固态电解质制备新工艺！软包电池1000次循环后容量保持率达83%！上海交通大学郭云龙，最新Nature子刊！

全固态电池因兼具高安全性和高能量密度而被视为下一代储能技术的重要方向。硫化物固态电解质凭借其媲美液态电解质的离子电导率和良好的机械延展性而备受关注。然而，要实现高能量密度全固态电池的实用化，硫化物电解质薄膜需同时满足薄化、高离子电导率和大面积制备三大要求。传统湿法涂布工艺受限于硫化物在极性溶剂中的不稳定性，可选粘结剂范围极窄且需使用有毒溶剂。干法工艺虽能避免溶剂使用，但离子绝缘的聚四氟乙烯粘结剂导致薄膜离子电导率保持率低，且薄膜致密化程度不足。因此，开发一种能同时实现高离子电导率保持率和大面积薄化的可规模化制膜工艺，是推动硫化物全固态电池走向实际应用的关键挑战。

2026年9月10日，上海交通大学郭云龙副教授、ShiweiChen、CATL宁德时代21C创新实验室欧阳楚英、Ziyang Ning在《Nature Communications》上发表了题为“Additive-assisted quasi-dry process enabling freestanding sulfide electrolyte films for all-solid-state batteries”的研究论文。该工作提出了一种基于α-蒎烯的添加剂辅助准干法工艺，成功制备出兼具高离子电导率、优异柔韧性和高致密度的自支撑硫化物电解质薄膜。

研究团队选择α-蒎烯作为准干法工艺添加剂，基于其与硫化物电解质的化学兼容性及适中的挥发特性。XPS和XRD表征证实α-蒎烯与Li₅.₅PS₄.₅Cl₁.₅之间无化学反应，PS₄³⁻特征基团完整保留。α-蒎烯在工艺中发挥三重功能：在混合阶段促进PTFE均匀分布以提升离子电导率，在预热化和热辊压阶段作为应力耗散介质提高薄膜柔韧性，在冷压阶段作为润滑剂促进致密化。尽管α-蒎烯后续通过120℃热处理去除，其带来的结构优势在最终薄膜中得以保留。所得LPSCL5薄膜在25℃下离子电导率达4.79 mS cm⁻¹，为原始粉末的85.8%，厚度仅28 μm，横向尺寸达30×10 cm²，孔隙率从干法工艺的12.24%降至7.78%。

电化学测试表明，Li₄Ti₅O₁₂|LPSCL5|LiNbO₃@NCM811模型电池在2 MPa、30℃、1C倍率下循环500圈后容量保持率达93%。在高正极活性物质载量25.4 mg cm⁻²和80 wt%质量比条件下，0.33C下循环200圈后容量保持率达94.5%。50 mAh软包电池在40℃、2 MPa、0.5C下循环1000圈后容量保持率达83%。该工艺成功拓展至Li₁₀GeP₂S₁₂和Li₇PS₆I电解质体系，所制备薄膜离子电导率保持率均超过80%，激活能分别为0.298和0.282 eV。

1、提出α-蒎烯辅助准干法工艺，利用其应力耗散、PTFE分布调控和润滑三重功能，同步实现薄膜柔韧性、离子电导率和致密化提升。

2、制备的LPSCL5薄膜离子电导率达4.79 mS cm⁻¹，保持原始粉末的85.8%，厚度28 μm，面积30×10 cm²，孔隙率降至7.78%。

3、模型电池1C下500圈保持93%容量，50 mAh软包电池1000圈保持83%容量，工艺成功拓展至LGPS和LPSI体系。

图1 α-蒎烯辅助准干法工艺流程

图2 AQDP制备LPSCL5薄膜的微观结构与形貌

图3 α-蒎烯在准干法工艺中的机理作用

图4 准干法工艺在其他硫化物电解质体系中的验证

图5 全固态电池的电化学性能

本研究提出了一种α-蒎烯辅助准干法工艺，通过应力耗散、PTFE分布均匀化和润滑三重机制，成功制备出兼具高离子电导率、优异柔韧性和高致密度的自支撑硫化物电解质薄膜。LPSCL5薄膜在25℃下离子电导率达4.79 mS cm⁻¹，为原始粉末的85.8%，厚度28 μm，面积30×10 cm²。模型电池1C下500圈保持93%容量，50 mAh软包电池1000圈保持83%容量。该工艺在LGPS和LPSI体系中同样有效，为硫化物全固态电池的规模化制备提供了可行的材料-工艺优化路径。

文献链接：https://doi.org/10.1038/s41467-026-77590-1

文章来源：新能源前沿