深圳大学JACS：Cu中晶格氧驱动CO2和硝酸盐共吸附以高效电合成尿素
Angela的外贸日常
在Cu催化剂的CO2和NO3-电化学反应耦合是可持续制备尿素的一种可持续发展策略，同时有助于废水脱氮。但是，CO2和NO3-在Cu催化剂表面的随机吸附现象限制了关键C中间体和N中间体之间相互作用，因此阻碍了高效率的C-N偶联。
有鉴于此，深圳大学骆静利教授（加拿大国家工程院院士）、符显珠教授等使用氧化物衍生得到的含有晶格氧的Cu纳米片催化剂（OL-Cu）电催化还原合成尿素。
要点1. OL-Cu催化剂晶格氧能够调控电子分布，因此活化相邻Cu原子，产生缺电子Cuδ+位点。这种Cuδ+位点能够增强CO2吸附，在相邻Cuδ+位点进行NO3-吸附。这种机理减少C-N偶联反应所需步骤，在过电势为-0.7 V vs. RHE，尿素的产量达到298.67 mmol h-1 g-1，在相对较高的电流密度（~95 mA cm-2）保持31.71 %的法拉第效率。
要点2. 原位光谱表征验证了生成Cuδ+位点，并且对合成尿素过程中的关键中间体（*CO, *NO, *OCNO, *NOCONO）进行监控。DFT理论计算结果表明Cuδ+位点能够促进*CO和*NO3在相邻位点发生共吸附，以及*OCNO和*NO3的吸附，显著改善C-N偶联的反应动力学。
这项研究揭示了晶格氧在促进相邻位点共吸附和改善C-N偶联选择性的关键作用。
Xiaoxiao Wei, Shao-Qing Liu, Hengjie Liu, Yutian Ding, Peng-Xia Lei, Shuwen Wu, Li Song, Xian-Zhu Fu*, and Jing-Li Luo*, Lattice Oxygen-Driven Co-Adsorption of Carbon Dioxide and Nitrate on Copper: A Pathway to Efficient Urea Electrosynthesis, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c16801
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c16801
Angela的外贸日常
跨境分享间 | 长期积累专业经验
Angela的外贸日常
跨境分享间 | 长期积累专业经验
