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分级多元纳米颗粒作为氧析出和氧还原反应的双功能催化剂
作者：武美玲，崔铭锦，吴连平，李腾*，胡良兵* 等
单位：美国马里兰大学
导读
导师专访：（胡良兵、李腾教授）
设计稳定高效的电催化剂一直是能源领域的研究热点和重点，尤其是金属-空气电池，燃料电池和水分解。我们此篇工作即是以高效和稳定为目标，设计出价格低廉的氧电极催化剂。其中通过快速一步合成的方法制备了分级的多元素纳米颗粒。利用多元素的协同作用来实现高效的催化性能。DFT计算也确实证明了我们的这一设计思路。
导师照片
胡良兵教授 李腾教授
背景简介
1. 双功能电催化剂的优点
单组分催化剂由于对氧反应中间产物（O，*OH，*OOH）的特殊亲和力，通常只显示选择性的OER或ORR活性。例如，铂及其合金通常被认为是最有效的ORR催化剂，但对OER的催化活性较低。基于Ir的催化剂是最先进的OER催化剂，但对ORR的活性较低。根据Sabatier原理，高效的氧反应催化剂通常需要与氧反应中间体之间的相互作用力，既不太弱也不太强。因此，将具有不同键合效果的多种活性氧反应催化剂（如Pt、Ir和其他非贵金属材料（如过渡金属氧化物））掺入多金属催化剂中，是实现双功能催化剂的理想方法。
2. 纳米粒子电催化剂研究进展
另一方面，高熵纳米颗粒表现出均匀的原子混合，但未能在表面富集贵金属以获得最佳的催化活性比表面积。此外，团聚纳米催化剂在电压扫描过程中的稳定性差是一个严重的问题。因此，有必要开发具有优化的元素混合和结稳定的多元素纳米粒子，以实现有效的氧电极反应双功能电催化剂。
核心内容
不同于之前报道的通过热冲击合成的多金属纳米颗粒，其特征是均匀混合的合金，本文所示的分级结构使贵金属催化剂和过渡金属氧化物纳米粒子的电活性表面积最大化，以获得最佳的OER和ORR双功能催化活性和纳米催化剂稳定性。
一作专访：武美玲、崔铭锦、吴连平
1. 该研究的设计思路和灵感来源
单组分电催化剂由于对氧反应中间体（*O，*OH，*OOH）通常具有特定的亲和力，因此仅显示选择性的OER或ORR活性。在催化反应过程中，纳米催化剂的团聚导致催化剂稳定性较差，这也是一个亟需解决的问题。因此，为了实现高效催化氧电极反应，有必要设计优化的元素混合和结构稳定的多元素纳米颗粒。
我们设计将具有不同键合作用的多种活性氧反应催化剂（例如Pt、Ir）掺入多元素催化剂中，实现高效OER和ORR双功能催化剂。利用DFT计算，分析FeCoNiOx和IrPt的协同作用，解释促使分级的多元素纳米催化剂高效OER和ORR电催化性能原因。这种高效且耐用的双功能氧电催化剂可以极大地提高金属-空气电池的能源效率，并在水电解、燃料电池等方面提供潜在的应用。
2. 该文章实验难点有哪些？
难点1
在材料合成方面，由于组成成分复杂，制备结构最优的多元素纳米催化剂具有极大挑战性。不同的原子大小、晶体结构、混溶性和其他内在特性使得将不同的元素整合成一个分级的多元素纳米颗粒变得困难。
难点2
协同贵金属颗粒于过渡金属的不同组分，实现最高效的OER与ORR催化活性。用最少量的贵金属（Pt、Ir）协同过渡金属氧化物，实现分级的多元素纳米颗粒最高活性是双功能催化剂。
3.该报道与其它类似报道最大的亮点在哪里？
针对仅有单选择性的OER或ORR活性催化剂出发，设计将具有不同键合作用的多种活性氧反应催化剂（例如Pt、Ir和其他非贵重材料）掺入多元素催化剂，进而实现双功能催化剂。
本文亮点有以下三点
（2） 用最少量的贵金属（Pt、Ir）协同过渡金属氧化物，实现分级的多元素纳米颗粒长寿命，低成本，最高活性的双功能催化剂。
（3） 利用DFT计算，深入分析双功能高效催化剂的内在机理，为双功能催化剂的设计提供了指引方向。
图1. 材料结构及标准生成自由能。
导师展望：胡良兵、李腾教授
现在研究者们已经设计出来丰富的结构和形貌的电催化剂，而如何最优化进而在实际场景中使用，仍是需要值得多思考和实践。
文章链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202001119
作者简介:
胡良兵 教授
美国马里兰大学科利奇帕克分校材料科学与工程系教授，博士生导师，先进材料与纺织中心主任（CAPT）。2018年获得R&D100大奖；2017年获得纳米科技杰出青年研究者奖和海军杰出青年研究奖，2016年获得ACS能源和石油分会杰出研究奖和杰出青年工程师，2015年获得马里兰大学杰出学者浆和3M分享工程奖，2014年获得马里兰杰出青年工程师和马里兰物理科学发明奖等。已在Nature, Science, Nature Review Materials, Nature Nano., PNAS, Chemical Review, Nano Letters等顶级英文期刊上发表学术论文200余篇，被引用超过15,000次。国际会议特邀报告70多次。他主要从事能源储存与转换，木材纤维基的纳米纤维和纳米微晶的研究；重点研究纳米纤维素在光学和电学方面的应用和高性能低成本新能源器件。
李腾 教授
现任马里兰大学机械工程学院Keystone教授，马里兰大学先进可持续性材料和技术实验室主任。2018年获得R&D100大奖；2017年获得Samuel P. Langley 杰出教授；2016年获得工程科学学会(SES)青年科学家奖章；2012年获得E. Robert Kent杰出教学奖等。目前已在Science, Nature, Nature Review Materials, Nature Nano., PNAS, Physical Review Letters, Nature Communications, Advanced Materials等顶级英文期刊上发表学术论文100余篇。主要的研究领域有能源储存与转换，木材纤维基的纳米纤维和纳米微晶的研究；软材料研究。自2006年起，他一直是美国机械工程师协会应用力学部集成结构技术委员会的成员，并在2008-2012年期间担任该委员会主席。现任Extreme Mechanics Letters副主编、International Journal of Computational Materials Science and Engineering.编辑部成员，与哈佛大学锁志刚教授共同创办了iMechanica.org，目前是世界上最大的力学在线社区，拥有来自世界各地的数万注册用户。
第一作者介绍
武美玲 博士
美国马里兰大学科利奇帕克分校材料科学与工程系博士后。她2016年博士毕业于中国科学院化学研究所。2016-2018年，她在德国赫姆霍兹吉斯塔赫材料和海洋研究中心从事博士后研究工作，之后加入马里兰大学。她的研究领域有电催化、功能材料和表界面合成与制备和聚合物自组装与应用。
崔铭锦 （共同一作）
美国马里兰大学科利齐帕克分校材料科学与工程系交流访问学生，南京大学2015级在读博士生。研究方向为纳米制造能量存储设备。研究成果发表在Nano Energy, ACS Nano, Journal of Power Sources, Scientific report等。
吴连平 博士 （共同一作）
美国马里兰大学科利奇帕克分校机械工程系博士后。研究方向：金属纳米材料结构、性能及其机理的探索。研究成果发表在Nature Nanotechnology, npj Computational Materials, Advanced Energy Materials 等。
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