AEM锂金属负极：无纺布rGO纤维-芳纶隔膜用于锂金属负极的高速充放电- 大数跨境

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AEM锂金属负极：无纺布rGO纤维-芳纶隔膜用于锂金属负极的高速充放电

科学材料站

2020-06-15

导读：本文作者首次利用轻质碳基材料在芳纶分离器上制备了还原氧化石墨烯纤维的非织造膜，这种材料对整个电池的能量密度有利。为了解决SEI层不稳定的问题，同时保证LMA在大电流密度和大面积下的表面稳定性。

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单位：韩国汉城国立大学、韩国高级融合技术研究所、韩国首尔国立大学

导读

金属具有较高的理论比容量和较低的氧化还原电位，被认为是下一代锂离子电池最有前途的负极材料。然而，它也表现出一个不利的固体电解质相间（SEI）层问题，需要研究人员去解决。

针对上述现象，韩国汉城国立大学、韩国高级融合技术研究所、韩国首尔国立大学的Youn Sang Kim教授京浦国立大学Jeeyoung Yoo和韩国汉城国立大学、韩国高级融合技术研究所Sang Yoon Park教授等人在国际知名期刊Advanced Energy Materials上发表题为“Nonwoven rGO Fiber-Aramid Separator for High-Speed Charging and Discharging of Li Metal Anode”的文章。

本文介绍了一种由还原氧化石墨烯纤维与芳纶纸（rGOF-A）连接而成的新型分离器。使用rGOF-A时，在SEI层形成过程中LiPF₆电解质分解产生的F^-阴离子沿rGOF的表面形成半离子C-F键。当电镀Li⁺离子时，“F掺杂”rGO表面诱导形成LiF，LiF被称为化学稳定SEI的一个组成部分，因此它有助于Li金属负极在20 mA cm^-2的大电流下稳定工作，具有20 mAh cm^-2的大容量。作者提出的rGOF-A分离器成功地实现了稳定的SEI层，解决了Li金属负极的界面问题。

背景简介

1、提高锂金属负极表面特性的研究

锂金属是下一代锂离子电池（LiB）的最佳负极材料之一，也是目前使用的最有希望替代含碳的负极材料，因为其理论比容量为3862 mAh g^-1，氧化还原电位为-3.04 V（与SHE相比）。然而，为了将锂金属作为负极材料应用于锂离子电池，需要解决与循环特性有关的问题，如寿命和倍率能力。这些问题是由于锂金属负极（LMA）表面形成的固体电解质界面层（SEI）引起的。与传统的石墨负极不同，锂金属负极具有稳定的插层/脱层机理，它利用一种称为无主机电化学镀/剥离的锂化-脱层机理来充放电，在其表面上经历不稳定的SEI层的反复形成/崩塌。

因此，LMA持续暴露于与液体电解质的不希望的界面反应中。这些副反应的持续发生恶化了LMA的循环特性。特别是，随着外加电流的增加，这种现象逐渐加剧，使得LMA在高电流密度下在有限的循环内工作。因此，LMA的表面需要在界面现象研究的基础上进行额外的处理，以便将其引入LIBs，许多研究组都试图这样做（例如，改性的锂电极表面、锂电极的框架设计、添加剂等）在许多方法中，通过引入导电夹层（例如，金属网、纤维状金属毡，在LMA和分离器之间或通过使用功能性分离器提供了极好的结果和优点，使用锂金属而无需结构修改。同样，一个好的中间层或功能分离器应该能够通过形成稳定的SEI层来控制不良的界面反应，从而防止非活性层的积聚和液体电解质的耗尽，保持LMA的循环特性。

作者之前的研究也集中在这一点上，并表明，通过导电夹层和带有导电复合物的高级凝胶聚合物电解质，可以提高LMA的表面稳定性，这种复合物可以保护LMA表面。特别是当LMA上方有导电夹层时，在电镀过程中，顶部的导电夹层在结构上首先满足锂离子通量。因此，在导电夹层上形成的SEI层比在LMA表面上形成的SEI层更稳定，从而保证了LMA的表面稳定性，防止了SEI的反复形成/崩塌、树枝状生长和液体电解质的耗尽，从而实现了在高电流密度下具有高面积容量的稳定Li金属负极表面仍然是剩余的阈值。

核心内容

在本研究中，作者首次利用轻质碳基材料在芳纶分离器上制备了还原氧化石墨烯纤维的非织造膜，这种材料对整个电池的能量密度有利。为了解决SEI层不稳定的问题，同时保证LMA在大电流密度和大面积下的表面稳定性，采用简单过滤法制备了一种新型的芳纶纸（rGOF-A）用无纺布型还原氧化石墨烯纤维（graphene oxide fibers）。当rGOF-A的rGOF侧与Li金属负极接触时，它有效地起到导电框架的作用，因此当电流作用时，电子可以从底层LMA迁移到rGOF。