摘要
铁电薄膜中的极化拓扑结构通常通过共格外延的张应变稳定构建，而压应变衬底上生长的铁电薄膜其潜在极化织构的演化规律尚不明确。本文在 NdGaO₃衬底上生长了高质量 PbTiO₃/SrTiO₃超晶格，该体系名义晶格失配约为−1.0%，超晶格理论上承受压应变。研究在衬底与薄膜之间识别出失配位错阵列，惊人的是，这些失配位错释放的失配量远超−1.0% 的名义失配，接近−1.7%，最终使薄膜实际处于约 0.7% 的张应变状态。该应变状态由热失配动力学与 PbTiO₃铁电相变的竞争驱动，诱发了极化涡旋阵列的形成。特别地，在穿透位错的影响下，此处的极化拓扑呈现出从涡旋向周期性偶极波转变的趋势。本研究为在名义压应变衬底上集成与调控铁电极化拓扑提供了可能，这种全新的过应变弛豫行为此前尚未被发现，将推动氧化物外延薄膜应变调控领域的更多研究。
本文创新方法：采用脉冲激光沉积在名义压应变的 NdGaO₃衬底上制备 (PTO₁₀/STO₅)₂₄铁电超晶格；结合球差校正高角环形暗场扫描透射电镜原子级极化矢量映射、高分辨 X 射线衍射倒易空间图表征、平面视场透射电镜与准二维相场模拟，揭示失配位错诱发的过应变弛豫新机制，阐明穿透位错对极化拓扑从涡旋向偶极波转变的调控规律。
解决的科学问题：传统认知中压应变衬底上铁电薄膜难以稳定面内极化拓扑结构；失配位错对铁电超晶格应变状态的调控仅被认为是抵消失配，尚未发现过弛豫引发反向张应变的现象；位错缺陷与极化拓扑结构的相互作用、以及位错诱导极化拓扑相变的微观机制尚不明确。
图文导读
图 1 截面样品的 HAADF-STEM 与 EDS 表征。(a) 截面 HAADF-STEM 图像，红色箭头标记衬底 - 薄膜界面，插图为白色虚线框放大图，显示原子级平整的 PTO/STO 界面；(b) 整个超晶格的能谱元素映射，可清晰区分 NGO 衬底与 PTO/STO 薄膜；(c,d) 界面附近 HAADF-STEM 图像与对应的面内应变 (ε_xx) 分析；插图显示界面位错的伯格斯矢量为 a [1̄00]，红色箭头标记界面，黄色箭头指定位错位置。
图 2 面内晶格常数随温度的变化与截面样品 TEM 表征。(a) 基于热膨胀的 PTO 与 NGO 的晶格常数及相对失配随温度的变化曲线；(b) 截面暗场像，显示周期性结构的存在；(c) 沿 NGO [010] 伪立方带轴的选区电子衍射花样，插图为 NGO 002 伪立方衍射斑附近放大图，显示面内与面外方向均存在周期性结构。
图 3 样品周期性结构的表征分析。(a-c) 对应图 1a 插图区域的面内应变 (ε_xx)、面外应变 (ε_yy) 与晶格旋转图；(d) 图 1a 插图区域的快速傅里叶变换；(e,f) PTO/STO 超晶格薄膜在 NGO (103) 伪立方与 (002) 衍射峰附近的倒易空间图。
图 4 原子级极化矢量分析与相场模拟。(a) 生长在 NGO 上的 PTO/STO 超晶格 HAADF-STEM 图像；(b) 方框区域的极化矢量映射；(c) 图 b 中极化结构的示意图；(d,e) 过应变条件下的极化构型，色图表示极化场的旋度∇×P，红蓝代表相反旋转方向；(f) 对应的面外应变 (ε_yy) 分布；(g,h) 引入界面失配位错后的极化分布；(i) 对应的 ε_yy 应变分布。
图 5 失配位错形貌与薄膜应变状态。(a,b) 平面视场明场 TEM 图像；(c-f) 生长在 DSO 与 NGO 衬底上的超晶格截面 HAADF-STEM 图像与面内应变 (ε_xx) 分析；(g) 对应标记区域的面内晶格常数变化曲线。
图 6 超晶格的平面视场 HAADF-STEM 表征。(a) 平面视场样品 HAADF-STEM 图像，显示涡旋阵列的分布，伯格斯矢量为 a⟨100⟩与 a⟨110⟩的位错核广泛存在；(b) 涡旋管端点附近的原子级 HAADF-STEM 图像，插图为涡旋端点放大，显示伯格斯矢量为 a⟨100⟩的位错核；(c) 图 b 的面内应变 (ε_xx) 分布，显示涡旋管与位错核的对应关系。
结论
本文在名义压应变的 NdGaO₃衬底上成功制备了 PbTiO₃/SrTiO₃铁电超晶格，发现了反常的过应变弛豫现象，并系统研究了位错对极化拓扑结构的调控作用，主要结论如下：
-
名义压应变的 NGO 衬底上生长的 PTO/STO 超晶格，在 720 ℃生长过程中形成了间距约 23 nm 的 a⟨100⟩型失配位错阵列，过量释放了晶格失配，使室温下薄膜从压应变转变为约 0.7% 的张应变，即过应变弛豫态；该现象由高温生长时的热失配与 PTO 铁电相变的共同作用驱动。 -
过应变弛豫产生的张应变稳定了周期性极化涡旋阵列；界面失配位错引发的局域应变扰动，会使靠近界面的底层 PTO 层极化拓扑从涡旋转变为周期性偶极波，上层则保持涡旋结构。 -
平面视场观测表明，穿透位错会钉扎极化涡旋管的端点，使原本各向异性的长程涡旋管变为各向同性分布；相场模拟进一步验证了过应变弛豫机制、涡旋结构的稳定性以及位错诱导的拓扑相变规律。 -
该发现突破了压应变衬底无法稳定面内极化拓扑的传统认知，为在硅等实用衬底上直接生长铁电极化拓扑结构提供了全新的应变调控思路。
文献链接
Lv, X.-D., Zhu, M.-X., Jiang, R.-J., Li, C., Wang, Y.-J., Zhu, Y.-L., Ma, X.-L., & Tang, Y.-L. (2026). Over-strain-relaxation state and dislocation-governed polar topologies in ferroelectric superlattices. Advanced Materials, 38, e73779. https://doi.org/10.1002/adma.73779
说明：
本文为文献解读，若有不足和错误之处，敬请批评指正。
若存在版权问题，请及时联系我们。
欢迎硕博招生、就业、会议邀请
投稿