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通讯作者：荷兰埃因霍芬理工大学Erwin Kessels
原子层沉积是一种表面控制的化学气相沉积方法，该方法通过逐层反应实现材料在原子尺度上的可控生长。借助原子层沉积技术，膜厚可实现精确调控，并能在大尺寸面积及复杂三维结构表面形成均匀一致的保形覆盖层。该技术广泛应用于高质量薄膜与纳米结构的制备、表面功能化修饰及界面工程等领域，既服务于研发创新也支撑大规模制造。本文旨在系统阐述原子层沉积的技术原理，详细介绍常用前驱体、反应气体及设备配置，并通过典型沉积案例展示工艺特性。重点剖析该技术在半导体、光伏及显示面板行业规模化生产中的实施方案，同时探讨其在新兴应用领域的发展潜力。文章特别关注该技术的可重复性、关键性能参数与量化指标，并客观分析其技术局限性与挑战。最后，从原子尺度加工的发展趋势出发，展望原子层沉积技术的未来发展方向与应用前景。
图1：原子层沉积基本原理。a) 原子层沉积循环示意图，显示基底交替暴露于前驱体（步骤A）和共反应物（步骤B）。这两个反应步骤之间由吹扫步骤分隔。后续的暴露过程可采用时间序列或空间分离方式。b) 八个ALD循环期间膜厚线性增加示意图。直线斜率即为每循环生长量。c) 自限制表面反应对应的典型饱和曲线。d) 随温度变化的ALD工艺窗口形成示意图。在ALD窗口内可实现自限制薄膜生长，且GPC可能随温度变化。在ALD窗口外的温度下可能发生其他效应。CVD指化学气相沉积，T指基底温度。
图2：ALD工艺要素。概述了用于原子层沉积的选定前驱体系统、其共反应物、ALD反应器配置、ALD循环和ALD工艺条件。插图显示了配体以不同键合模式描绘的前驱体示意图。前驱体根据金属-配体配位进行分类。虚线框内的分子从左到右具有递增的稳定性（对全氧配位、混合氧氮配位和全氮配位而言），以及从左到右递增的反应活性。R定义为烷基基团。
图3：常见ALD反应器概览。a–e) 横流式反应器（a）、淋浴头系统（b）、批处理系统（c）、直接等离子体（d）和远程等离子体（e）（采用电感耦合等离子体源）。除可处理10片至超过500片晶圆或基底的批处理式ALD系统外，所有系统通常均为单晶圆系统。对于研究应用，通常将基底样片装入单晶圆系统中。f–h) 可用于特定应用的专用反应器：用于刚性基底的空间ALD系统，常称为片对片（S2S）ALD（f）；用于柔性基底的空间ALD系统，常称为卷对卷（R2R）ALD（g）；以及用于粉末ALD的流化床系统（h）。
图4：ALD典型结果。a) 以O3为共反应物，由CpZr(NMe2)3和Zr(NEtMe)4制备的ZrO2薄膜的生长速率（或每循环生长量GPC）在300°C下随金属前驱体脉冲时间的变化关系。使用均配前驱体（实心圆点）的过程未达到饱和，而用一个胺配体被环戊二烯基（Cp）取代的杂配前驱体（空心圆点）则达到饱和。b) 通过CpZr(NMe2)3/O3工艺在深宽比为60:1的沟槽中生长的ZrO2薄膜的截面扫描电子显微镜图像。图像显示了沟槽的顶部、中部和底部。c) 作为硅上各种起始表面HfO2生长的度量，Hf覆盖度与HfCl4–H2O原子层沉积循环次数的关系。覆盖度通过卢瑟福背散射谱测量。d–f) 由Hf(NEtMe)4和H2O组合制备的HfO2薄膜（d）、由Ir(acac)3和O2组合制备的Ir薄膜（e）以及由GeCl2∙(C4H8O2)和(Et3Si)2Te组合制备的GeTe薄膜（f）的生长速率（或GPC）的温度依赖性。图d和e右侧纵轴分别显示了薄膜的折射率和电阻率。g) 沉积到相变存储器单元三维结构中的GeTe的截面透射电子显微镜图像。薄膜均匀覆盖沟槽的所有表面，并完全填充沟槽底部（箭头所指）的31×84 nm²通道。h,i) 超级循环示例：Ge2Sb2Te5（GST）薄膜的组成随超级循环中GeTe和Sb2Te3循环比例的变化（h）；以及ZnO:Al薄膜中Al掺杂剂含量随超级循环中ZnO和Al2O3循环比例的变化（i）。j) 在100°C下，经过50、100、150和200次Pd ABC型工艺循环后Al2O3表面的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜图像。该工艺包括Pd(hfac)2暴露、H2等离子体暴露和O2等离子体暴露。基底为覆盖有3 nm ALD制备的Al2O3的Si3N4透射电镜载网。at.%指原子百分比；RTO指快速热氧化；RTNO指在NO中快速热氧化。
图5：ALD在半导体行业中的应用。A) 堆叠式1T–1C动态随机存取存储器（DRAM）电容结构示意图以及两个DRAM电容的水平截面透射电子显微镜（TEM）图像，电容电介质为位于TiN电极之间的ZrO2和Al2O3堆叠。显示了三星58 nm节点（2009年，左）和美光20 nm节点（2016年，右）。电容的深宽比分别为10和24。B) 英特尔在其45 nm节点（2007年）中用高k氧化物替代SiO2作为金属氧化物半导体场效应晶体管中的栅极电介质。场效应晶体管由源极（S）、漏极（D）和栅极组成。TEM图像显示了由约1.1 nm化学SiO2和约1–1.3 nm ALD HfO2组成的电介质堆叠的放大图。该堆叠顶部覆盖有TiN。C) 先进图案化示例。该图显示了涉及通过等离子体增强ALD沉积的间隔壁的自对准四重图案化（SAQP）工艺示意图（Ca部分），以及沉积在光刻胶线条上的SiO2间隔壁（Cb部分）。自对准双重图案化（SADP）和SAQP已被用于图案化TEM图像中所示的鳍式场效应晶体管：英特尔的22 nm节点（鳍片间距为60 nm，2012年）（Cc部分）和台积电的10 nm节点（鳍片间距为33 nm，2016年）（Cd部分）。D) 采用电荷陷阱闪存配置并涉及ALD工艺步骤的三维（3D）NAND（“与非”）逻辑门串示意图。相应的扫描电子显微镜（左）和TEM（右）图像显示了SK海力士的3D NAND。扫描电镜图像显示了72层器件（高度4.7 μm，深宽比约50）的概览，共有72条有源字线（WL）和82条堆叠栅极（2015年）。TEM图像显示了36层器件（高度2.6 μm，深宽比25）的沟道和字线的水平截面，共有36条有源字线和43条堆叠栅极（2018年）。CMOS指互补金属氧化物半导体。
图6：ALD在太阳能电池、显示器、电池及其他行业中的应用。a) 太阳能电池板图像，以及相应的钝化发射极背面接触（PERC）太阳能电池的示意图和透射电子显微镜（TEM）图像。在PERC电池中，晶体硅（c-Si）背面通过Al2O3/SiNx堆叠（见TEM图像）进行钝化。Al2O3通常厚2–20 nm，通常通过原子层沉积制备。在Si和Al2O3之间形成界面氧化物。图中还显示了Al2O3/SiO2界面处的负电荷导致Si中产生空间电荷区，以及Si/SiO2界面处的缺陷态（白色虚线）。b) 汽车应用中的柔性有机发光二极管（OLED）显示器示例及其结构示意图。薄膜封装（TFE）已从三层堆叠扩展到四层堆叠，除了通过等离子体增强化学气相沉积制备的SiNx层和印刷有机层外，还增加了等离子体增强ALD制备的SiO2层。c) 锂离子电池及其示意图和TEM图像。正极颗粒通过ALD制备的超薄保护层进行稳定。TEM图像显示了涂覆有超薄Al2O3薄膜的LiCoO2颗粒。d) 其他应用包括银饰上的防变色涂层、用于X射线显微镜的菲涅耳波带片透镜以及微通道板探测器。BSF指背场；TFT指薄膜晶体管。
原文：Kessels, E., Devi, A., Park, JS. et al. Atomic layer deposition. Nat Rev Methods Primers 5, 66 (2025). https://doi.org/10.1038/s43586-025-00435-6
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