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用于全方位和外部感受的软致动器的弹性生物材料的3D打印
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用于全方位和外部感受的软致动器的弹性生物材料的3D打印

用于全方位和外部感受的软致动器的弹性生物材料的3D打印 八斗智造
2022-03-01
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摘要

软机器人极大地受益于作为灵感来源的大自然，引入了机器人设备和生物有机体之间安全交互的固有方式。相比之下，所涉及的材料通常是不可生物降解的，或者来自不可再生资源，导致环境足迹不断增长。此外，传统的制造方法，如模具铸造，不适合复制或模仿大自然创造的复杂性。因此，需要在开发新的制造程序的同时纳入可持续性概念。我们报告了一种基于熔融沉积建模的定制3D打印工艺，将完全可生物降解的明胶基水凝胶(biogel)墨水打印成尺寸稳定的复杂物体。这一过程能够快速、经济高效地从可拉伸至其原始长度六倍的凝胶中制作出弹性、柔软的机器人应用原型，以及零浪费的可利用回收程序。我们展示了以快速响应时间(不到一秒)执行全向运动的印刷气动致动器，具有集成的3D印刷可拉伸波导，能够进行本体和外部感受。这些软设备具有动态实时控制能力，能够自动搜索并清除障碍物。它们可以多次重印，或者在使用寿命结束时被无害处理，这有可能开启软机器人的可持续未来。

介绍

将机器人技术嵌入我们的日常生活有望创造机器辅助的环境，支持医疗保健和康复，或增强虚拟现实中交互的触觉(一–3).然而，除了适合用户和应用的可定制设计之外，这种动态环境通常需要大量的控制算法、传感器和反馈回路来实现与人的安全交互。由软材料制成的机器人通过其适应性的软结构(四).然而，在没有任何传感器反馈的情况下，软机器人仍然依赖于操作员的观察和干预。新的和快速变化的技术也导致了越来越多的技术废物，在2019年每天累积超过10万吨(5).特别是软机器人，由于软材料的寿命有限，或者对于例如部署的机器人无法收回的应用，需要在可持续性方面进行改进。因此，需要来自可再生、可生物降解和可回收资源的可持续的软致动器和传感器，以避免额外的废物流(6).
最近的可生物降解的软机器人演示使用合成聚酯(七)，自愈蛋白(8)，或明胶基水凝胶(9,10).尽管实现了气动驱动致动器所需的高拉伸性和弹性，但是这些机器人通过传统的模制技术进行加工，该技术仅产生有限几何形状和特征尺寸的物体。这限制了它们的适用性，因为它们的运动经常被简化为单一的预定模式，并且实现了有限的基本感测能力。实现更复杂的任务需要先进和更通用的制造策略，如基于挤压的3D打印，这使得不可成型的机器人几何结构与集成的传感器设计成为可能。
明胶是一种多功能的生物聚合物，它允许熔融挤出，并且当甲基丙烯酸酯化时，允许基于光聚合的印刷(11).应用范围从用于组织工程的支架(12–15)到微型机器人(16)和智能光纤(17).然而，商业上可获得的生物绘图仪或直接激光写入系统成本非常高，并且基本上仅产生具有中等拉伸性的小尺度(微米到毫米)物体(16,18).软机器人的快速成型对厘米级、高度可拉伸的致动器和传感器的低成本三维(3D)打印有很高的需求。除了生物降解之外，保持技术的可持续性还需要有效地重复使用以前印刷的材料以节约资源并建立生态回收路线(图1A).

图一。集成波导传感器的可持续3D打印软致动器。
（A)可生物降解的成分使软机器人实现了从摇篮到摇篮的设计，其中热可逆性为多次使用和延长寿命打开了一个额外的子循环。（B)三腔气动执行器，配有纤维增强材料和集成光学传感器。传感器检测致动器路径上的障碍物，并允许移除物体。（C)当浸入水中时，明胶致动器和波导膨胀并溶解。在污水或堆肥中完全生物降解是可能的。
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在这里，我们介绍了集成传感器网络的3D打印软致动器的可持续材料方法、制造策略和设计概念(电影1)。我们使用定制的挤出系统，在熔融沉积成型(FDM)打印过程中3D打印弹性但完全可降解的生物凝胶，最小特征尺寸为0.6毫米，长宽比大于3(高宽比)。打印的生物凝胶高度可拉伸到超过500%的极限应变，并可通过重印五次直接重复使用。结合材料机械性能的改善，我们的制造策略使我们能够实现灵巧柔软的气动驱动致动器，能够以高达74°的弯曲角度进行全方位运动。受大自然的启发，复杂的传感器网络对于所有形式的运动都是必不可少的，我们直接将基于可拉伸波导的光学传感器网络与这些软机器人执行器相结合。这种组合实现了高精度的集成曲率、方向和力感测。通过结合我们的3D打印技术来打印主致动器主体和波导，我们最大限度地减少了这种多功能设备的生产步骤。我们展示了机器人的能力，通过实施搜索和擦拭程序，使用其传感功能来检测和清除障碍物(图1B).同时，印刷的生物凝胶可以容易地重复使用或处理，而没有环境问题，因为它是完全可生物降解的(10)并在实际时间范围内溶于水(图1C).超越了以前报道的生物凝胶的模铸，这里介绍的受控印刷工艺允许具有软传感器的多自由度(DOF)致动器的更精细的特征和制造，同时，将材料的拉伸性增加了约140%。此外，无模具制造和材料可重复使用加快了原型制作，减少了废物的产生。
影1。用于可持续软机器人的明胶基生物凝胶的3D打印。



结果

生物凝胶墨水的3D打印

在软机器人应用的工程过程中，软的和高度可拉伸的材料是强制性的。尽管硅氧烷弹性体如聚二甲基硅氧烷大量增加，但它们是不可生物降解的，需要不可再生的资源，并且一旦交联，就不能再变形或再使用。为了解决资源可持续性和减少废物的问题，来自生物聚合物的弹性材料如明胶(9,19)，藻酸盐(20,21)，或者纤维素(22,23)和合成聚酯，例如聚癸二酸甘油酯(24)已经成为许多应用领域中可生物降解、可再生和/或可回收解决方案的有途的候选者。然而，这些现有的方法缺乏完全可持续和实用设备所必需的机械稳定性、可重复使用性或生物降解性。在这项工作中，我们使用以前报道的弹性但完全可降解的明胶基水凝胶(10).它们的可调性(弹性模量，0.3至3 MPa)和高拉伸性(%3E300%)源于向主要明胶网络中引入甘油和糖浆，而柠檬酸的加入调节pH值以防止细菌生长。这种组合物允许在污水中几天内进行酶促降解(见图S1 ),但具有较长的保存期，并且在环境条件下超过1年的时间范围内机械性能几乎不变。
为了在3D打印过程中挤出这些生物凝胶，我们使用了现有的糊料挤出机设计(25)并对其进行了改造，以适应生物凝胶印刷的需要。为此，我们将挤出机集成到Makerbot 2X(2009–2021 Makerbot Industries)3D打印机中，并实施了两级加热系统(图2A)来分别控制储槽和挤出点的温度(图S2)。与通常需要加热构建板的传统FDM丝相反，通过冷却印刷品以保持挤出生物凝胶的形状稳定来加速凝胶化过程是至关重要的。这是通过将市场上可买到的空调系统连接到印刷室来实现的，该空调系统将印刷室的温度降低到大约10到15℃。因此，印刷的生物凝胶油墨冷却得足够快，以将凝胶化时间保持在几秒钟内(%3C10 s ),从而允许尺寸稳定地印刷复杂的3D物体(图2，B到D和电影S1)，其纵横比大于3(底部直径为16.6 mm)，由具有低杨氏模量(%3C1 MPa)的软质生物凝胶制成。单个印刷线的宽度约为0.6毫米，这是由喷嘴直径(0.4毫米)、凝胶的粘度和印刷过程中的冷却造成的。因此，相邻行仍然分开的最小行间距是0.5毫米(图2E).填充印刷线的方向对材料性能的影响可以忽略不计，这表明由于挤出过程，没有诱导优先的聚合物取向(图S3)。

图2。明胶基生物凝胶的3D打印。
（A)两级加热系统的挤压方案。挤出时，冷气流会加速凝胶化。（B)固体校准立方体的打印。（C)壁厚0.8毫米的印花扭曲花瓶(D)软结构和低杨氏模量允许可逆变形。（E)单线(宽度约为0.6毫米)的分辨率测试，从5毫米开始，从左到右减小线间距。在右侧，间距为0.5毫米的线仍然是分开的，而间距为0.25毫米的线会形成融合线。（F)打印的零件可以通过加热和重新打印材料来回收。（G)由于在环境条件下干燥，样品的机械性能发生变化。误差线:标清n≥ 3个样本。（H)在环境条件下储存的样品的杨氏模量随时间的变化。误差线:标清n≥ 3个样本。（我)由于连续的回收循环，机械性能的相对变化。误差线:标清n≥ 3个样本。（J)由于连续加热时明胶降解，机械性能的相对变化。（K)前两个循环中100%应变下生物凝胶样品的滞后。（L)直接印刷在不同基材上的生物凝胶的剥离能量[铝、PMMA(聚甲基丙烯酸甲酯)、铜和木材]。误差线:标清n= 3个样本。
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生物凝胶的热可逆性允许在随后的印刷过程中直接重复使用。因此，通过重新加热材料并打印新的材料(图2F).我们研究了材料储存时间、重复使用周期和加热时间的影响，以深入了解制造过程中机械性能的演变。印刷后，样品立即变软(杨氏模量为0.27 MPa)并可拉伸至约507%的极限应变(图2G)但随后经历老化并变硬，拉伸性略有变化。24小时后，极限应变变为470%，这仍然大大超过模铸生物凝胶的性能约140%(图S4)。在环境条件下储存时，凝胶的一小部分游离水蒸发，导致5天内适度的10%重量损失(图S5A)。在这一点上，达到了平衡，重量和机械性能已经稳定。该稳定过程导致杨氏模量增加到2.2 MPa(图2H).该生物凝胶保持可拉伸至超过430%的极限应变，并且在环境条件下储存12天后能承受约2.2 MPa的极限应力。我们注意到脱水引起的凝胶硬化可能影响机械响应时间，并且在气动致动器的情况下，对于相同的致动状态需要更高的压力。通常，软机器人应用通常要求杨氏模量在0.1至10 MPa的范围内，极限应变大于200%(6)，即使在老化后，我们的3D打印生物凝胶也完全符合或超过这些性能指标。
在印刷部件的寿命结束时，它可以被引入利用生物凝胶的热可逆性的再利用循环中。我们多次重印样品，以研究后续印刷对生物凝胶机械性能的影响(图2I).该过程导致五个印刷循环后杨氏模量增加(图S5B)，而极限应变和极限应力分别保持在初始值的85%和72%。此后，由于生物凝胶变得太粘，不连续挤出导致进一步印刷失败。改变生物凝胶机械性能的另一个过程是温度诱导的明胶降解，这发生在延长的加热持续时间(26).在这方面，印刷过程所需的加热时间和温度影响其机械性能，从而影响最大可实现的印刷周期(图2J以及图S5C)。
当比较印刷生物凝胶和模铸生物凝胶时，我们发现印刷产生的样品性能提高，达到更高的拉伸性和极限应力(图S4)。当拉伸至100%应变时，印刷材料通常显示出接近线性的应力-应变行为，并且在循环载荷下具有中等滞后(图2K).在第一次循环后，材料由于一定程度的塑性变形而受到调节，耗散的能量减少，平稳段在13kj/m左右−3(图S6)。生物凝胶的印刷也可用于受益于异质材料组合的未来设计。因此，我们研究了生物凝胶对各种表面的粘附特性，包括金属、塑料和木材。测量的脱粘能范围为12.5 μm−2对于高达220微米的铝−2对于木材(图2L和图S7)并且高于浇铸凝胶(10).

印刷可拉伸波导传感器

随着对设备功能需求的增长，软机器人需要本体和外部感觉的解决方案，以允许受控导航和与其环境的交互。可拉伸波导网络为实现触摸和身体变形的空间分辨感测提供了一种经济的选择(27).特别是，有损耗的波导(有或没有包层)在拉伸时对长度变化表现出高度的敏感性。它们可以由各种材料实现，例如硅酮弹性体、紫外线(UV)固化树脂或水凝胶(28–31).明胶基材料受益于它们的热塑性，这允许通过熔融挤出大规模制造波导(17)或者，就像这里展示的那样，通过3D打印进行快速和多功能的生产。
我们直接从我们的生物凝胶油墨印刷没有覆层的波导，以使用长度相关的损耗来传输光，以感测变形(图3A).由于具有低糖对甘油重量分数(%3C0.35)的生物凝胶油墨在可见和近红外(IR)光谱中是高度透明的，因此在较高重量分数下该区域的吸收增加(图S8)。对于应变传感器，损耗机制必须根据波导的设计、制造和质量进行调整。当散射是主要机制时，材料需要高透射率，以允许足够的光透射到读出电子器件。除了决定透光率之外，生物凝胶的成分也会影响材料的折射率。我们研究了它们的影响，发现复合指数是由质量分数加权的每个组分的指数的线性组合(图S9和表S1)。当每种材料的折射率小于2时，这种关系通常是有效的，因此，线性地依赖于材料密度(见补充材料)。对于受益于具有包层的波导的应用来说，调节折射率是重要的，从而产生阶跃折射率光纤。使用水凝胶方便地允许通过调节水凝胶的水含量来调节折射率。然而，这些波导在环境条件下的操作提出了挑战，因为水的蒸发随着时间的推移增加了折射率。我们通过用甘油代替一些生物凝胶的水含量来解决这个问题(图3B)，这增加了结合水含量并减缓了脱水(32).作为甘油与水的质量比(m甘氨酸：mw)在10小时内导致折射率从1.445增加到1.49，11∶2的比率将光学性能稳定在约1.48的折射率。这种行为通过模拟生物凝胶中水的扩散动力学来定量描述(见补充材料)。然而，用甘油代替水增加了生物凝胶油墨的粘度，这对可印刷性有负面影响。我们发现9∶4的甘油∶水质量比是干燥引起的变化和可印刷性之间的合适折衷，并且将该组合物用于我们的波导。

图3。3D打印明胶基可拉伸波导。


（A)明胶波导管传输红色发光二极管的光。（B)在环境条件下，折射率随储存时间的变化。高含水量折射率mw生物凝胶由于水分蒸发而增加，但通过增加甘油含量而被抑制m甘氨酸。虚线代表理论模型。拟合参数可以在表S2中找到。对于各自的组成化合物，见表S3。误差带:SDn= 5个样本。（C)波导拉伸到超过40%应变的大变形。（D2)当拉伸时，由于长度变化导致的透射光强度的变化。应变响应在10个连续的拉伸-释放循环至20%应变，然后10个循环至40%应变期间没有显示滞后。（E)波导弯曲实验的叠加图像。（F)由于弯曲半径的变化，透射光强度的变化显示出线性行为。（G)带有触摸感应波导管的控制器板。三个波导传感器被布置成解析六个输入按钮。（H)在两个波导的交叉点上施加压力会导致特定的强度下降，这是被按压的按钮的特征。
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平板波导在一步工艺中印刷有正方形横截面(2mm×2mm ),并连接到发光二极管(led)和光电二极管(PDs)以完成传感器。熔化的生物凝胶油墨的粘度和表面张力允许印刷一般光滑的表面，然而层形态——FDM印刷的典型——在侧壁仍然可见。当拉伸时，当拉伸到20%或40%应变时，波导显示出接近线性的强度降低，并且没有滞后(图3，C和D).这里的光衰减源于增加的光程长度以及由此导致的通过光散射和吸收的更高损耗。波导的弯曲改变了曲率，并通过光的向外耦合导致损失，这不符合全内反射的标准。我们使用这种机制来测量作为弯曲半径的函数的光强度，这导致半径从72.5毫米变化到36毫米时强度下降30%(图3，E和F；图S10和电影《S2》)。
此外，当我们的波导与外部物体或其他波导接触时，它们起到触摸传感器的作用。沿着波导压缩一个区域会导致透射强度降低，因为光在新产生的界面处被吸收或散射。因此，当两个波导中的强度下降时，两个波导传感器的交叉可以用于定位该交叉上的触摸事件。我们利用这种效应构建了一个具有六个按钮的视频游戏风格的控制器板，通过三个波导(图3G).六个控制器按钮在被触摸时在不同位置压缩波导网络，或者在单个波导处，或者在两个重叠波导的交叉处。以这种方式，按压单个按钮对应于从波导传感器记录的不同强度图案(图3H)并允许识别按下的按钮(左、右、上、下、A和B)。我们使用低成本的led和PDs来减少来自环境光的背景噪声，环境光在红外光谱中工作。因为与透射光强度相比，IR背景小得可以忽略不计，这导致高信噪比，然后使用电流放大电路读出透射强度(图S11)。

3D打印全向致动器

软机器人设备，以其柔顺性和适应性，显示出改善生活质量、提高工业过程效率或实现利用仿生的各种应用的巨大潜力。到目前为止，软流体致动器已经在跨越手术工具(33)、康复设备(34)、夹子(35)，走路(36)，以及游泳机器人(37,38).由液压或气压驱动的这些装置的运动性由可充气腔的设计(39)或通过用于运动限制的加强件(40,41).单室致动器通常仅实现单自由度运动，例如伸长、收缩、弯曲或扭曲。具有更高DOF的应用通过基于这种致动器(42)或在它们柔软的身体内实现可充气空腔阵列(43,44).使用我们的3D打印技术，我们打印了一个可生物降解的气动驱动三腔执行器(直径16.6毫米，高60毫米) (图4A图S12A和电影S3)。独立充气腔的平行排列允许单个压力源和三个电动气动压力调节器进行全方位驱动。然而，除了期望的纵向膨胀之外，由于不期望的径向膨胀，这种类型的致动器经历了性能损失。因此，我们在外壁上应用了主要由丰富的纤维素生物聚合物组成的棉纤维增强材料，以提高其弯曲性能(图S12B)。为了适应致动器的对称性，三对棉线沿室壁以120°旋转固定在其底部。然后，每对线中的一根线顺时针以10°角倾斜缠绕到顶部，其他线逆时针缠绕。为了定量描述该装置的性能，我们测量了响应时间，其中在压力阶跃之后评估致动器变形。响应时间很快，在施加50千帕压力时在0.63秒之内(图4B).此外，我们实现了单独致动的腔室的高度一致的弯曲性能(图4C)，这对可靠的定位和可重复性至关重要。尽管生物凝胶的脱水改变了其机械性能，但我们发现，在制造过程后24小时，响应时间的相关增加显著减缓(图S12、C和D)，这说明了可靠的控制。此外，由于水凝胶的非线性机械行为，这些软设备的精确导航具有挑战性，这需要实施定制的控制机制。通过捕捉和跟踪致动器运动，我们创建了致动状态和相应压力值的2D图(图S12E和电影S4)。这使我们能够使用商用视频游戏控制器(电影S5)或我们的波导传感器控制器垫(电影S6)，实时精确地将设备引导到特定位置，并执行预定义的运动模式。尽管易于控制，但未来的应用需要自我感知以及与环境反应和互动的能力。将我们的3D打印波导传感器与致动器相结合，可以感知弯曲方向和触摸，同时保持完全可生物降解。我们在每个腔室旁边安排了三个波导，在顶部重叠，以便于检测所有方向的弯曲。以这种方式，对腔室加压导致相应波导中的强度下降(图4D以及电影S7)，其使得软机器人即使在环境条件下老化至少20天后仍具有体外感受性(图S13)。此外，当检测低力触摸事件(图4E和电影S8)。纤芯与折射率高于空气的任何物体之间的初始接触会导致相应区域的全反射角度发生局部变化。这允许更多的光逃逸，因此除了施加更大的力时的机械变形损失之外，还导致强度下降。

图4。多向自感知执行器的性能
（A)波导传感器放置在致动器上，并且在顶部彼此交叉，以感测弯曲状态和触摸输入。（B3)对三个腔室中的一个加压时致动器弯曲角度的阶跃响应。在0.63秒内达到完全弯曲状态的90%。(C)所有三个腔室的弯曲角度对压力特性。（D)致动器的弯曲方向从波导的强度图案中推断出来。当腔室受压时，最近的波导中的强度下降最多。（E)当接触致动器的尖端(图中的灰色区域)时，所有三个波导上的强度都下降。
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通过结合本文中介绍的功能，我们实现了一个搜索和擦拭程序，以消除执行器附近的障碍物(图5和电影S9)。该程序从执行器的尖端沿着围绕其中心的圆形路径开始。在该初始校准之后，记录各自的强度变化，致动器准备搜索其附近的障碍物。在圆形搜索路径上，我们的程序寻找与最初记录的强度值的偏差。以这种方式，致动器感测与其路径内的障碍物的接触事件。一旦检测到，搜索程序停止，压力从所有腔室释放。最后，以最大压力朝检测到的障碍物的方向执行致动，障碍物随后被推开。在致动器完成其指定用途并且不再使用后，可以将其废弃。将它浸泡在水中会引发生物凝胶的膨胀和溶解(电影S10)，并且在酶的存在下，会完全分解。因此，未溶解的部分(例如，进气管或棉线)可以简单地取出并重复使用或单独处理。或者，经涂覆的生物凝胶可在移除额外组件后容易地回收，以产生下一代可持续装置(图S14)。
图5。搜索和清除程序。
（A到C)致动器执行圆周运动，直到它在碰到障碍物时检测到意外的强度下降。（D到F)检测后，从其起始位置开始，向障碍物的方向施加最大压力以将其移除。
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讨论

在这项工作中，我们提出了一种全向软致动器，由可持续生物材料3D打印而成，具有通过3D打印软光波导实现的多方面传感能力。通用且高精度的传感器网络能够获取关于致动器弯曲状态和与其周围物体的接触事件的信息。这使得搜索和擦拭例程的实现成为可能，这使得软机器人能够自主定位其附近的障碍物，并通过推动来移除它们。
尽管成功实现了这一任务，但我们注意到，对于类似的事件，波导的信号输出可能不同。沿着致动器主体的触摸事件的空间分辨率是困难的，当多个事件同时发生时更是如此。因此，根据操作领域，区分不同的刺激(例如，弯曲和触摸)仍然具有挑战性。实现在各种波长或光调制下工作的分布式光纤网络有助于克服这些限制(27).机器学习算法将有助于解释大量信号，以更好地区分多种变形(45)并因此增强了这种机器人设计的通用性。
增加复杂程度也需要更先进的驱动器形状和多材料组合。到目前为止，粘度和冷却时间阻碍了突出特征或空腔的印刷。开发合适的可生物降解的支持材料将结合多材料打印解决这些问题。此外，多材料打印将使机械、电气和光学调谐生物凝胶的组合能够实现超越气动控制的致动机制，并增强高度集成机器人的传感和控制能力。
伴随着技术进步，报废考虑对于未来的可持续发展至关重要。我们机器人的主要结构，包括纤维增强材料和波导管，是完全可生物降解的。此外，biogel的水溶性使一种简单的方法能够将机器人与其不可生物降解的控制部件分开，允许它们重复使用。除了这种使用生物降解材料的环保制造方法，我们还引入了一个额外的重复使用循环，其中生物凝胶被重印多达五次，保持了70%以上的初始性能指标。通过生物凝胶的再水化和降低印刷温度或通过提高印刷速度缩短加热时间来恢复可印刷性，可以实现更多的再印刷周期。所提出的可利用的、可持续的、成本有效的制造策略将可能通过减少生态足迹对软机器人和协作机器人产生积极的影响。

材料和方法

材料

生物凝胶油墨基于以前报道的配方(10).将糖浆(7 g)加热至60℃以降低其粘度。将柠檬酸(1克)和甘油(9克)溶解在去离子(DI)水(4克)中，加入到糖浆中，并搅拌直至形成均匀的混合物。然后，加入明胶粉末(6.66克)并浸泡至少24小时。然后将混合物在85℃的烘箱中加热1小时15分钟，并在真空(2，350 rpm，350毫巴)下在行星式混合器(DAC 600.2 VAC-P，Hauschild Engineering)中混合3.5分钟，得到均匀的溶液，然后将其填充到10ml注射器中。所用生物凝胶成分的变化列于表S3。
虫胶-聚乙二醇(PEG)溶液是根据Luangtana-Anan制备的以及其他人（46).在连续搅拌下，将虫胶薄片(6克)溶解在乙醇(10克)中。然后将聚乙二醇(0.6 g)混合到溶液中，并搅拌直至均匀分布。

生物凝胶油墨的印刷

生物凝胶油墨在75℃的储墨器温度和65℃的喷嘴温度下印刷。印刷速度取决于印刷品的几何形状，因为它由“每层最小时间”值定义，该值设定为90秒，最大速度为1000毫米/分钟−1。层高度设置为0.2毫米
所有用于拉伸测试的样品都是在环境条件下印刷的，没有额外的冷却。对于所有其他打印，使用额外的冷却来确保3D对象的尺寸稳定打印。
对于印刷角度测试，制备了几个样品系列，其中后续层的印刷方向偏移了角度α(图S3A)，并且进行了拉伸测试，其中α在0°和180°之间变化(图S3B)。
对于分辨率测试，印刷了具有递减线间距的单线曲折结构。从10 mm的间隙开始，每一步行距减少1 mm。达到1 mm后，减半两步降至0.25 mm。

机械特性

制备标准哑铃形样品[ISO527-2:1996(5A)]用于单轴拉伸试验。所有试验都是在环境条件下，在单轴张力计(Zwick Roell Z005，100 N测压元件)上，以50毫米/分钟的应变速率进行的−1。杨氏模量是使用新胡克固体的修正超弹性模型获得的(见补充材料)。
对于干燥实验，样品储存在环境条件下。规定的样品年龄是打印后的储存时间。
对于回收和加热持续时间实验，样品储存在23°C和50%相对湿度(rH)的气候室中。如果没有另外说明，则在每次印刷后24小时进行测试。
为了回收虫胶涂布的生物凝胶，样品在印刷后用虫胶-PEG溶液涂布，并在环境条件下储存24小时。然后将组合的材料回收，再次印刷样品，并在测试前在环境条件下储存24小时。
在100%应变下进行八次循环的循环拉伸试验。预先印刷样品并在环境条件下储存24小时。然后从拉伸和松弛曲线之间的面积计算能量耗散。
对于粘附性测试，将生物凝胶(120毫米×30毫米×2毫米)直接印刷在不同基材上70毫米×30毫米的面积上，并将50毫米×30毫米的多余端印刷在聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)箔上。将一张相同的PET箔片放在样品上，并在环境条件下储存24小时。应用箔片以防止生物凝胶样品在剥离试验中伸长。然后将生物凝胶的多余端以90°角固定在张力计中，并以50毫米/分钟的速度将生物凝胶从基材上剥离−1。然后根据分离力计算脱粘能(见补充材料)。
为了比较印刷和模铸，测试了三种不同的制备方法。模具铸造板材并冲压出测试样品被称为方法A(图S4A)，3D打印板材并冲压出测试样品被称为方法B(图S4B)，完全打印的测试样品被称为方法C(图S4C)。浇铸后将浇铸样品密封48小时，并在环境条件下干燥另外24小时，而印刷样品在测试前干燥72小时。

光学特性

将熔融的生物凝胶浇铸到模具中，形成所需厚度的片材，在其中冷却至少48小时。然后，从片材上切下样品。
为了确定折射率，用模拟阿贝折射仪(AR4，Kruess Optronics GmbH)在λ = 589 nm的波长下测量1mm厚的样品。使用水冷(TC9，Tamson)将照明和测量棱镜的温度保持在18和22.5℃之间。
用不同组分的质量进行一组折光率测量。每组实验都列在S3表格中。
制备2毫米厚的样品，并在浇铸后12小时进行实验，以测量折射率随时间的变化。将样品悬浮在干燥空气中(23 ℃, 40% rH)10小时。每小时从室中取出一次样品，测量折射率。折光仪照明和测量棱镜的温度保持在23.4到26.4摄氏度之间
使用分光光度计(LAMBDA 1050紫外-可见分光光度计，PerkinElmer)测量生物凝胶化合物的吸光度。将生物凝胶浇铸到由石英玻璃(OS High Precision Cell，Hellma Analytics)制成的10mm×10mm烧瓶中，并与含有蒸馏水(18千欧姆)的参考样品一起在250至800纳米的光谱范围内进行测量。

波导和波导控制器

这项工作中的波导是没有包层的平板波导，横截面为2mm×2mm。它们完全由biogel墨水3D打印而成。
我们使用光谱范围在IR内的LED和PD(LED:Osram sfh 4350，PD: Osram SFH229FA)来降低环境光的背景噪声。通过局部熔化波导末端并将其压在led和PD的尖端上，将它们耦合到波导上。对于强度读数，我们使用Arduino Nano (Arduino s.r.l .)。led由Arduinos数字端口驱动，PD通过使用简单的放大电路在其模拟端口上读出(图S11)。
用于弯曲测量的测试设置基于商业上可获得的3D打印机(图S10)。将一根直径为2.85毫米的PET细丝固定在一端，并可旋转地安装在打印机上x轴。这样，细丝形成了一个圆形，它的直径可以通过移动x-打印机的轴托架。波导管固定在灯丝上，以便在读出强度时跟踪直径的变化。
对于波导控制器，波导放置在一个专门设计的网络中，嵌入在波导垫中，如所示图3G。为了避免波导之间的串扰，波导垫由吸收红外线的赤土复合细丝印刷而成，led的侧面涂有几层黑色喷漆。包括Arduino Nano在内的电子设备被嵌入控制器外壳中。

气动致动器的制造和控制

主体是圆柱形的，内部有三个以120°旋转排列的腔室。它的总高度为6.5厘米，壁厚为2毫米，顶部和底部厚度为5毫米。通过使用纤维增强来防止径向膨胀，实现了改进的弯曲运动。这种增强材料由棉线斜绕在生物凝胶圆筒上组成。
制造始于一个半封闭的三腔圆筒，它是在建筑板上以120°旋转成对排列的六根棉线上3D打印的。然后，每对中的一根线以顺时针方向与顶部成10°角缠绕在圆筒上，其它三根线以逆时针方向缠绕。然后，通过涂上一薄层虫胶-PEG溶液，将线固定在圆柱体的表面上，在溶剂蒸发后形成柔性涂层。硅胶管(外径，1.65毫米；内径，0.76毫米；Freudenberg Medical)在一端(1 cm)浸涂致动器封端凝胶(S3牌),并插入预热的圆柱形模具(直径18 mm，高8 mm)中(60℃)。然后将加热至95℃的相同生物凝胶倒入模具中，随后将半开圆柱体部分插入生物凝胶中以关闭致动器。在生物凝胶冷却并聚合后，将致动器从模具中取出。
为了跟踪和绘制压力，将一个红球(直径10毫米)连接到致动器的顶部。然后，致动器的腔室被加压，并且从装置的顶视图用视频记录运动。在所有可能的组合中，范围从0到46 kPa的压力以2-kPa的步长一次施加到两个室。使用OpenCV库的图像处理功能跟踪彩色球的路径，并确定每个压力组合的最终坐标。然后将这些坐标归一化到半径为1，并映射到相应的压力值。这产生了单独可寻址位置的2D压力图。
驱动由三个气动阀(ITV 0030-3BS，SMC)控制，这些气动阀根据其输入信号成比例地控制各个腔室的压力。使用微型计算机(Raspberry Pi，Raspberry Pi Foundation)控制这些输入信号。驱动可以通过压力值和相应坐标列表直接实现，也可以动态实现。通过使用商业上可获得的操纵杆控制器(Dualshock 4无线控制器，索尼公司)来实现动态控制。操纵杆位置的坐标与2D压力图的条目进行了实时比较。然后，与最小距离入口的压力值成比例的信号被发送到阀门。

执行器特性

除非另有说明，否则在致动器制造后24小时，在受控的环境条件下使用气候室(23°C，40% rH)进行实验。一根红色的棍子(直径3毫米，长15毫米)安装在致动器的顶部，以便可靠地跟踪其运动。一个单独的腔室被加压，并且从垂直于致动器运动平面的视角用视频记录运动。然后计算弯曲角，作为放松和加压状态下致动器顶面法线的包围角。飞机的法线对应于红色棍子的位置，使用Mathematica的图像处理功能确定。测量重复五次，分别用平均值和标准差表示值。
对一个致动器的三个腔室中的每一个进行弯曲性能分析。压力值范围从0到60千帕，步长为2.5千帕。最大弯曲角度是通过对一个腔加压直到失效来确定的。压力值从0 kPa开始，步长为2.5 kPa。弯曲角度是在松弛前完全加压状态下确定的。
致动器对逐步施加的压力的响应是在一个致动器的单个腔室上进行的。施加50 kPa的压力2秒，以相同的间隔开始记录，然后停止记录。为视频的每一帧(60 fps)确定弯曲角度。致动器达到最终弯曲角度的90%的时间被确定为称为响应时间的性能指标。在40千帕的压力下，每30分钟重复一次阶跃响应实验，持续70.5小时，在制造过程完成后立即开始。性能指标再次是致动器达到其最终弯曲角度的90%的时间(图S12C)。
对于溶出度实验，将三室致动器放入装有150 ml去离子水的玻璃烧杯中，并在23℃和50% rH的气候室中放置40小时。
为了分析老化，制备了致动器并与波导传感器组装在一起。在供应90千帕压力20天后进行驱动。同时记录来自波导传感器的强度读数。

统计数字

每个数据点代表一个平均值n样品如相应的图标题所示。误差线和误差带代表SD。


论文：

https://www.science.org/doi/10.1126/scirobotics.abk2119




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