加州大学江德恩教授Angew：利用卷积神经网络从77K下的N2吸附等温曲线预测多孔碳的CO2/N2选择性- 大数跨境

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加州大学江德恩教授Angew：利用卷积神经网络从77K下的N2吸附等温曲线预测多孔碳的CO2/N2选择性

科学材料站

2020-06-09

导读：本文作者将77K下的N2吸附等温曲线作为多孔碳的结构信息输入来源，训练卷积神经网络，用来预测多孔碳材料的CO2/N2选择性。预测结果与实验结果十分吻合。更重要的是，训练好的卷积神经网络可以快速预测出大

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作者：王嵩，李乙，戴胜

通讯作者：江德恩*

单位：加州大学河滨分校

研究背景

多孔碳材料可以用于制备气体分离材料和超级电容器的电极，在电化学方面也有广泛应用。因为它们价格低廉，来源广泛，比表面积高，吸附-脱附速率高效，以及可调节的孔径大小和孔隙形状。但是，它们大多具有无定形结构，使得人们很难探究它们的结构与性质之间的定量关系，比如CO2/N2的气体吸附选择性。

近年来，人们尝试使用经验公式来计算CO2的吸附量，比如

这里，Vmicro代表微孔体积，Vmeso代表介孔体积。然而，这种经验公式只对有限的多孔碳材料有效。

此外，人们也尝试利用BET比表面积、介孔体积和微孔体积，使用机器学习来预测多孔碳材料的气体吸附量和选择性。但是，有些重要的结构信息却仍然没有考虑到，比如孔径分布。因此，需要寻找一种新方法来包含更加全面的结构信息，这也有利于提高预测的准确性，以及帮助实验寻找新的多孔碳材料。

文章简介

近日，美国加州大学河滨分校江德恩教授课题组在国际知名期刊Angewandte Chemie上发表题为“Prediction of CO2/N2 Selectivity in Porous Carbons from N2 Adsorption Isotherm at 77 K via Convolutional Neural Networks”的研究工作。该工作利用卷积神经网络，预测出了多孔碳材料的CO2/N2选择性。该文章第一作者为博士研究生王嵩。

77K下的N2吸附等温曲线包含了丰富的结构信息，并且它是实验上直接测得的原始数据，因此，它是一种理想的终极输入数据。作者首次将77K下的N2吸附等温曲线作为图像输入数据，采用了卷积神经网络这种强有力的图像分析工具进行预测与分析。此外，利用训练好的卷积神经网络扫描大量潜在的多孔碳材料，发现在3-7纳米和小于2纳米处具有双峰孔径分布的多孔碳能够达到较高的CO2/N2吸附选择性。

要点简介

要点一：

图1.

（a）卷积神经网络结构示意图；

（b）CO2吸附量和

（c）N2吸附量的预测结果与实验结果的对比。

图1a显示了卷积神经网络结构示意图。作者首先收集了许多实验中测出的77K下的N2吸附等温曲线，把它们都转化为200×1的一维图像。然后，作者使用了5层卷积层，用来自动提取出多孔碳的结构特征信息。随后，这些信息与吸附时的温度和压强结合，共同输入到全连接层中，计算出气体的吸附量。

图1b和图1c分别展示了CO2吸附量和N2吸附量的预测结果与实验结果的对比。每张图中都包含了三部分数据集：70%的训练集，15%的验证集，以及15%的测试集。作者在这里发现，训练好的卷积神经网络对以上三部分数据集的预测结果都与实验结果相当吻合。这说明利用卷积神经网络，以77K下的N2吸附等温曲线作为输入数据，预测多孔碳的气体吸附量的这一过程是可靠的。

要点二：

图2.

潜在的多孔碳材料在298 K和1 bar的条件下，气体吸附量的统计分布结果。

在得到了训练好的卷积神经网络后，作者扫描了大量潜在的多孔碳材料。作者生成了许多假想的77K下的N2吸附等温曲线，对应于各种各样潜在的多孔碳材料，固定吸附条件为常温常压，利用已经训练好的神经网络快速地预测出它们的气体吸附量。在图2中，作者根据吸附曲线的形状将它们分为了四组，其中，第一组和第四组主要为代表了微孔结构的I型吸附等温线，第二组和第三组主要为代表了介孔结构的IV型吸附等温线。作者发现一些在第二组和第三组的多孔碳在具有较高CO2吸附量的同时，还具有较低的N2吸附量，它们很可能可以达到较高的选择性。

图3.

潜在的多孔碳材料在298 K和1 bar的条件下，90 mol% N2和10 mol% CO2的混合气体的IAST选择性的统计分布结果。

为了得到定量的CO2/N2选择性结果，作者采用了实验中常用的IAST选择性计算方法。IAST是一种热力学理论，它可以通过一系列单一气体的吸附等温曲线来预测混合气体的选择性，大大降低了实验中测试混合气体选择性的难度。这里，作者采用同样的方法，预测出了上述潜在多孔碳的CO2/N2选择性。根据图3中所展示的统计结果，四组中多孔碳所能达到的最高选择性数值分别为100（第一组），2000（第二组），3000（第三组），40（第四组），这一结果再次验证了上面的推断：第二组和第三组的介孔多孔碳更有希望具有较高CO2/N2选择性。

要点三：

图4.

每组中具有最高CO2/N2选择性的多孔碳的（a-d）77K下的N2吸附等温曲线和相对应的（e-f）孔径分布图。

随后，作者从每组中选出具有最高CO2/N2选择性的多孔碳材料，分析它们的77K下的N2吸附等温曲线和孔径分布图（图4）。这能够帮助人们发现较高选择性的来源，同时，总结出相应的孔径分布规律。第二组和第三组的孔径分布具有明显的双峰特征，分别位于微孔区域（小于2纳米）和介孔区域（3-7纳米）；而第一组和第四组的孔径分布则是连续的宽峰，并且以微孔为主。这说明孔径分布分割清晰的微孔和介孔有助于增强选择性，因为微孔十分有利于CO2的吸附，同时介孔能够阻断并减少N2的吸附。

结论

综上所述，作者将77K下的N2吸附等温曲线作为多孔碳的结构信息输入来源，训练卷积神经网络，用来预测多孔碳材料的CO2/N2选择性。预测结果与实验结果十分吻合。更重要的是，训练好的卷积神经网络可以快速预测出大量潜在多孔碳的气体吸附能力和分离能力，以及总结出相应的孔径分布规律，为今后的合成实验提供了方向。未来，这种神经网络方法还可以将掺杂的官能团和局部的结构特征也考虑入内。

文章链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202005931

江德恩教授课题组主页：

https://research.chem.ucr.edu/groups/jiang/Home.html