水凝胶是一种由聚合物网络吸收大量水分形成的材料，已在细胞培养、药物递送、组织修复、可穿戴电子设备和水资源管理等领域得到广泛应用。水凝胶的表面性质对其功能和特定应用至关重要，例如水凝胶的粘附力取决于水凝胶表面与基底之间的界面相互作用。以往的研究需要修饰水凝胶的化学成分以改变表面性质，这种方法不仅复杂，而且可能影响水凝胶的其他性能。
华南理工大学的边黎明教授（通讯作者）团队提出了一种简单而通用的策略，通过基于水凝胶-基底界面动力学的网络重构（DNR）来调节水凝胶表面的润湿性和生物粘附性。
研究发现，通过在模具基底上接枝疏水性聚合物链，可以显著增加水凝胶表面网络中疏水聚合物主链的含量，并减少极性基团的存在，从而将原本亲水的水凝胶表面转变为疏水表面。实验结果表明，获得具有最佳接枝密度、链长和链结构的高动态疏水链是实现水凝胶表面网络重构的关键因素。分子动力学模拟进一步揭示了由动态界面相互作用引起的水凝胶网络重构的原子细节。与传统方法制备的化学组成相同的水凝胶相比，使用该策略制备的水凝胶在生物粘附和透皮递送方面表现出显著增强的性能。
该研究关于透皮深度观测的实验方法：用0.1 mg/mL的荧光素钠水溶液润湿猪皮肤，之后立即将水凝胶贴片，以约10 kPa的轻微压力贴在组织上。将水凝胶-组织杂交体在室温下孵育10分钟，置于-80℃冷冻，然后用徕卡CM1950冷冻切片机进行冷冻切片。使用倒置显微镜以490 nm激发波长获得水凝胶组织切片的荧光图像。通过图像分析软件分析荧光素进入猪皮肤的渗透深度。
上图展示了冷冻切片猪皮肤明场和荧光图像的合并，显示DNR水凝胶在不同时间点将荧光素透皮递送到皮肤组织的情况。通过荧光显微镜观察，DNR水凝胶在初始阶段能够排斥界面水，随着表面逐渐变为亲水性，从而促进了荧光素分子的透皮递送。相比之下，常规水凝胶由于被界面水膨胀，阻碍了荧光素分子的扩散。
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参考文献
Yi B, Li T, Yang B, et al. Surface hydrophobization of hydrogels via interface dynamics-induced network reconfiguration. Nat Commun. 2024 Jan 3;15(1):239. doi: 10.1038/s41467-023-44646-5.
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