湖南大学|张明教授课题组ACS Nano：富硫（NH4）2Mo3S13作为钠/钾离子电池的高可逆负极- 大数跨境

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湖南大学|张明教授课题组ACS Nano：富硫（NH4）2Mo3S13作为钠/钾离子电池的高可逆负极

科学材料站

2020-08-20

导读：本文通过环境友好的水热法合成了用于SIBs / PIBs的(NH4)2Mo3S13负极材料。经过优化的(NH4)2Mo3S13作为SIBs / PIBs的负极材料，在室温下具有出色的放电容量和高容量保

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第一作者：Shuangshuang Ding, Bing-Xin Zhou

通讯作者：张明*

单位：湖南大学

研究背景

在过去的几十年中，随着先进的储能设备在电动汽车和便携式电子汽车中的使用不断增加，开发低成本，安全和大容量的可充电电池已成为当务之急。离子电池（LIB）由于其低成本和出色的电化学性能而成为最受欢迎的能量存储设备。但是，考虑到锂盐，钠离子电池（SIB）和钾离子的供应限制和成本不断上涨由于资源丰富且钠盐和钾盐价格便宜，因此电池（PIB）被视为LIB的替代品。

同时，Na+和K+具有类似于Li +的相似化学性质；与标准的氢电极相比，它们具有相似的氧化还原电势。但是，Na+/K+离子的相对较大的半径和质量会导致较低的容量保持率。因此，开发了可以快速，稳定地插入/提取Na+/K+的负极材料。而当前，在研究能够快速且稳定地插入/提取Na+/K+的负极材料方面仍然存在困难。

文章简介

近日，湖南大学张明教授课题组在国际顶级期刊ACS Nano (影响因子：13.903) 上发表题为“Sulfur-Rich (NH4)2Mo3S13 as High Reversible Anode for Sodium/Potassium Ion Batteries”的研究工作。

该工作提出将富硫的(NH4)2Mo3S13作为SIB/PIB电池的负极，并通过水热法获得。具有三维结构的富硫(NH4)2Mo3S13显示出高容量，长寿命的Na+（在1100次循环后容量为165.2 mAh g-1在10 A g-1下）和K+（120.7 mAh g-1）在500 A循环后保留1 A g-1的浓度。

此外，(NH4)2Mo3S13电极在低温（0°C）下表现出出色的电化学性能。通过结合使用电化学动力学分析和一系列异位表征测试，可以创新地揭示Na +在(NH4)2Mo3S13中的存储机理。可以相信，目前的工作确定了(NH4)2Mo3S13是用于SIBs / PIBs电池的有希望的负极，并且将在工程富硫过渡金属硫化物和储能装置的研究中引起广泛的兴趣。

该文章共同第一作者为Shuangshuang Ding, Bing-Xin Zhou

张明教授为本文通讯作者。

要点解析

要点一：(NH₄)₂Mo₃S₁₃的合成及表征

图1.

(NH₄)₂Mo₃S₁₃的合成过程示意图。

图2.

（a）(NH₄)₂Mo₃S₁₃的几何结构。黄色，青色，蓝色和白色球体分别表示S，Mo，N和H原子。

（b）不同摩尔比的材料的XRD图，

（c）(NH₄)₂Mo₃S₁₃的摩尔比为14：1的XRD图，

（d）SEM和（e）(NH₄)₂Mo₃S₁₃的HRTEM，

（f） (NH₄)₂Mo₃S₁₃的能量色散光谱（g）Mo 3d和（h）S 2p XPS光谱的能量色散光谱仪，

（i）TGA证明(NH₄)₂Mo₃S₁₃在一定温度下会分解成MoS2。

要点二：(NH₄)₂Mo₃S₁₃电极在不同条件下均具有优秀的电化学性能

图3.

(NH₄)₂Mo₃S₁₃在3 A g-1的电流密度下具有

（a）不同的电解质，

（b）不同的截止电位和

（c）不同的S：Mo摩尔比的循环特性。

（d）在0.1 mV s-1下(NH₄)₂Mo₃S₁₃的CV曲线，

（e）在3 A g-1的电流密度下(NH₄)₂Mo₃S₁₃的充放电曲线，

（f）(NH₄)₂Mo₃S₁₃的倍率容量从0.5到5 A g-1，

（g）在不同电流密度下(NH₄)₂Mo₃S₁₃的放电容量。

（h）(NH₄)₂Mo₃S₁₃在10 A g-1下的长循环性能，

（i）(NH₄)₂Mo₃S₁₃在低温（0°C）下具有不同电流密度的放电容量。

图4.电化学K+存储特性。

（a，b）(NH₄)₂Mo₃S₁₃在1 A g-1的电流密度下与不同电解质的循环特性，

（c）(NH₄)₂Mo₃S₁₃在50，100 mA g-1的放电容量，在不同的测试温度下，

（ d）(NH₄)₂Mo₃S₁₃在0.1 mV s-1下的CV曲线，

（e）(NH₄)₂Mo₃S₁₃的充电/放电曲线（40个循环后）和

（f）速率容量。

结论

总之，我们通过环境友好的水热法合成了用于SIBs / PIBs的(NH4)2Mo3S13负极材料。可以通过改变CH3CSNH2与Na2MoO4前体的摩尔比来提高所制备的（(NH4)2Mo3S13的结晶度。经过优化的(NH4)2Mo3S13作为SIBs / PIBs的负极材料，在室温下具有出色的放电容量和高容量保持率。

此外，(NH4)2Mo3S13电极在0°C下表现出出色的电化学性能。电化学动力学分析和一系列异位表征测试的结合使用表明，(NH4)2Mo3S13中Na+的储存机理随着循环数的增加而改变。因此，所制备的(NH4)2Mo3S13的高Na+/K+储藏特性可归因于簇结构（较高的硫含量可提供更多的活性位点和促进Na+/K+扩散的三维离子通道）。我们的工作令人信服，将(NH4)2Mo3S13确定为低成本，高性能和安全SIB / PIB电池的有希望的负极材料。

文章链接:

Sulfur-Rich (NH₄)₂Mo₃S₁₃ as High Reversible Anode for Sodium/Potassium Ion Batteries

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c00101

导师简介:

张明，湖南大学电子科学与技术系教授、博士生导师、岳麓学者（晨星岗A），湖南省优秀青年基金获得者，主要从事储能材料与器件、超敏感气体探测器等研究，在Nano Letter, Nano Energy, Adv. Energy Mater. Energy Storage Materials, Small, Nanoscale, J. Mater. Chem., ACS Appl. Mater. Interface等SCI期刊发表论文70余篇，他引2800余篇次（单篇最高被引238次），H因子31，承担国家级基金三项、省部级基金一项，担任国家自然科学基金、湖南省自然科学基金、江西省自然科学基金函评专家；与美国华盛顿大学、南方科技大学、厦门大学等国内外院校建立了长期、深入合作，毕业生去向包括深圳华为、中兴通讯、南昌航空航天大学等；科研团队现有博士生3名，硕士生9名，本科生6名。