摘要： 湖南大学与新加坡国立大学团队通过闪蒸焦耳热重构多壁碳纳米管，在保留较多含氧物种的同时引入开放缺陷结构。1200℃样品在流动电解池中实现10.57 mol gcat⁻¹ h⁻¹的H₂O₂产率，法拉第效率为85%。研究提示，碳材料设计不只是追求更高石墨化程度，还需要平衡表面化学与缺陷结构。
制备过氧化氢，为什么要关注碳材料表面？
过氧化氢广泛用于化工氧化、环境处理和消毒。传统蒽醌法依赖集中式装置和复杂循环，而电催化两电子氧还原反应（2e⁻ ORR）为分布式、按需制取H₂O₂提供了研究路线。
多壁碳纳米管导电性好、结构稳定，但原始材料的可用活性位点有限，内部石墨壁也不容易与反应物接触。强氧化处理能够引入含氧官能团，却可能破坏导电网络。因此，关键不是单纯增加缺陷或提高石墨化程度，而是兼顾含氧官能团、开放结构与导电性。
温度不是越高越好：1200℃形成中间窗口
研究团队在氩气保护下，以900、1200、1500和1800℃为目标温度处理多壁碳纳米管，每个升温周期1秒、共循环5次。1200℃处理后，部分碳管壁出现剥离、翘起和局部重构；1800℃样品则形成更多、更厚的类石墨纳米片。
原始材料ID/IG为1.132，1200℃样品降至1.060，1800℃样品进一步降至0.622。表面化学分析显示，原始材料O 1s含量为18.77%，1200℃处理后仍有18.10%；1800℃处理后则降至11.99%。因此，1200℃样品在引入局部缺陷和开放结构的同时，保留了更多含氧物种。
H₂O₂选择性与反应动力学同步改善
在0.1 M KOH中，旋转环盘电极测试显示，MWCNTs-1200在0.3—0.6 V区间表现较好；在0.48 V时，H₂O₂选择性达到73%，平均电子转移数约为2.5。该样品的Tafel斜率为64.1 mV/dec，双电层电容达到1080 μF/cm²，说明开放结构可能提升电化学可及面积，并与更快反应动力学相关。
相比之下，1800℃样品虽然石墨化程度更高，却没有获得更好的H₂O₂选择性。这说明催化剂优化不是单一指标的竞赛，石墨化程度、含氧物种、缺陷分布和可接触面积需要综合平衡。
流动池产率高，但稳定性仍有改进空间
研究团队将MWCNTs-1200制成气体扩散电极，在流动池中测试。催化剂负载量为0.3 mg/cm²，在1 M KOH、氧气进料条件下，电流密度可达到390 mA/cm²；电流密度从50提升至200 mA/cm²时，法拉第效率始终高于85%。
在200 mA/cm²下，H₂O₂产率达到10.57 mol gcat⁻¹ h⁻¹，法拉第效率为85%；在100 mA/cm²下，产率为5.86 mol gcat⁻¹ h⁻¹，法拉第效率达到94%。H型电解池在0 V下的法拉第效率为99%，但不同装置的结果不宜直接混为一谈。
稳定性测试持续23小时，法拉第效率从前期94.6%逐步降至23小时的60%。作者推测，气体扩散电极逐渐润湿或发生水淹，可能改变气—液—固界面并限制氧传输。这提示材料活性并非工程化的唯一瓶颈，电极结构和传质管理同样关键。
氧官能团与缺陷协同，是一种可能机制
DFT计算比较了不同碳边缘位点，结果支持氧修饰缺陷位点能够在氧气吸附与含氧中间体稳定性之间形成较合适的平衡，从而有利于两电子氧还原路径。
这不等于“氧含量越高越好”或“缺陷越多越好”。更准确的结论是，1200℃处理在该材料和工艺条件下，兼顾了局部结构重构与含氧物种保留。下一步需要改善气体扩散电极的抗润湿性、长时运行效率和放大后的热处理一致性。
论文信息： Meijuan Chang et al. “Flash Joule heating-engineered multi-walled carbon nanotubes for metal-free H₂O₂ electrosynthesis.” Chemical Communications 2026. DOI: https://doi.org/10.1039/D6CC04430A
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