冷冻电子显微技术的进展为研究关联材料中的量子现象开辟了新的途径。本研究报道了在 JEOL（扫描）透射电子显微镜（S/TEM）上安装并测试的一套新型侧插式 condenZero 液氦（LHe）低温冷却系统，该系统利用压缩液氦并设计用于在超低温下进行成像和能谱分析。系统包括安装于隔振平台上的外置杜瓦瓶，以及配备远程可控针阀的加压低噪声氦传输管路，以确保稳定高效的液氦流动并最大限度降低热噪声与机械噪声。
性能评估显示，在样品杆上使用Cernox裸芯片温度传感器测得稳定的基底温度为4.37K，温度波动仅±0.004 K。同时，通过分析铝样品的等离子体的原位电子能量损失谱（EELS）测量局部样品温度，从而验证实验过程中的低温工作状态。该系统还成功与电子衍射和洛伦兹TEM等显微技术集成应用。例如：利用电子衍射观测NbSe₂中的电荷密度波（CDW）转变，并通过洛伦兹TEM成像MnSi中纳米尺度的磁斯格明子。该平台可在7K以下实现可靠的低漂移冷冻操作，为直接观察量子材料中的电子与磁相变提供了一条新的有效途径。相关研究内容已以题目“Ultralow-temperature cryogenic transmission electron microscopy using a new helium flow cryostat stage”发表在期刊《Ultramicroscopy》。
实验验证
01
在本研究中，研究人员首次报道了将侧插式液氦冷冻condenZero样品台安装于JEOL S/TEM，并进行相关测试的结果。该新型流式低温恒温器采用安装于隔振平台上的外置杜瓦瓶，以减少并隔离振动。研究人员重点评估其冷却性能并量化温度稳定性与温度测量准确性。此外，研究人员展示了该系统的应用能力：利用电子衍射观测NbSe₂的电荷密度波（CDW）相变；通过洛伦兹 TEM 成像 MnSi 中的磁斯格明子晶格。值得注意的是，同类型系统已在 Jülich的ER-C-1实验中心安装于另一型号的电镜，其性能可能与本文描述不同。本研究展示了condenZero样品杆系统在JEOL电镜上的首次部署，涵盖第一代（Gen-1）和第二代（Gen-2）样品杆的使用，而改进版本目前仍在开发中。本文也讨论了系统未来的潜在改进方向。
02
结构表征
图1、冷冻（S）TEM 用液氦样品杆系统的组成。(a) 整套系统配置，包括：安装于隔振平台上的外置杜瓦瓶（白色框）、氦传输管线（黄色框）、样品杆（青色框），以及用于温度测量与操作的外围设备。(b) 样品杆整体结构示意。(c) 样品装载过程示意图，展示使用的专用芯片，其可容纳直径 3 mm、厚度最高达200 µm的TEM微栅，或可容纳多达八个电极的芯片。插图展示了芯片本体及完成样品装载后的样品杆组件。在样品装载完成后，会将辐射屏蔽罩安装于样品杆前端，用以增强热稳定性和机械稳定性。侧视图显示了位于样品杆基座、距离样品约5 mm的Cernox裸芯片传感器位置（虚线黄色椭圆）。
图2、冷冻（S）TEM 过程中的温度变化。
(a) 温度变化曲线由五个连续阶段组成：
I – 室温
II – 快速降温
III – 缓慢降温
IV – 基底温度
V、VI – 回升至室温
(b) 阶段 I–IV 的放大温度曲线及对应的压力数据。温度在约7分钟内迅速降至 6.1 K，随后经过约6 钟 缓慢冷却至4.6K的基底温度。达到基底温度后，将压力降至100–200 mbar范围，以增强成像稳定性
图3、基于液氦（LHe）压力变化对冷却性能的评估。
(a) 在不同液氦压力下的温度变化曲线：P_dewar = 700 mbar（红色）P_dewar = 300 mbar（紫色）高压力下，系统在约 3 分钟 内更快冷却并达到更低的基底温度 4.4 K。约 6.1 K 处的拐点标志着从快速冷却（II 阶段）进入缓慢冷却（III 阶段）的转变。
(b) 温度一阶导数（dT/dt）随时间的变化曲线：红色：P_dewar = 700 mbar紫色：P_dewar = 300 mbar。
图4、基于铝体等离子体能量偏移的 EELS 测量局部样品温度。
(a) 在温度计读数从 287 K 至 10 K 的不同温度下，从电抛光铝样品获得的代表性体等离子体谱。随着温度降低，等离子体峰出现系统性蓝移，反映晶格收缩。
(b) 提取的体等离子体峰能量与温度的关系曲线。红线为基于铝热膨胀系数的理论计算值，蓝色点为实验测量峰位。
(c) EELS 评估的局部样品温度与内置温度计记录温度的比较。
图5、NbSe₂中 CDW 调制的冷冻电子衍射分析。
(a) 2H–NbSe₂的晶体结构，展示六方层状结构，其中 Nb 原子由 Se 原子以三方棱柱方式配位。
(b) CDW（电荷密度波）有序的超晶格示意图。
(c) 机械剥离 NbSe₂ 薄片的 ADF 图像。
(d–f) 分别在 287 K、16 K、55 K 条件下获得的选区电子衍射图（SADP）。
在 16 K 下，倒易空间的 1/3 位置出现额外卫星衍射斑点，表明 CDW 有序的存在。在 55 K 下，卫星斑点明显减弱，显示 CDW 调制受到热抑制。比例尺：5 1/nm
图6、基底温度下，不同压力条件下样品运动的高频振动与低频漂移分量比较分析。
(a, b) 在低压力条件下（110 mbar，T = 5.6 K）：振动 RMS：X = 1.0 nm，Y = 1.2 nm 10 s 时间区间的漂移：ΔX = 7.4 ± 5.3 nm，ΔY = 7.7 ± 4.1 nm
(c, d) 在高压力条件下（800 mbar，T = 4.4 K）：明显更大的振动 RMS：X = 4.3 nm，Y = 2.8 nm漂移显著增加：ΔX = 40.1 ± 23.8 nm，ΔY = 2.2 ± 0.9 nm较低压力操作可同时抑制高频机械振动与低频位置不稳定性。
图7、MnSi 中纳米磁结构的磁成像。
(a, c) MnSi 薄片中六方斯格明子晶格的洛伦兹 TEM 图像：离焦量 Δf = −66 μm曝光时间 = 0.625 s外加磁场 μ₀H_ext = 324 mT温度 = 5.36 K 与 5.56 K比例尺：200 nm。
(b, d) 采用单幅图像强度传输方程（SITIE）重建的相应面内磁感应图。虚线红线标出磁畴晶界，其分隔的两个斯格明子晶格域之间存在约 6°的旋转差。比例尺：200 nm。
小结
03
本研究对集成于 JEOL 扫描/透射电子显微镜（S/TEM）中的液氦（LHe）流式冷冻样品杆系统的性能进行了系统表征。该系统采用外置杜瓦瓶与加压氦传输线的设计，可实现 4.37 K 的基底温度，并展现出极高的热稳定性，温度波动控制在 ±0.004 K 的极窄范围内。通过在铝样品中利用等离子体峰位偏移的 EELS 局域温度标定对温度测量结果进行了验证。为展示该系统在研究量子相变方面的能力，本文给出了两个典型实例：电子衍射在16 K下观察到 NbSe₂ 中的 3 × 3 电荷密度波（CDW）有序结构；洛伦兹 TEM 成像则在 8.2 K 外加磁场条件下确认了 MnSi 中纳米级磁斯格明子晶格的形成。这些结果突显了在液氦温区下，将先进显微技术结合使用以直接可视化材料中量子现象的巨大潜力。展望未来，研究人员预计下一代 condenZero 样品杆及新型 LHe 冷却系统（包括侧插式与完全集成式）将在 亚 10 K 与中间温区提供更高的稳定性。此外，本样品杆集成了八个电极，未来可用于多种原位测量，包括均匀加热、电流与热流驱动的动态行为研究。这些改进将为实现量子相变、非平衡动力学以及关联量子材料中涌现激发态的真实空间研究开辟新的可能性。
透射原位电学液氦样品杆
condenZero公司专门为低温透射电子显微镜（cryo-TEM）研究构建原位电学液氦样品杆，使用液氦作为冷冻剂，实现超低温和良好的热稳定性。此外，我们的团队在低温TEM样品杆技术方面取得了重大进展，包括开发了快速温度循环能力。因此，我们的低温设计可以在1分钟的时间内快速达到5开尔文的基本温度，从而可以更有效地进行实验。
我们的液氦电学样品杆还可以长时间保持出色的液氦温度，确保低温条件保持24小时以上。此外，我们的闭循环液氦样品杆还可以集成原位电学功能，使研究人员能够在样品保持在超低温下的情况下进行实时电学测量。这一特性为研究人员提供了研究材料电子性质、相变和动态行为的可能。
END
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