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AEM综述：钒基水性锌离子蓄电池的研究进展

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2020-05-21

导读：本文综述了近年来钒基叠氮材料合理设计的研究进展。特别强调了已经报道的各种策略，以增加嵌层空间、结构稳定性和客体Zn2+的扩散能力，并探索了与结构相关的电化学性能和相应的储能机理。

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导读

水性锌离子电池（AZIBs）因其丰富的锌资源、低成本、环保性和高安全性而成为下一代有发展前途的电源。

近日，韩国延世大学的Seong Chan Jun，Shude Liu等人在国际知名期刊Advanced Energy Materials上发表题为“Recent Advances in Vanadium-Based Aqueous Rechargeable Zinc-Ion Batteries”的文章。

本文综述了近年来钒基叠氮材料合理设计的研究进展。特别强调了已经报道的各种策略，以增加嵌层空间、结构稳定性和客体Zn²⁺的扩散能力，并探索了与结构相关的电化学性能和相应的储能机理。此外，本文还总结了近年来在优化水溶液电解质和锌负极方面的研究成果，以解决锌负极存在的问题，包括枝晶形成、钝化、腐蚀和电镀/剥离的低库仑效率。这些研究结果的合理化可以指导下一代叠氮化合物的正极/负极材料和电解质设计的进一步研究。

关键词

水性电解质、水性锌离子电池、储能机理、原位和操作技术、钒基阴极、锌阳极

背景简介

1.新型能源电池要求

近年来，化石燃料的快速消耗和对环境问题的恶化激发了人们对开发先进的储能技术的极大兴趣，这些技术用于利用间歇性可再生能源，如太阳能、风能和电网、大型储能系统（ESSs）是满足峰值功率需求的关键。在各种ESSs中，锂离子电池（LIB）被广泛用作电子市场的电源，因为它们比其他二次电池提供更高的能量密度。

然而，操作安全、加工成本高、锂资源有限以及环境不友好等复杂问题，刺激了人们对高适应性、高能效的新型高能电源的需求不断增长，包括非锂一价离子（Na⁺，K⁺）和多价离子（Mg²⁺，Zn²⁺，Al³⁺）电池，由于这些LIB替代品的迷人特性，对解决传统LIB目前面临的问题有着特别的要求：

I）它们提供了高安全性，避免了易燃有机电解质的环境问题；

II）它们避免了严格的制造条件和电解质价格；

III) 水系电解质比有机电解质具有更高的离子导电性（两个数量级）；

IV）它们提供高能量输出、高库仑效率（CE）、理想的能量密度和良好的电化学稳定性。

2.水性锌离子电池研究现状

在这种新型的水性可充电电池系列中，水性锌离子电池（AZIBs）由于具有较高的理论重量/体积容量（820mAhg^-1/5855mah cm^-3）、相对较低的氧化还原电位、金属锌的环境效益、成本效益和高度稳定的化学性质被广泛认为是有前途的候选电池。然而，传统的碱性锌电池（如锌-锰或镍-锌电池）倾向于在锌负极上生成锌枝晶和可溶的ZnO22-，这可能刺穿分离器并接触正极，导致容量迅速衰减。

为了解决这一问题，人们致力于开发使用新型电极材料和温和水电解质的叠氮化合物。在过去的几年里，人们对AZIB正极材料进行了不断的研究，主要包括锰基氧化物、钒基衍生物、普鲁士蓝类似物、和有机化合物等，基于Mn（IV）/Mn（III）的单电子转移反应，MnO₂基正极相对于Zn具有理想的理论电压，但其发展受到可逆容量不理想的临界问题以及相变过程中不必要的不可逆副产物的形成的阻碍(即从α、β或γ相到含层间水的层状结构和H₂O插层层状二氧化锰的不稳定性)。

同样，PBA(例如亚铁氰化镍、亚铁氰化铜、亚铁氰化锌）和聚阴离子化合物作为载体受到了广泛的关注由于Zn²⁺具有开放式结构，但其特定容量有限以及在高工作电压下氧气的析出，使得它们无法满足下一代电子产品的关键需求。然而，考虑到能源需求的增加和对新能源的兴趣AZIBs的种类、存储二价Zn²⁺离子所需的正极材料的可用性亟待提高。

核心内容

本文综述了近年来在改善Zn²⁺插层的策略方面取得的进展，如设计电极的形态和/或结构、阳离子预插层（如NH₄⁺、Li⁺、Na⁺、Mg²⁺和Co²⁺）、结构H₂O分子预插入、缺陷工程（元素掺杂和产生空位）和纳米结构杂交。

另一方面，下一代叠氮化合物的进一步发展受到锌金属负极和电解液不合格的限制，这通常会导致电池使用过程中出现枝晶生长、腐蚀、钝化和析氢等关键问题，导致电池容量迅速衰减，甚至导致电池短路。针对这些问题，作者提出了电解液和锌负极的优化策略，以延长其使用寿命，达到实用化的目的。

图1. 材料结构及电化学性能。

a) In situ XRD patterns of VO₂(B) cathode during the first cycle at 0.1 A g^–1, consisting of three stages: D1 and C1 (green), D2 and C2 (blue), and D3 and C3 (orange).

b) Changes in the lattice parameters of the VO₂(B) cathode at each stage.

c) Lattice parameters of VO₂ cathode during the discharge (left) and charge (right) processes.

d) DFT calculation model of Zn²⁺ion intercalation sites in the VO₂ crystal.

e) Ex situ XRD patterns of VO₂(D) collected during the first cycle at various discharged/charged states.

f) Rate capability of VO₂(D).

g) Cycling performance of VO₂(D) at 10 A g⁻¹.

文章链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202000477

老师简介:

Seong Chan Jun，现任韩国延世大学教授。他分别获得了乔治华盛顿大学（华盛顿特区）、康奈尔大学（纽约伊萨卡）和哥伦比亚大学（纽约州纽约市）的学士、硕士和博士学位。他目前的研究重点是新型纳米材料的设计及其在电子学、光子学、能量转换和存储技术中的应用。

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