研究背景
钙钛矿太阳能电池凭借高效率、轻量化及低成本潜力成为光伏领域焦点，但长期稳定性不足与铅泄漏环境风险仍是阻碍其商业化的核心瓶颈。主流铅基钙钛矿器件中存在的晶界与表面缺陷（如卤素空位、欠配位 Pb²⁺等），不仅作为非辐射复合中心降低载流子输运效率，还会加速离子迁移导致结构坍塌，并在器件破损后引发严重的铅泄漏。
传统缺陷钝化策略存在局限性：小分子钝化剂耐久性差，易在热光湿刺激下分解；聚合物钝化虽稳定性较好，但难以精确控制分子量且易导致过度聚集。相比之下，原位聚合交联策略能兼顾单体柔性配位与共价网络坚固性，有效调控结晶动力学并抑制离子迁移。冠醚类物质虽对 Pb²⁺有强络合能力，但难以在晶界建立牢固交联。因此，开发兼具可聚合性与强配位能力的冠醚衍生物，以实现缺陷钝化与晶界加固同步进行，具有重要研究价值。
文章简介
近日，南方科技大学徐保民、王行柱课题组联合湘潭大学闫磊、杨利文课题组在 ACS Energy Letters 发表研究成果。该团队设计了一种可聚合冠醚衍生物——二苯乙烯并 18 冠 6（DVB18C6）。将其作为前驱体添加剂引入钙钛矿体系，在退火过程中热引发原位聚合，于晶界处形成共价 poly-DVB18C6 网络。该策略同步实现了结晶调控、缺陷钝化、晶界强化及铅离子锁定。
实验结果显示，基于 DVB18C6 优化的器件冠军效率达到 26.78%，铅螯合效率（SQE）高达 95.14%。在 65°C 最大功率点追踪（MPPT）测试 1000 小时后，器件仍保持 91% 的初始效率，展现出优异的光电性能与环境安全性。
图 1 (a) DVB18C6 分子结构及静电势图；(b) 吸附构型及结合能；(c) Pb²⁺迁移活化能；(d) FTIR 光谱；(e) XPS 谱图。
图 2 (a)–(d) 结晶动力学监测；(e) SEM 形貌；(f) EDS 氧元素 mapping 和 AFM-IR 证实晶界分布。
图 3 (a)–(c) GIWAXS 和 XRD 分析；(d) 老化测试；(e)–(f) PL 和 TRPL 光谱分析。
图 4 (a) J-V 曲线；(b) EQE 光谱；(c) 稳态输出；(d)–(f) UPS 能级分析；(g)–(i) KPFM 表面电势。
图 5 (a)–(c) 深度剖析 XPS；(d) 稳定性测试；(e) ICP-MS 铅泄漏测试。
本文要点
要点一：可聚合冠醚 DVB18C6 的分子设计
研究以铅螯合分子 DB18C6 为基础，通过化学修饰引入乙烯基官能团合成 DVB18C6。乙烯基具有双重作用：一是作为热聚合位点，在 100°C 退火时引发原位聚合，构建晶界共价网络；二是扩展共轭体系，增强氧原子电子云密度，从而提升对 Pb²⁺的配位能力。DFT 计算表明，DVB18C6 对 Pb²⁺的结合能与晶面吸附能均优于 DB18C6，且显著提高了 Pb²⁺迁移活化能，从理论层面验证了其更强的锁铅效能。
要点二：原位聚合调控结晶动力学与晶界强化
DVB18C6 通过竞争配位延缓成核过程，将晶体生长窗口从 10 秒延长至 25 秒，促进晶粒长大与缺陷修复，平均晶粒尺寸由 606 nm 增至 710 nm。表征结果证实，DVB18C6 优先分布于晶界并形成连续聚合网络。该网络不仅有效钝化欠配位缺陷、抑制非辐射复合，还显著增强了晶界机械强度，阻挡水分入侵与离子迁移。老化测试显示，40 天后器件未出现δ相，α相强度保持稳定，PbI₂析出得到有效抑制。
要点三：效率、稳定性与铅泄漏三重突破
采用 p-i-n 反式结构的优化器件效率达 26.78%，较对照组显著提升。在未封装状态下，器件经 1000 小时 MPPT 测试后效率保留率为 91%。最为关键的是，破损器件浸泡测试显示，DVB18C6 组的铅泄漏浓度仅为 0.597 ppm，铅螯合效率（SQE）高达 95.14%，远优于对照组，极大降低了钙钛矿电池的环境风险。
文章链接
Title: In Situ Polymerizable Lead-Chelating Crown Ether for Lead Leakage Inhibition in Perovskite Solar Cells
DOI: https://doi.org/10.1021/acsenergylett.6c00703
通讯作者简介
徐保民：南方科技大学材料科学与工程系讲席教授，博士生导师。长期从事新能源材料与器件研究，涵盖钙钛矿太阳能电池及光电催化等领域。在Science, Nature Energy, Joule等顶级期刊发表论文 200 余篇，入选全球高被引科学家。
王行柱：南方科技大学材料科学与工程系研究员，博士生导师。主攻钙钛矿太阳能电池与光电功能材料研究，在Nature Energy, Joule等期刊发表多篇高水平论文，致力于推动钙钛矿光伏技术产业化。
杨利文：湘潭大学物理与光电工程学院教授，博士生导师。研究方向为微纳能源材料与器件，在Adv. Funct. Mater., Adv. Sci.等知名期刊发表论文 130 余篇。
闫磊：湘潭大学物理与光电工程学院教授，博士生导师。专注于新型光电材料设计与模拟、钙钛矿界面工程研究，在ACS Energy Letters, Angew. Chem.等期刊发表论文 20 余篇。