形状和完善的合成方法，受到了广泛的关注。特别是纳米线的生长方法、可用的基底和源材料，都比普通晶体薄膜外延生长更多样化，基于廉价简易的金属催化的气-液-固（VLS）方法，使得纳米线研究在过去二十年得到突飞猛进式的发展。

半导体纳米线一般为长度约1~100 μm，直径约10~100 nm的准一维结构，包括类似方法生成的带状或薄膜状纳米结构，它们共同特点是至少一个维度是在纳米尺度，能够相对独立于基底生长或存在。这类纳米线结构端面与空气的大折射率差可形成F-P谐振腔，为轴向导模提供有效增益介质、低损耗光波导及强光学限制。此外，相对于平面外延薄膜生长，纳米线对晶格失配的容忍度更高，生长材料的选择范围更广，为未来的光电子集成提供了非常有前景的途径。

自2001年首次实现纳米线激光器以来，人们已经用各种材料制成了阵列或单根纳米线激光器，包括 ZnO、GaN、InGaN、CdS、CdSe、CdSSe、GaAs、InP、InGaAs、GaAsSb、GaSb、PbS等，激射波长覆盖紫外至中红外波段，能满足照明、显示、通信、探测、传感等各种应用的需求。

许多光子学应用，包括传感、白光光源以及光电集成电路等，都需要波长可调谐的纳米级激光器。其中一种方法就是使用不同的增益材料，最常用的技术是合金化调谐激射波长。由于纳米线对生长衬底不敏感，可在单次生长过程中单个衬底上生长组分连续变化的多元合金纳米线，实现具有超宽波长调谐范围的空间连续可调激光器。这是平面外延薄膜生长无法做到的。

根据合金成分的温度依赖性，可通过源材料梯度法、温度梯度法、双重梯度法等基于CVD的方法，实现单个衬底纳米线组成成分空间分布可调。进一步地，在单体半导体或单个器件中实现多色或白光激射成为大家追求的目标，控制源材料及相应的生长衬底温度是成功的关键，近年来取得的部分进展如图1所示。白光激光的实现在照明和可见光无线通讯等领域具有重要意义。

图1 多色纳米线激光器。（a）CdS/CdSe异质结构矩形纳米带；（b）CdSeS纳米线；（c）ZnCdSSe四元合金单片多段纳米带

另外，钙钛矿半导体纳米线激光器也是近年来研究领域的关注点。由于大部分钙钛矿半导体材料展现出优良的光学增益特性，比如良好的光吸收系数、平衡载流子扩散、易于制备和光学带边可调，有些钙钛矿材料具有较大的激子结合能（如全无机钙钛矿半导体）和独特的量子局限效应（如二维钙钛矿体系），因此，在发光二极管、微纳激光器及光电探测器件方面也越来越受到关注。

考虑到光在大容量信息存储、并行处理、精确计算等方面的优势，可与电子电路集成的小型相干光源引起了人们极大的兴趣。在20世纪90年代，激光器的尺寸已经可以做到波长量级，但与电子元件晶体管相比，仍大了几个数量级。

此外，用于片上光互连的激光器功耗需降至每比特10飞焦以下，而尺寸和能耗密切相关，器件尺寸越小，功耗带宽比越低。无论是从与电子器件尺寸失配的角度，还是从降低功耗的角度，光子器件的进一步小型化都是不可避免的。

1999年，光泵浦的二维光子晶体成为当时最小的激光器。随后，准一维结构的纳米线激光器出现，其直径只有百纳米左右。但是，这种传统的基于介质腔的光子激光器在模式体积及物理尺寸上仍受到衍射极限的限制，无法进一步缩小。目前，打破衍射极限限制的唯一手段就是等离子激元纳米激光。

等离子激元纳米激光器利用金属表面电子振荡增强光学限制。2003年，Bergman和Stockman首次认识到表面等离激元也可通过受激辐射放大，从而诞生了spaser（受激辐射表面等离激元放大）的概念。

等离子激元纳米激光器是基于在金属/介质界面传播的表面等离激元模式（SPP），在传播方向上相同频率下具有比光波更大的波矢，或者能将“等效波长”极大压缩，因而能实现深亚波长尺度的相干光源。而spaser一般是基于局域的表面等离子体模式（LSP），其中心为金属纳米球作为等离子激元核，外层为包含增益材料（如染料分子）的介质壳。

从物理机理上来看，等离子激元纳米激光器与spaser并没有太大不同。在过去的十几年中，等离子激元纳米激光器取得了飞速发展，在光互连、近场光谱及传感、生物系统光学探测、近场本征模工程合成远场光束等应用上都有着很大的优势。

自2009年首次实现等离子激元激光器及spaser以来，基于不同的应用场景、出于不同的目的，等离子激元纳米腔的结构也愈发多样化，电泵浦金属腔纳米激光器、单粒子spasers（如图2所示）、等离子体微盘腔、金属与分布式布拉格反射镜结合、双片金属腔、金属圆盘纳米腔、金属-半导体共轴腔、1D等离子体晶体腔、2D等离子体晶体腔、金属沟槽法布里-玻罗腔等。不断优化激光器的结构对于降低功耗、减小尺寸，提高器件运转性能，以及实现光学互联等特定应用有重要意义。

图2 单粒子spasers

在等离子激元纳米激光器及spasers中，金属损耗高，会影响激光器的性能和高阈值，降低外量子效率，导致器件退化。因此，如何降低等离子激元纳米激光器的阈值和提高其外量子效率成了研究人员的关注点。

用于集成光互连的纳米激光器除了需要满足低耗、输出功率可接收、高效的激光-波导耦合、室温下连续电驱动能力等条件以外，还需要较大的调制带宽，以满足10 Gb/s以上的数据速率需求。由于等离子激元纳米激光器具有极小的模式体积、较小的Q值、接近于1的自发辐射耦合因子，其受激辐射速率加快，在直接调制下具有超快的时间响应。

单粒子spaser是目前实现的最小的相干源，尺寸只有数十纳米。此外，半壳-核结构的spaser要比全壳-核结构效率高一个数量级。破坏对称性可以作为实现单向、高强度单粒子spaser的途径。单粒子spaser的波长可调谐性也是值得关注的问题。

由于单粒子spaser具有超亮、水溶性、生物相容性、尺寸与生物分子同量级等特点，可以用作生物荧光探针，其发射强度比量子点高4100倍，线宽窄30倍。目前已有实验将其用于癌症的诊断与治疗，及用于光热和光声成像。另外，spasers的激射波长取决于形状和组分，几乎不依赖于泵浦和环境温度，因此可用于传感和探测。为提高等离子激元纳米激光作为折射率传感器的产率与稳定性，表面钝化至关重要。

从应用的角度，纳米线激光和等离子激元激光这两类激光都还有很多亟待解决的问题。

在纳米线激光方面，首要问题还是电泵浦的问题，特别是单根纳米线的电泵浦问题，这是纳米线激光能否在各种应用场景发挥作用的关键，其中关键是掺杂的控制和相应的电极制作。另一重要方面是从材料研究到器件研究的真正转变，对应用上关键的各种性能特征进行系统优化和表征，如阈值、效率、调制速率等。硅基集成是纳米线激光的一个关键优势，很多纳米线材料和结构原则上都可以在硅基上直接生长，硅基上纳米线激光的器件性能的系统研究和优化会将纳米线激光推向一个全新的高度，对很多应用带来重大影响。

等离子激元激光代表着物理原理和光腔设计上几十年来前所未有的创新，可能为未来激光的进一步小型化提供了难以替代的机制和选择，特别是继续小型化和高速运转的潜力都是无法替代的。但目前面临很多挑战，特别是金属损耗高的问题，急需在常见金属的制作工艺和质量上改善和突破，以及新的等离子激元材料的开发。与纳米线激光类似，面向应用的许多器件运转特征需要系统的研究和优化。等离子激元激光的另一个关键问题是器件寿命的延长。这些问题的改进有望使金属等离子激元激光真正称为未来片上集成激光的有力竞争者。

此外，最近一些新兴的光学增益材料的出现，为纳米激光的研究带来了新的契机。二维金属硫化物半导体与各种微纳光腔的结合，产生极低阈值的纳米激光。但有关类似材料中增益的物理机制仍是一个未解决的基础物理问题，各种激子复合体特别是三子与激子的转换可以导致增益的出现。

钙钛矿半导体和二维层状半导体在光与物质强耦合方面的进展极大推动了另一种激射模式的研究，那就是激子极化激元激光器。激子极化激元同时具有光和物质的特性，具有极低的有效质量和较强的非线性相互作用。在非线性区域，激子极化激元可以支持不需要粒子数反转的激射，因此比光学模式激射具有更低的阈值（低一到两个数量级）。目前在钙钛矿和二维层状半导体微腔的进展持续推动了这个方向的发展。结合电泵浦发光二极管方面的进展，这一类新型的激射模式有望在电泵浦方面取得进一步的突破。

本文改写自发表在《中国激光》期刊上“纳米激光概述”一文，论文作者为许嘉璐、宁存政、熊启华。

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