不要求模型一步给出唯一结构，而是先让大语言模型描述这个分子可能具有怎样的骨架、官能团和化学类别。
图 1. MS2LLM 的示意图
输入
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模型
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输出
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MS2LLM表现如何？
化学分类方面：
MS2LLM分别在59个Superclass和225个Class 两个层级上，与CANOPUS、GPT-4o、binning+MLP 和 Spec2Vec+MLP 等方法进行了比较。结果显示，在Superclass层级，MS2LLM在Micro-F1、Macro-F1、Weighted-F1、Mean Jaccard和Subset Accuracy五项指标上均取得最佳表现；在更具挑战性的 Class 层级，MS2LLM 同样在五项指标中的四项保持领先。尽管细粒度分类中所有方法的性能都有所下降，但 MS2LLM 仍表现出更强的整体分类准确性和多标签恢复能力，说明经过质谱领域微调后，模型能够较好地从MS/MS谱图中识别分子的化学类别。
分子描述方面：
在分子描述任务中，MS2LLM 需要根据谱图生成分子的简化结构描述和分子特征描述，并与GPT-4o、DeepSeek-R1-Distill-Qwen-32B和Qwen2.5-32B 等通用大语言模型进行比较。除 Sentence-BERT 相似度、BERTScore、ROUGE 和 TF-IDF 相似度等文本评价指标外，本研究还引入了面向化学概念的 Concept F1。该指标从生成描述和参考描述中提取官能团、骨架与环系、糖基化特征、杂原子以及理化性质与反应性等关键概念，并同时评价这些概念的预测准确性和覆盖完整性。结果表明，MS2LLM 在多数评价指标上整体取得最佳表现，生成内容与参考描述在整体语义和关键化学概念上更加一致，说明其能够更具体地恢复分子骨架、官能团和局部结构特征。
消融实验
注：图中结果以完整模型的性能归一化为100%，表示不同消融设置下的相对性能变化，并非模型的绝对准确率。
消融实验结果表明，完整模型在化学分类和分子描述两项任务中均取得最佳表现，说明 MS/MS 谱图、分子式和相似分子信息之间具有明显的互补作用。去除分子式或相似分子后，模型性能均出现下降，其中分子式的缺失对化学分类影响更明显，表明其能够为元素组成和结构空间提供关键约束；相似分子则为化学类别判断提供了重要先验。值得注意的是，仅使用谱图时，模型在分子描述任务中仍保留了较高性能，说明 MS2LLM 能够直接从碎片峰中学习分子结构语义，而不是简单复制检索到的邻近分子信息。总体而言，完整模型通过整合直接实验依据、组成约束和结构先验，实现了更准确、稳定的质谱解析。
局限性与展望
MS2LLM 目前仍不能直接确定唯一、完整的分子结构，也无法保证准确区分所有同分异构体、确定具体取代位置。其预测结果还会受到碎片信息不足、谱图质量较低以及相似分子检索偏差等因素影响，因此现阶段更适合作为未知化合物解析中的智能辅助工具，为研究人员提供分子骨架、官能团和化学类别等可解释线索，而不是作为最终鉴定结论。
未来，MS2LLM 可进一步融合保留时间、碰撞能量等多源实验信息，以提升结构推断的准确性和稳定性。同时，通过扩充高质量质谱数据、优化相似分子检索和化学概念评价体系，该框架有望进一步应用于非靶向代谢组学、天然产物发现和复杂样品分析，帮助研究人员快速筛选未知峰、缩小候选范围并辅助后续实验验证。
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